譚 穩(wěn),銀 燕*,陳 魁,肖 輝,朱士超,吳志會,石立新 (.南京信息工程大學(xué),中國氣象局大氣物理與大氣環(huán)境重點(diǎn)開放實(shí)驗(yàn)室,江蘇 南京 0044；.河北省人工影響天氣辦公室,河北省氣象與生態(tài)環(huán)境重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,河北 石家莊 0500)

石家莊地區(qū)大氣細(xì)粒子增長特征初步研究

譚 穩(wěn)1,銀 燕1*,陳 魁1,肖 輝1,朱士超1,吳志會2,石立新2(1.南京信息工程大學(xué),中國氣象局大氣物理與大氣環(huán)境重點(diǎn)開放實(shí)驗(yàn)室,江蘇 南京 210044；2.河北省人工影響天氣辦公室,河北省氣象與生態(tài)環(huán)境重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,河北 石家莊 050021)

為研究石家莊地區(qū)大氣細(xì)粒子的微物理特征,2010年5月在石家莊市氣象局觀測站,對大氣顆粒物、NOx和SO2進(jìn)行了外場觀測.結(jié)果表明:石家莊地區(qū)粒徑小于 1.0μm 的大氣顆粒物中,0.01～0.1μm 粒徑范圍的粒子所占比例高達(dá) 89.3%,大氣細(xì)粒子污染較為嚴(yán)重.0.01～0.02μm和0.02～0.1μm粒徑范圍的顆粒物具有大致相似的變化規(guī)律,且與0.1～1.0μm粒徑范圍的粒子數(shù)濃度變化趨勢明顯不同.通過對典型粒子增長事件的研究發(fā)現(xiàn),0.01～0.02μm的粒子數(shù)濃度在上午8:00左右會急劇升高,并達(dá)到全天的最大值.其后,0.01～0.02μm的顆粒物粒徑會不斷增長,由于增長消耗,其數(shù)濃度會迅速下降,使得0.02～0.04μm的粒子數(shù)濃度在上午12:00前會迅速升高.通過對氣象要素和污染氣體的分析,發(fā)現(xiàn)在相對濕度較低、風(fēng)速風(fēng)向變化不大,太陽輻射增加的情況下,SO2氣相成核參與顆粒物增長的可能性較大.

大氣顆粒物；數(shù)濃度；譜分布；粒子增長

大氣中的顆粒物(氣溶膠)直徑一般在0.003～100μm 之間,這些粒子會通過反射、散射和吸收太陽及紅外長波輻射等作用影響氣候[1-5].顆粒物對人類的健康有較大的影響[6],流行病學(xué)研究表明,暴露在高濃度的顆粒物中能夠?qū)е滦呐K病和呼吸疾病增加,甚至導(dǎo)致死亡率的升高[7].一般情況下顆粒物的數(shù)濃度主要由愛根核模態(tài)的細(xì)粒子(粒徑小于 0.1μm)決定,其質(zhì)量濃度則主要由粒徑較大的粗模態(tài)粒子(粒徑大于1.0μm)決定,但這些由人類活動導(dǎo)致的亞微米級模態(tài)顆粒物很大程度地改變了其數(shù)濃度譜分布,如在北京[8],一次排放顆粒物中有超過一半的粒子由PM2.5組成.這些粒子在成云致雨中發(fā)揮了重要的作用,也會造成灰霾天氣,使大氣能見度下降[9].

