汪祖丞,劉 敏,楊 毅,謝雨杉 (華東師范大學(xué)地理系,教育部地理信息科學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,上海 200062)

上海城區(qū)多環(huán)芳烴的多介質(zhì)歸趨模擬研究

汪祖丞,劉 敏*,楊 毅,謝雨杉 (華東師范大學(xué)地理系,教育部地理信息科學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,上海 200062)

利用城市多介質(zhì)逸度模型模擬了穩(wěn)態(tài)假設(shè)下上海城區(qū)16種PAHs在大氣、水體、沉積物和植物等中的濃度分布,與實(shí)測(cè)值進(jìn)行對(duì)比,并根據(jù)模擬結(jié)果計(jì)算了相間遷移通量.結(jié)果表明,大氣直接排放輸入是PAHs進(jìn)入環(huán)境的主要途徑,遷移過(guò)程包括擴(kuò)散、沉降和侵蝕等,平流輸出是其在系統(tǒng)中損失的主要途徑;土壤和沉積物是 PAHs主要的匯(占 94.4%),其在不透水層上覆蓋的膜中濃度達(dá)到最大(156g/m3),PAHs在沉積物和土壤中停留時(shí)間最長(zhǎng);隨著環(huán)數(shù)的增加, PAHs在水體、植被和土壤中的降解損失所占比例從2.3%逐漸增加至48.9%,而在大氣中的降解損失則從91.5%減少至4.0%.模型計(jì)算濃度與實(shí)測(cè)濃度吻合較好,驗(yàn)證了模型的可靠性,并通過(guò)靈敏度分析,確定了模型的關(guān)鍵參數(shù).

逸度模型；多環(huán)芳烴；多介質(zhì)歸趨；上海

多環(huán)芳烴(PAHs)是一類普遍存在于環(huán)境中的半揮發(fā)性有機(jī)污染物,具有致癌、致畸等危害人類健康的作用,主要來(lái)源于化石燃料和生物質(zhì)燃料的不完全燃燒[1].隨著城市成為人類活動(dòng)的主要場(chǎng)所,大量的PAHs通過(guò)工業(yè)和民用燃煤等途徑以氣態(tài)和顆粒物的形式進(jìn)入城市大氣,通過(guò)干濕沉降、擴(kuò)散等途徑進(jìn)入水體、土壤和沉積物等其他介質(zhì),從而進(jìn)入整個(gè)城市環(huán)境循環(huán)過(guò)程,對(duì)人類健康構(gòu)成威脅.目前關(guān)于PAHs的研究多集中在某一單一介質(zhì)中[2-3],但 PAHs在環(huán)境中具有很強(qiáng)的遷移性,必須宏觀把握 PAHs的環(huán)境行為.逸度模型[4]作為研究多介質(zhì)環(huán)境污染的工具,被廣泛應(yīng)用于對(duì)持久性有機(jī)污染物(POPs)的環(huán)境行為的模擬和預(yù)測(cè)[5-6],可有效反映污染物在環(huán)境介質(zhì)中的遷移和累積行為.本研究應(yīng)用以三級(jí)逸度模型為基礎(chǔ)建立的多介質(zhì)城市環(huán)境系統(tǒng)模型(MUM),模擬16種PAHs在上海市區(qū)各介質(zhì)中的遷移歸宿行為,揭示城市環(huán)境對(duì) PAHs行為的影響,以期為未來(lái)PAHs的控制和管理提供理論依據(jù).

