朱元榮,張潤(rùn)宇,吳豐昌* (1.北京師范大學(xué)水科學(xué)研究院,北京 100875；2.中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院國(guó)家環(huán)境保護(hù)湖泊污染控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100012；.中國(guó)科學(xué)院地球化學(xué)研究所環(huán)境地球化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,貴州 貴陽(yáng)550002)

滇池沉積物中氮的地球化學(xué)特征及其對(duì)水環(huán)境的影響

朱元榮1,2,張潤(rùn)宇3,吳豐昌1,2*(1.北京師范大學(xué)水科學(xué)研究院,北京 100875；2.中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院國(guó)家環(huán)境保護(hù)湖泊污染控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100012；3.中國(guó)科學(xué)院地球化學(xué)研究所環(huán)境地球化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,貴州 貴陽(yáng)550002)

采用連續(xù)分級(jí)提取法研究了滇池外海8個(gè)典型區(qū)域表層沉積物中總氮與生物有效性氮的含量分布特征,并探討了不同形態(tài)氮釋放的影響因素及其對(duì)水環(huán)境潛在的風(fēng)險(xiǎn).結(jié)果表明,沉積物中總氮含量變化為 1888.8～3155.8mg/kg,各形態(tài)氮的相對(duì)比例為殘?jiān)鼞B(tài)氮(Residual-N,46.2%～66.3%)＞強(qiáng)氧化劑可提取態(tài)氮(SOEF-N,22.9%～42.9%)＞離子可交換態(tài)氮(IEF-N,4.5%～7.5%)＞弱酸可提取態(tài)氮(WAEF-N,2.2%～4.0%)＞強(qiáng)堿可提取態(tài)氮(SAEF-N,2.7%～3.8%).生物有效性氮包括IEF-N、WAEF-N、SAEF-N和SOEF-N,海埂沉積物中生物有效性氮的含量最高,與該區(qū)域的富營(yíng)養(yǎng)化程度相一致.其中, IEF-N的分布與上覆水體中氮的含量關(guān)系密切,SOEF-N是水體中氮的重要來(lái)源.另外, NH4+-N是IEF-N、WAEF-N及SAEF-N中的主要組成部分.藍(lán)藻水華嚴(yán)重的海埂沉積物IEF-N中的NH4+-N含量相對(duì)較低,可能表明了富營(yíng)養(yǎng)化湖泊中浮游生物的大量繁殖與沉積物氮循環(huán)之間的耦合關(guān)系.

沉積物；氮形態(tài)；生物有效性；滇池

沉積物是湖泊環(huán)境中氮重要的源和匯,在其生物地球化學(xué)循環(huán)中具有重要的意義[1].沉積物中能參與交換的生物可利用氮量,取決于沉積物中氮的賦存形態(tài)[2].不同形態(tài)氮與沉積物的結(jié)合能力不同,在氮循環(huán)中的作用不同[3-4].因此,研究沉積物中氮的形態(tài)分布有助于了解氮在生物地球化學(xué)循環(huán)過(guò)程和食物鏈中的形成、遷移以及埋藏等,從某種意義上說(shuō),沉積物不同形態(tài)氮的地球化學(xué)特征也可作為沉積環(huán)境演變的指示因子.

滇池是是云貴高原面積最大的淡水湖泊,兼具供水、漁業(yè)、航運(yùn)、景觀和氣候調(diào)節(jié)等諸多功能.近年來(lái),滇池水質(zhì)已降至劣Ⅴ類,藍(lán)藻水華頻繁暴發(fā),嚴(yán)重影響了城市供水和湖泊生態(tài)環(huán)境

[5-6].已有研究表明,滇池沉積物中總氮污染負(fù)荷很高,同時(shí)滇池水體中總氮、氨氮、硝氮等水平與藍(lán)藻生長(zhǎng)密切相關(guān),但目前對(duì)氮在沉積物中賦存形態(tài)及其水環(huán)境影響鮮見(jiàn)報(bào)道[7-8].本研究應(yīng)用化學(xué)連續(xù)提取法,對(duì)滇池8個(gè)典型區(qū)域沉積物中氮的形態(tài)分布與生物有效性進(jìn)行了研究,旨在揭示沉積物氮循環(huán)在湖泊富營(yíng)養(yǎng)化中的作用.