目前,國外科研工作者對氣溶膠的生成和成長特征進(jìn)行了大量的研究[10],國內(nèi)只有珠江三角洲地區(qū)[11],長江三角洲地區(qū)[12-13]及北京地區(qū)[14]開展過相關(guān)研究.位于華北地區(qū)的石家莊市是一座新型的現(xiàn)代化工業(yè)城市,近年來,石家莊市工業(yè)迅猛發(fā)展,大氣環(huán)境污染受到不同程度的污染,科研人員利用飛機(jī)對該地區(qū)顆粒物的垂直分布特征做了大量的工作[15-16],而對地面的觀測以及顆粒物的成長特征的研究則較少.氣溶膠顆粒物在大氣中的生成和成長過程是研究大氣氣溶膠對全球環(huán)境和氣候變化影響的前提條件,大氣顆粒物的數(shù)濃度是檢驗(yàn)空氣清潔度的重要指標(biāo)之一.本研究在石家莊市氣象局觀測站設(shè)立采樣點(diǎn),對大氣顆粒物、SO2和 NOx進(jìn)行了連續(xù)觀測,利用這些觀測資料來研究石家莊地區(qū)大氣細(xì)顆粒物(0.01～1.0μm)的數(shù)濃度特征,日際變化規(guī)律以及顆粒物的增長特征.以期對了解石家莊地區(qū)大氣環(huán)境污染狀況、大氣顆粒物的來源以及采取合理的措施進(jìn)行大氣質(zhì)量的控制提供參考.

1 材料與方法

1.1 采樣儀器

大氣顆粒物的采樣儀器是美國MSP公司生產(chǎn)的寬范圍粒徑譜儀(WPS),它將微分遷移率分析儀(DMA)、凝結(jié)粒子計(jì)數(shù)器(CPC)以及激光顆粒光譜儀(LPS)三個(gè)不同原理的儀器相結(jié)合,可對 0.01～10μm粒徑范圍的顆粒進(jìn)行自動計(jì)數(shù)和粒徑分級.該儀器有兩種配置可供選擇:配置A(WPS):測量的顆粒范圍寬 0.01～10μm;配置B(掃描遷移率光譜儀,SMS):測量粒度在 0.01～0.5μm的顆粒,本研究采用配置A,時(shí)間分辨率為5min.WPS儀器的采樣流量為 1.0L/min,其中DMA流量0.3L/min、LPS流量為0.70L/min,分辨率為 120個(gè)粒徑通道,Liu等[17]對該儀器進(jìn)行了詳細(xì)的描述.因DMA測量的是粒子的空氣動力學(xué)粒徑,LPS測量的是粒子的光學(xué)粒徑,為了DMA和LPS所測量粒徑的統(tǒng)一,儀器在出廠時(shí),DMA通過了美國國家標(biāo)準(zhǔn)技術(shù)研究所跟蹤粒徑校準(zhǔn)SRM1691(平均直徑為 0.269μm的聚乙烯乳膠球形粒子)和SRM1963(平均直徑為0.1018μm的聚乙烯乳膠球形粒子),LPS通過了美國國家標(biāo)準(zhǔn)技術(shù)研究所跟蹤粒徑校準(zhǔn)(平均直徑為 0.701, 1.36, 1.6,4.0μm的聚乙烯乳膠球形粒子).

污染氣體通常作為一種重要的指示物用來判斷在大氣顆粒物的形成過程中是否存在污染氣體的成核作用向粒子轉(zhuǎn)化的過程,因此在觀測中選取了具有代表性的SO2(參與二元成核)[18]和NOx(參與多元成核)[19]進(jìn)行了觀測. NOx和 SO2的采樣儀器分別為熱電 42i(Chemiluminescence NO-NO2-NOx analyzer, Model 42i)和熱電43i (Pulsed Fluorescence SO2Analyzer, Model 43i),采樣時(shí)間分辨率設(shè)為 5min.觀測前后,熱電42i和 43i都經(jīng)過了零氣發(fā)生器(Model 111, Thermo Electron Corporation)和多氣體多量程紅外氣體分析系統(tǒng)(Model 146,Thermo Electron Corporation)的校準(zhǔn),以確保觀測數(shù)據(jù)的可靠性.氣象資料來源于河北省石家莊市氣象局觀測站.