1 研究方法

1.1 模型框架

以 Diamond提出的城市多介質(zhì)模型[7]為基礎(chǔ),結(jié)合上海地理和氣象信息等條件,構(gòu)建三級(jí)穩(wěn)態(tài)多介質(zhì)區(qū)域歸趨模型.模型分為6種箱體,分別為大氣(A)、覆在不透水層上的膜(F)、土壤(S)、沉積物(Sed)、水體(W)和植被(V).其中不透水層是城市環(huán)境的一大特征,該層包括道路及建筑物表面.Diamond等[8]研究顯示,不透水層上覆蓋了一層有機(jī)膜,厚度為 30～250mm.研究表明[9-10],有機(jī)膜增強(qiáng)了不透水層對(duì)細(xì)小顆粒的捕捉能力.還有研究表明[11-12],膜能夠增強(qiáng)污染物從不透水層到水體的運(yùn)動(dòng).各箱體根據(jù)情況再細(xì)分為不同的子相,例如大氣可分為氣相和顆粒相.該模型假設(shè)化學(xué)物質(zhì)在各子相間遷移并在箱體中達(dá)到平衡.根據(jù)污染物在環(huán)境中的行為遵守質(zhì)量守恒定律,對(duì)每個(gè)箱體建立如下的質(zhì)量平衡方程[式(1)～式(6)].模型引入了逸度(f)表示污染物在各相之間的遷移趨勢(shì),引入(Z)值來(lái)表示各相對(duì)污染物的容納能力,引入遷移系數(shù)(D)表示污染物在各相之間的運(yùn)動(dòng).

式中: E為排放速率,mol/h;D為相間遷移參數(shù),mol/(Pa·h); f為逸度,Pa; Z為逸度容量, mol/(m3·Pa);遷移參數(shù)D值中下標(biāo)分別代表污染物在各相間的遷移,其中DA表示平流,DR表示降解損失.

圖1顯示了PAHs在各箱體間的遷移行為,由于植被從土壤中吸收 PAHs的過(guò)程難以確定,因此只考慮 PAHs從植被向土壤的單方面遷移.各過(guò)程的詳細(xì)說(shuō)明可參考 Mackey等[13]及Diamond等[7]的闡述.

圖1 研究區(qū)模型框架Fig.1 Model framework of the study area

表1 環(huán)境參數(shù)Table 1 Environmental Parameters Value

1.2 過(guò)程和參數(shù)

PAHs的輸入過(guò)程包括:通過(guò)直接排放及水平傳輸進(jìn)入箱體;在各箱體之間的遷移反應(yīng)過(guò)程包括氣地交換(干濕沉降和擴(kuò)散)、地表徑流侵蝕、灌溉、水中顆粒物沉降/再懸浮、水體與沉積物間擴(kuò)散、生物富集等.輸出過(guò)程包括 PAHs在各介質(zhì)中的降解和氣、水平流輸出等.

模型參數(shù)分為輸入?yún)?shù)和驗(yàn)證參數(shù)2類.輸入?yún)?shù)包括模擬區(qū)環(huán)境參數(shù)值(表1)和環(huán)境遷移參數(shù)(表 2),除分子量、亨利常數(shù)少數(shù)常數(shù)外,每個(gè)參數(shù)都從相關(guān)文獻(xiàn)或數(shù)據(jù)手冊(cè)中查找,并對(duì)同類數(shù)據(jù)作比較分析后選取有代表性的數(shù)據(jù),以便盡可能地反映上海市的實(shí)際狀況.PAHs的排放量根據(jù)化石燃料消耗量換算成萬(wàn)t標(biāo)準(zhǔn)煤,并結(jié)合各排放源排放因子計(jì)算得到.模型輸入?yún)?shù)包括:6個(gè)主要箱體的面積、深度和體積;密度和有機(jī)碳含量;顆粒物體積比;16種PAHs的理化性質(zhì);界面間質(zhì)量傳輸系數(shù)等.模型驗(yàn)證參數(shù)則包括各箱體的實(shí)測(cè)平均濃度.

模型中的 Z值和 D值按照 Diamond[7]和Mackay等[13]提供的公式計(jì)算,解上述方程求得每個(gè)相的逸度,由C=Zf求出各相中16種PAHs的濃度,同時(shí)計(jì)算相間遷移通量.