1 材料與方法

1.1 樣品采集與處理

2008年7月在滇池外海采集了8個(gè)沉積物樣品(圖1),對(duì)應(yīng)點(diǎn)位的代碼、GPS坐標(biāo)詳細(xì)及水環(huán)境參數(shù),包括銨態(tài)氮(NH4+-N)、硝態(tài)氮(NO3--N)和總氮(TN),見(jiàn)表1.其中,海埂(HG)是藻類密集、昆明城市污水大量排放區(qū),斗南(DN)是花卉蔬菜主產(chǎn)區(qū),觀音山(GYS)、白魚(yú)口(BYK)和羅家村(LJC)位于滇池中部,新街(XJ)是水稻主產(chǎn)區(qū),海口(HK)和昆陽(yáng)(KY)分布有磷礦,同時(shí)?？谝彩堑岢厮w的唯一出口.利用柱狀沉積物采樣器采集以上點(diǎn)位沉積物樣品,現(xiàn)場(chǎng)分樣并選取表層0～10cm,置于封口袋中,帶回實(shí)驗(yàn)室自然風(fēng)干,研磨、過(guò)篩(100目)后,裝入封口袋中密封待用.

圖1 采樣點(diǎn)示意Fig.1 Sampling sites in Dianchi Lake

表1 滇池沉積物采樣點(diǎn)位特征Table 1 The characteristics of sampling sites in Dianchi Lake

1.2 氮形態(tài)分離步驟

沉積物中氮形態(tài)的分析采用化學(xué)連續(xù)提取法[3-4],具體流程見(jiàn)表 2.主要步驟為:稱取 1.5g沉積物樣品,分別采用 KCl, HAc-NaAc(pH 5),NaOH及堿性K2S2O8提取劑,依次獲得離子交換態(tài)氮(IEF-N),弱酸可提取態(tài)氮(WAEF-N),強(qiáng)堿可提取態(tài)氮(SAEF-N)及強(qiáng)氧化劑可提取態(tài)氮(SOEF-N).提取液均為60mL,每步所得殘?jiān)萌ルx子水清洗2次.將以上可用化學(xué)試劑提取的氮統(tǒng)稱為生物有效性氮,這僅為操作定義.殘?jiān)鼞B(tài)氮(Residual-N)以總氮(TN)與其他各提取態(tài)氮差值獲得.浸提液中的NH4+-N和NO2--N測(cè)定參照《水和廢水監(jiān)測(cè)分析方法》,分別采用納氏試劑分光光度法和重氮偶合分光光度法測(cè)定[9]; NO3

--N用Zn-Cd還原后采用重氮偶合分光光度法測(cè)定[10].

稱取0.1g沉積物樣品于50mL比色管中,加入 20mL氧化劑(0.24mol/L NaOH,0.074mol/L K2S2O8),于135℃高壓條件下消解30min后,冷卻后離心并用紫外分光光度法測(cè)定TN[3].