1.2 采樣地點(diǎn)及方法

采樣時(shí)間為2010年5月8～22日,觀測期間的天氣情況主要以多云、晴天為主(除 15～17日陰,其中16日夜間有小雨).采樣點(diǎn)設(shè)在石家莊市氣象局觀測站(114°25'E,38°02'N,海拔 81.0m),該觀測點(diǎn)處在城市的西部,位于交通主干道的南側(cè).觀測點(diǎn)東北部的化肥廠(與觀測點(diǎn)相距約 15km)和東邊的制藥廠(與觀測點(diǎn)相距約 11km),以及西南方向的印染廠等在生產(chǎn)過程中都會排放污染物,對該地區(qū)環(huán)境的影響較大.選擇這個(gè)觀測點(diǎn),能較好地反映城市污染地區(qū)的大氣顆粒物變化特征.

觀測期間 WPS儀器設(shè)定的循環(huán)時(shí)間為5min.WPS、熱電42i和熱電43i全天不間斷觀測,因儀器開機(jī)30min左右才能穩(wěn)定的測量,因此剔除了每次開機(jī)后30min左右的數(shù)據(jù).另外,因WPS的有效工作環(huán)境是相對濕度不超過 90%,根據(jù)觀測期間自動氣象站的資料除去了環(huán)境相對濕度大于90%情況下的觀測數(shù)據(jù).

2 結(jié)果與討論

2.1 顆粒物的數(shù)濃度特征

本文對0.01～1.0μm的大氣顆粒物按直徑(空氣動力學(xué)直徑 Dp)分為 3檔來進(jìn)行統(tǒng)計(jì),即0.01μm＜Dp≤0.02μm、0.02μm＜Dp≤0.1μm、0.1μm＜Dp≤1.0μm.由表1可見,在0.01～1.0μm的大氣細(xì)粒子中,0.01～0.1μm 粒徑范圍的粒子數(shù)濃度占89.3%,是大氣顆粒物中主要的部分,這與南京地區(qū)[20]監(jiān)測結(jié)果相一致.

表2是石家莊地區(qū)和其他城市大氣細(xì)顆粒物數(shù)濃度的比較(由于觀測的時(shí)間、地點(diǎn)不同,文中引用的數(shù)據(jù)僅作為參考),由表2可見,石家莊地區(qū)0.02～0.1μm的顆粒物數(shù)濃度約為 20425個(gè)/cm3,高于匹茨堡[21]、南京[20]和北京[24]的監(jiān)測結(jié)果.石家莊地區(qū)0.02～0.1μm粒徑范圍的顆粒物數(shù)濃度約是匹茨堡的2倍,南京的1.5倍,北京的1.3倍.而0.1～1.0μm粒徑范圍的顆粒物,亞特蘭大[22]、阿爾克馬爾[23]比石家莊地區(qū)要高.可見,與國內(nèi)外城市相比較,石家莊地區(qū)的大氣細(xì)顆粒物的污染在一定程度上較為嚴(yán)重.

表1 不同粒徑段大氣細(xì)粒子的數(shù)濃度Table 1 The number concentration of atmospheric fine particles in different size range

表2 不同城市大氣細(xì)粒子平均數(shù)濃度統(tǒng)計(jì)值(個(gè)/cm3)Table 2 The statistic of the number concentration of atmosphere fine particles in different cities (cm-3)

2.2 顆粒物的變化特征

大氣細(xì)顆粒物數(shù)濃度日夜變化主要受氣象條件(如大氣湍流)、局地排放源(如交通源)以及局地顆粒物成核現(xiàn)象的影響[25-26].圖1是觀測期間石家莊地區(qū)的大氣顆粒物數(shù)濃度平均日際變化.由圖1可見,從5月8日起,顆粒物的數(shù)濃度呈上升趨勢,到5月12日到達(dá)觀測期間的最大值;其后持續(xù)下降,到5月15日左右,顆粒物的數(shù)濃度開始上升,觀測期間大氣顆粒物的數(shù)濃度總體呈上升趨勢,從觀測期間風(fēng)向風(fēng)速變化(圖 2)可見,觀測期間西北風(fēng)和東風(fēng)的頻率較大,觀測點(diǎn)西北部和東部的污染物可能會隨著風(fēng)向到達(dá)觀測點(diǎn),對大氣顆粒物及污染物的濃度造成影響.