表2 環(huán)境遷移參數(shù)Table 2 Input parameters and coefficients

2 結(jié)果與討論

2.1 模型驗(yàn)證

圖2 各介質(zhì)中PAHs濃度與實(shí)測(cè)值比較Fig.2 Comparison between calculated and measured concentrations of PAHs

為考察模型的有效性,將模擬值與實(shí)測(cè)值進(jìn)行對(duì)比.由于相關(guān)文獻(xiàn)中各環(huán)境介質(zhì)的 PAHs含量數(shù)據(jù)以2005年較多,因此模型模擬了2005年P(guān)AHs的多介質(zhì)趨歸,驗(yàn)證數(shù)據(jù)來(lái)自于本課題組歷年實(shí)測(cè)和其他文獻(xiàn)[21,32-35].相關(guān)文獻(xiàn)的實(shí)測(cè)值取平均值,由于區(qū)域的復(fù)雜性使模型受到不確定因素的影響,模擬結(jié)果與實(shí)測(cè)值在同一數(shù)量級(jí)內(nèi)均認(rèn)為合理.從圖2可以看出,本次模擬植物相略高,沉積物相雖然在同一數(shù)量級(jí),但由于PAHs含量較低,誤差仍較大.其余各介質(zhì)的計(jì)算值與實(shí)際值的差值均小于 0.5個(gè)對(duì)數(shù)單位,可以認(rèn)定模型有效.

2.2 不確定性分析

研究區(qū)域的復(fù)雜地理因素與長(zhǎng)江口的特殊水動(dòng)力等原因會(huì)使模型產(chǎn)生不確定性.例如,根據(jù)計(jì)算,上海市PAHs排放量較高,但在沉積物中預(yù)測(cè)值卻要遠(yuǎn)高于實(shí)測(cè)值.分析可能與長(zhǎng)江徑流量和含沙量有關(guān).還有研究發(fā)現(xiàn)在長(zhǎng)江口沉積物中PAHs的含量不僅與有機(jī)碳含量相關(guān),還與礦物質(zhì)含量有關(guān)[36].另外,在輸入模型參數(shù)和對(duì)模型框架的考慮不同也造成模型結(jié)果的不確定,本研究由于條件限制,暫不考慮植被對(duì)土壤中PAHs的吸收,結(jié)果顯示植物相的模擬值遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于實(shí)測(cè)值.

2.3 參數(shù)靈敏度

為了提高模型的準(zhǔn)確性和穩(wěn)定性,本研究定量分析了各參數(shù)的敏感性,即將每個(gè)參數(shù)的S值按遞減排列,敏感性S通過(guò)式(7)計(jì)算[37]

式中: X1.01表示輸入量增加1%,即參數(shù)取值為其均值的101%,Y1.01、Y1.0分別為參數(shù)取均值1.01、1.0倍時(shí)模型的輸出結(jié)果.

靈敏度分析結(jié)果顯示,飽和蒸氣壓、辛醇-水分配系數(shù)、熔點(diǎn)、降水速率、風(fēng)速和葉面積等指數(shù)對(duì) PAHs在各環(huán)境相中的分配有較大的影響.與高環(huán)PAHs相比,環(huán)境屬性參數(shù)更大地影響著低分子 PAHs在各介質(zhì)中的分布.而辛醇-水分配系數(shù)對(duì)高環(huán) PAHs在水和沉積物中的分布影響非常大,但其對(duì)低環(huán)PAHs的影響主要體現(xiàn)在PAHs在土壤和沉積物中的分布.另外,排放量也對(duì)各介質(zhì)中 PAHs濃度有較大影響;辛醇-水分配系數(shù)對(duì)不同 PAHs在不同介質(zhì)中的影響是完全不同的.對(duì)于這些靈敏度大的參數(shù),如果能夠盡可能提高其準(zhǔn)確性,整個(gè)區(qū)域的模擬結(jié)果將更加準(zhǔn)確.