從石家莊地區(qū)觀測期間不同粒徑范圍顆粒物數(shù)濃度日變化可見(圖 3),0.01～0.02μm 與 0.02～0.1μm 粒徑范圍的粒子具有大致相似的變化規(guī)律,在凌晨 4:00左右,0.01～0.02μm與 0.02～0.1μm粒徑范圍的粒子存在一個(gè)低值;上午8:00～12:00之間有著較大的上升趨勢,并在12:00左右達(dá)到當(dāng)天的最大值,造成這種現(xiàn)象的原因可能是由于午后氣溫升高,相對濕度較低(圖 4),污染物在空氣中發(fā)生二次反應(yīng),生成大量的二次粒子,使得大氣中細(xì)粒子增加;其后顆粒物的數(shù)濃度下降,可能的原因是午后湍流強(qiáng),空氣處于對流不穩(wěn)定狀態(tài),有利于污染物及顆粒物的擴(kuò)散.另外,由于小粒子之間的碰并而凝聚增長成較大的粒子,也會使得該粒徑段的顆粒物數(shù)量減少.而到夜間20:00左右顆粒物數(shù)量開始增加,可能的原因是夜間溫度較低,大氣對流的作用減弱,大氣污染物不斷積聚,使得顆粒物的濃度不斷增加,這與南京[20],廣州[27]的監(jiān)測結(jié)果相一致.

圖1 采樣期間大氣顆粒物數(shù)濃度的日際變化Fig.1 The interdiurnal change of the number concentration of atmospheric particles

圖2 觀測期間風(fēng)玫瑰圖Fig.2 Wind rose diagram during the sampling period

0.1 ～1.0μm粒徑范圍的顆粒物數(shù)濃度變化趨勢與0.01～0.02μm與0.02～0.1μm粒徑范圍的顆粒物不同,0.1～1.0μm 粒徑范圍的顆粒物 0:00～12:00處于下降趨勢,中午12:00左右達(dá)到全天的最低值,可能的原因是小粒子在此期間不斷增長,向大粒子轉(zhuǎn)化的小粒子數(shù)量就相應(yīng)的減少,另外,這些粒子在大氣中也會經(jīng)過大氣沉降,大氣擴(kuò)散等過程而減少,因此這一粒徑段的粒子數(shù)濃度減少了.而12:00后,0.1～1.0μm的顆粒物不斷增長,其原因可能是揮發(fā)性凝結(jié)前體物的凝聚,凝結(jié)核膜態(tài)顆粒物的碰并,以及城市交通源排放的污染物的積累[28].

圖3 不同粒徑段的顆粒物的數(shù)濃度日變化特征Fig.3 Characteristic of the atmospheric particles number concentration in different size range

圖4 觀測期間的溫度和相對濕度日平均變化Fig.4 Variation of daily averaged temperature and relative humility during the sampling period

綜上所述,石家莊地區(qū)的大氣顆粒物的日變化特征除受到日夜交替所引起的大氣邊界層結(jié)構(gòu)變化影響外,污染氣體向顆粒物的轉(zhuǎn)化和顆粒物的增長,城市交通源的排放都是不可忽視的因素.

2.3 典型粒子增長事件

早在19世紀(jì)90年代,Aitken就提出了大氣顆粒物的成核現(xiàn)象,由于當(dāng)時(shí)儀器設(shè)備的限制,這方面的研究沒有取得進(jìn)一步的研究成果.在20世紀(jì) 90年代的時(shí)候,隨著高精度的儀器的出現(xiàn),大氣顆粒物的成核現(xiàn)象以及參與核化的氣相前體物才得以被測量到.

圖5 0.01～0.5μm大氣顆粒物的譜分布Fig.5 The size distribution of the atmosphere particles in the range of 0.01～0.5μm

圖6 5月11日大氣顆粒物的粒徑分布Fig.6 Contour plot of the atmosphere particles size spectra on May 11

由觀測期間0.01～0.5μm的顆粒物日平均譜分布知(圖 5), 0.02μm 的顆粒物數(shù)濃度最大,0.01μm比0.02μm的顆粒物數(shù)濃度小約17000個(gè)/cm3,而0.02μm與0.03μm的顆粒物的數(shù)濃度的差別不大,0.01μm與0.02μm的顆粒物的粒徑大小差別僅為 0.01μm,但數(shù)濃度卻相差較大, Kulmala等[29]的研究表明,新生成的粒徑約幾nm的粒子在隨后幾天時(shí)間里會長大到0.1μm左右,因此,0.01μm的顆粒物可能會向 0.02μm的顆粒物轉(zhuǎn)化, Birmili等[30]研究表明,類似于這種核模態(tài)(Dp≤0.02μm)顆粒物數(shù)濃度劇烈增加的現(xiàn)象就是新粒子生成的現(xiàn)象.本次觀測期間,檢測到一些粒子增長的事件,如圖6就是一次典型的粒子增長事件,圖6中縱坐標(biāo)表示顆粒物的直徑,橫坐標(biāo)表示時(shí)間的變化,圖中的顏色表示顆粒物的數(shù)濃度.由圖6可以看出,從07:20開始顆粒物的數(shù)量開始上升,到08:00時(shí),0.01～0.02μm的顆粒物的數(shù)濃度上升到一個(gè)較高的值;其后顆粒物的數(shù)濃度雖然相對8:00時(shí)有所下降,但顆粒物的數(shù)濃度一直保持在較高的值,一直持續(xù)到12:00左右;且隨著時(shí)間變化,顆粒物的粒徑有明顯增大的趨勢.

圖7 5月11日太陽輻射、氣態(tài)污染物濃度和不同粒徑范圍顆粒物的日變化Fig.7 Diurnal variation of the solar radiation, polluted gases and particles in different range on May 11

為觀察粒子增長的大致變化趨勢,將 0.01～0.09μm之間的粒子按粒徑大小分為8個(gè)粒徑范圍描述,同時(shí)給出了太陽輻射, NO, NO2和SO2的變化(圖 7),以探究導(dǎo)致本次粒子增長事件發(fā)生的原因.從圖7(a)可見, NO和NO2的變化不顯著,說明氮氧化物對顆粒物的增長沒有明顯的促進(jìn)作用;SO2濃度在 8:00左右下降,可能的原因是隨著輻射增加,大氣光化學(xué)反應(yīng)加強(qiáng),SO2被氧化為SO42-,使得大氣細(xì)粒子數(shù)不斷增加[31].從圖7(b)中可見, 0.01～0.02μm的粒子在8:00左右達(dá)到當(dāng)天的最大值,其后數(shù)濃度急劇下降,0.02～0.03μm和 0.03～0.04μm粒徑段的顆粒物的變化與太陽輻射的變化較為一致[圖 7(a)]. 0.04～0.05μm的粒子在接近10:00的時(shí)候迅速上升形成一個(gè)峰值. 0.02～0.04μm的粒子數(shù)濃度一直上升到10:30左右.這表明,隨著太陽輻射加強(qiáng),光化學(xué)作用不斷加強(qiáng),SO2不斷被消耗,新生成的 0.01～0.02μm 的粒子可能會不斷向 0.02～0.04μm的粒子增長,使 0.01～0.02μm的粒子減少,0.02～0.04μm的粒子增加. 0.02μm與 0.02～0.1μm粒徑范圍的顆粒物不同.與大氣邊界層結(jié)構(gòu)變化、城市交通源的排放、污染氣體向顆粒物的轉(zhuǎn)化和顆粒物的增長等因素密切相關(guān).

圖8 5月11日氣象要素變化Fig.8 Variation of meteorological factors on May 11

3.3 0.01～0.02μm的大氣顆粒物的數(shù)濃度在清晨 8:00左右達(dá)到最大值,其后會迅速下降,0.02～0.04μm的粒子數(shù)濃度在上午 12:00前會迅速上升,在相對濕度較低、風(fēng)速風(fēng)向變化不大、太陽輻射增加的情況下,SO2氣相氧化成核參與顆粒物增長的可能性較大.