2.4 PAHs的模擬分布

當(dāng)系統(tǒng)達(dá)到穩(wěn)態(tài)時(shí),PAHs在研究區(qū)域環(huán)境中的總量為245.52t,通過(guò)表3、圖3可以看出,其濃度分布為不透水層上的膜＞沉積物＞土壤＞植物＞水體＞大氣,而質(zhì)量分布卻是沉積物＞土壤＞水體＞大氣 ＞植物＞不透水層上的膜,沉積物和土壤中的PAHs占據(jù)總量的94.4%.經(jīng)過(guò)計(jì)算還可以看出PAHs在這兩種相的停留時(shí)間最長(zhǎng)(表4),主要是由于大氣平流輸出通量很大,而且 PAHs在大氣中的半衰期較短.由此可見 PAHs通過(guò)大氣排放進(jìn)入環(huán)境系統(tǒng)后,沉積物和土壤成為最主要的儲(chǔ)庫(kù).盡管膜中 PAHs的總量較低,但濃度很高(156g/m3),說(shuō)明膜對(duì)PAHs的吸附作用很強(qiáng),主要是因?yàn)槟ぞ哂芯薮蟮谋砻娣e以及較高的有機(jī)碳含量.

表3 各介質(zhì)中PAHs的濃度(g/m3)Table 3 The content of PAHs multimedia phases(g/m3)

圖3 各介質(zhì)中PAHs的總量Fig.3 The mass of PAHs in multimedia phases

由圖4可以看出,PAHs各組分在介質(zhì)中的質(zhì)量分布隨分子量不同是改變的,萘、苊等低環(huán)組分多分布于大氣中,菲和蒽多分布在土壤中,而高環(huán)組分則主要分布在沉積物和土壤中.

2.5 PAHs在各介質(zhì)間的遷移模擬

通過(guò)分析 PAHs的環(huán)境行為特點(diǎn),可以將PAHs分為3組:1是以菲為代表的低環(huán)組分(2～3環(huán));2是以苯并[a]蒽為代表的中環(huán)組分(4環(huán));3是以苯并[a]芘為代表的高環(huán)組分(5～6環(huán)).

直接排放是以菲為代表的第一組PAHs組分的主要來(lái)源(圖5),大氣平流輸出和降解是損失的主要途徑,其中以平流輸出為主.在各介質(zhì)間的遷移以大氣與植被、大氣與不透水層上的膜的交換通量最為顯著,主要通過(guò)氣相擴(kuò)散進(jìn)行,其中另一個(gè)比較明顯的遷移過(guò)程是不透水層的膜上的PAHs,隨著雨水沖刷進(jìn)入水體,并最終通過(guò)擴(kuò)散沉降埋藏在沉積物中.

表4 PAHs各組分在各相的停留時(shí)間(h)Table 4 The remain time of PAHs in multimedia phases(h)

圖4 不同介質(zhì)中PAHs各組分的質(zhì)量分布Fig.4 The PAHs compounds burden in multimedia

從圖 6來(lái)看,以苯并[a]蒽為代表的第二組PAHs組分其主要來(lái)源仍是直接排放,但主要通過(guò)平流輸出從系統(tǒng)中消失,其次為在水體中的降解.除氣相反應(yīng)損失外,其余各相的反應(yīng)損失所占比例較第一組明顯增大.與第一組相比,有更大比例的PAHs吸附在不透水層的膜上隨雨水沖刷進(jìn)入水體;并且有更多的被植被捕捉的 PAHs通過(guò)葉面侵蝕等途徑進(jìn)入土壤.

圖7顯示,以苯并[a]芘為代表的PAHs與其他2組相比,其在水體、植被、土壤相中的降解損失比例明顯增大,在氣相中的降解損失明顯減少,從不透水層遷移到水體的通量幾乎與大氣—不透水層間的通量相持平.

圖5 菲的多介質(zhì)遷移歸宿模擬Fig.5 Estimated rates of chemical movement and transformation of Phe in multimedia

通過(guò)對(duì)比分析可以看出,對(duì)于所有 PAHs,在環(huán)境各相中輸入輸出的總量是平衡的,直接排放輸入是其主要來(lái)源,平流輸出是主要的損失途徑,但隨著環(huán)數(shù)的增加,其在水體、植被、土壤中的降解損失所占比例逐漸增加.所有組分的 PAHs在各介質(zhì)間的遷移以大氣與植被、大氣與不透水層上的膜的交換通量最為顯著,主要通過(guò)氣相擴(kuò)散進(jìn)行;低環(huán)組分容易被反射回大氣,通過(guò)平流和大氣中降解損失,而高環(huán)組分更容易被吸附在不透水層的膜上,隨著雨水沖刷進(jìn)入水體,并最終通過(guò)擴(kuò)散沉降作用匯集在沉積物中.

圖6 苯并[a]蒽的多介質(zhì)遷移歸宿模擬Fig.6 Estimated rates of chemical movement and transformation of BaA in multimedia

圖7 苯并[a]芘的多介質(zhì)遷移歸宿模擬Fig.7 Estimated rates of chemical movement and transformation of BaP in multimedia

本研究大氣與植被間的通量大于大氣與不透水層,而在Diamond等[8]和孫慧超[38]的研究中,大氣與不透水層間的通量占據(jù)主要地位,這是由于模型所模擬地區(qū)的環(huán)境參數(shù)不同造成的.通過(guò)靈敏度分析可知,葉面積指數(shù)對(duì)模型的模擬結(jié)果有較大影響,本研究選取的葉面指數(shù)較大,因此植被在整個(gè)系統(tǒng)中的作用更加突出.

3 結(jié)語(yǔ)

MUM模型較好地模擬了上海地區(qū)PAHs在多介質(zhì)間的遷移歸趨行為.結(jié)果顯示:上海的PAHs主要來(lái)源是大氣直接排放;雖然PAHs的主要富集在土壤和沉積物中,但其在不透水層上覆蓋的膜中濃度最大;隨著環(huán)數(shù)的增加,PAHs在水體、植被和土壤中的降解損失所占比例逐漸增大,而在大氣中的降解損失明顯減少;PAHs從大氣向植被和不透水層上的膜的遷移十分顯著.

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Simulation of multimedia fate of PAHs in Shanghai City.

WANG Zu-cheng, LIU Min*, YANG Yi, XIE Yu-shan(Key Laboratory of Geographic Information Science, Ministry of Education, Department of Geography, East China Normal University, Shanghai 200062, China). China Environmental Science, 2011,31(6)：984～990

The MUM model was used to simulate the concentration distribution of PAHs in air, water, sediment, soil and plants in Shanghai city. Atmospheric emission was the dominant PAHs. The transport processes included diffusion, sedimentation , erosion ect.; while advective transport caused the main loss in the system. Sediment/soil was the main sink of PAHs (up to 94.4% of total mass), and the highest PAHs concentration was calculated in the film above aquifuge. The retention time of PAHs was highest in sediment/soil, and with the increasing rings, the reaction loss proportion of PAHs in water, plant and soil was increasing, while it was decreasing in air. The reliability of the model was verified by the agreement between the calculated and measured the concentrations. The key model parameters were selected by means of sensitivity analysis.

fugacity model；PAHs；multimedia fate；Shanghai

X142

A

1000-6923(2011)06-0990-07

2010-10-18

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(40971268,40801201,);上海市教委“晨光計(jì)劃”資助項(xiàng)目(09CG19);博士點(diǎn)基金項(xiàng)目(20090076110020)

* 責(zé)任作者, 教授, mliu@geo.ecnu.edu.cn

汪祖丞(1984-),男,吉林吉林市人,華東師范大學(xué)博士研究生,主要研究方向?yàn)榈厍颦h(huán)境化學(xué).發(fā)表論文3篇.