結(jié)合該日的氣象要素變化(圖 8)看,08:00～12:00之間,相對濕度(平均約27%)和風(fēng)速比較穩(wěn)定(平均約 1.0m/s),在以往的研究中,也有研究表明,在相對濕度低于40%的情況下,有利于新粒子事件的發(fā)生[32],因此本次粒子增長事件可以排除粒子吸濕增長的可能性.從圖 8中可以看出,在06:00后溫度有一個(gè)快速上升的變化趨勢,且在11:00前,沒有超過 22℃.本研究中,SO2濃度在8:00左右有一個(gè)高值,其后下降,而 0.02～0.04μm的粒子數(shù)濃度迅速上升.Weber等[33]在研究落基山的新粒子增長的時(shí)候表明,H2SO4的濃度會在太陽升起后會迅速上升,在中午之前達(dá)到當(dāng)天的最大值.因此,隨著太陽輻射加強(qiáng),可能是由于SO2的成核現(xiàn)象導(dǎo)致了這次粒子增長事件的發(fā)生.

3 結(jié)論

3.1 石家莊地區(qū)0.01～0.1μm粒徑范圍的大氣顆粒物的數(shù)濃度占小于1.0μm的粒子的89.3%,與國內(nèi)外城市相比較,細(xì)粒子污染較為嚴(yán)重.

3.2 0.01～0.02μm與0.02～0.1μm粒徑范圍的大氣顆粒物具有大致相似的變化規(guī)律,而 0.1～1.0μm粒徑范圍的粒子數(shù)濃度變化趨勢與0.01～

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A preliminary study of the growth characteristics of ambient fine particles in Shijiazhuang.

TAN Wen1, YIN Yan1*, CHEN Kui1, XIAO Hui1, ZHU Shi-chao1, WU Zhi-hui2, SHI Li-xin2(1.Key Laboratory for Atmospheric Physics and Environment, China Meteorological Administration, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China；2.Key Laboratory of Meteorological and Ecological Environment of Hebei Province, Weather Modification Office of Hebei Province, Shijiazhuang 050021, China). China Environmental Science, 2011,31(9)：1431～1437

To better understand the microphysical characteristics of the ambient fine particles in Shijiazhuang, the atmospheric particles, nitrogen oxides (NOx) and sulphur dioxide (SO2) were measured at an observation station in Shijiazhuang meteorological bureau during May, 2010. The results showed that the ambient fine particle pollution was serious, especially the particle size in the range of 0.01～0.1μm, which accounting for about 89.3% of the total fine particles. The results of the diurnal variations of aerosol number concentrations suggested that the fine particles with the range of 0.01～0.02 μm and 0.02～0.1 μm had a similar diurnal cycle, however, the diurnal variation pattern of the particles ranged from 0.1 μm to 1.0 μm was quite different from them. According to the case study of the particle growth, the number concentrations of the particles with the range of 0.01～0.02μm increased rapidly at 08:00 in the morning, and then quickly reached its maximum value. Because of the continued growth of their diameter, the number concentrations of them decreased quickly. The size growth of these fine particles resulted in the fast increase of larger particles (0.02～0.04μm) before 12:00. In addition, the meteorological parameters and pollution gases was analyzed. The results indicated that the gaseous phase nucleation of SO2was the most possible mechanism of the particle growth under the conditions of low relative humidity, small changes of wind speed/direction and the rising solar radiation.

atmospheric particles；number concentration；spectral distribution；particle growth

X169

A

1000-6923(2011)09-1431-07

2011-01-24

科技部公益性行業(yè)(氣象)科研專項(xiàng)經(jīng)費(fèi)(GYHY200706036);江蘇省“333人才工程”項(xiàng)目;江蘇省高校優(yōu)秀創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)項(xiàng)目

* 責(zé)任作者, 教授, yinyan@nuist.edu.cn

譚 穩(wěn)(1984-),男,湖北恩施人,南京信息工程大學(xué)大氣物理學(xué)院碩士研究生,研究方向?yàn)閰^(qū)域氣候效應(yīng)與大氣成分變化.發(fā)表論文4篇.