表2 氮形態(tài)連續(xù)提取流程Table 2 Sequential extraction procedure of nitrogen form

2 結(jié)果與討論

圖2 滇池沉積物中各氮形態(tài)含量分布Fig.2 Concentrations of different N form in the sediments from Dianchi Lake

如圖 2所示,滇池沉積物 TN含量變化為1888.8～3155.8mg/kg,其中HK點(diǎn)沉積物中的TN含量最高,這可能由于?？谧鳛榈岢匚ㄒ坏某隹?在滇池長(zhǎng)期富營(yíng)養(yǎng)化過(guò)程中,水體中的營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)大量匯集于此.滇池北部靠近昆明主城區(qū),城市污水的排放導(dǎo)致HG點(diǎn)沉積物中TN含量也很高.滇池中部遠(yuǎn)離各污染源,其沉積物中氮的分布可能受到水動(dòng)力作用的影響比較大[8].其中,DN和XJ點(diǎn)沉積物的深度小,常年水動(dòng)力擾動(dòng)大而使氮不易沉積.相反,GYS、LJC和BYK點(diǎn)湖區(qū)水較深,沉積物-水界面擾動(dòng)相對(duì)較小,有利于氮的匯集.

滇池不同采樣點(diǎn)沉積物中各氮形態(tài)含量及其相對(duì)比例依次為Residual-N(46.2%～66.3%) ＞SOEF-N(22.9%～42.9%) ＞ IEF-N(4.5%～7.5%) ＞[WAEF-N(2.2%～4.0%) ≈ SAEF-N(2.7%～3.8%)] (圖2、圖3).生物有效性氮包括IEF-N、WAEF-N、SAEF-N和SOEF-N,其中HG沉積物中的生物有效性氮含量明顯高于其他采樣點(diǎn)位,這與海埂水體中氮含量最高可能密切相關(guān).另外,已有研究也表明,海埂區(qū)域水體高含量的氮水平與藻類的大量生長(zhǎng)密切相關(guān)[7].與 TN分布相似,滇池中部沉積物中生物有效性氮的含量相對(duì)較低.IEF-N是沉積物中弱結(jié)合態(tài)氮,易釋放,在沉積物-水界面遷移轉(zhuǎn)化的速率最為顯著[11].HG沉積物中的IEF-N的含量為其他區(qū)域的1.5～2.0倍,其對(duì)應(yīng)上覆水體中的TN水平為其他區(qū)域的1.6～2.3倍[12],表明海埂區(qū)域沉積物中 IEF-N可能對(duì)水體高氮水平有著重要的貢獻(xiàn).WAEF-N主要為沉積物中的碳酸鹽結(jié)合態(tài)、黏土礦物中部分結(jié)合態(tài)氮,也是易釋放態(tài)氮,其產(chǎn)生和分布與碳酸鹽等的含量及pH值聯(lián)系密切[13,2].滇池碳酸鹽有著廣泛的分布,且富營(yíng)養(yǎng)化堿性水體(常年變化約在 7.5～9.5之間[14])使碳酸鹽易沉積于沉積物-水界面.因此,與太湖和月湖[15]相比,滇池沉積物中的WAEF-N含量較高,其中HG最為突出.SAEF-N包括粘土礦物中NaOH可浸提的固定態(tài)氮及Fe/Mn/Al氧化物結(jié)合態(tài)氮,在沉積物-水界面pH值升高及氧化還原電位降低時(shí)易釋放于水體[4,13,16].滇池水體較高的pH值及大量的藍(lán)藻水華累積的殘?bào)w導(dǎo)致的沉積物-水界面氧化還原電位的急劇下降,都可能促成SAEF-N的釋放.SOEF-N主要為沉積物中有機(jī)結(jié)合態(tài)氮,是滇池沉積物生物有效性氮主要組成部分[4,11].沉積物中的有機(jī)氮可包括蛋白質(zhì)、肽、氨基酸、氨基糖、核酸、葉綠素及其他相關(guān)色素、腐殖質(zhì)等,是湖泊水體氮來(lái)源的一個(gè)重要儲(chǔ)庫(kù),主要通過(guò)物理化學(xué)過(guò)程和微生物活動(dòng)等分解釋放于水體[17-18].研究表明,滇池沉積物豐富的有機(jī)質(zhì)對(duì)應(yīng)著高的微生物數(shù)量和活性,且與間隙水中 NH4+-N有著密切的關(guān)系[19].這意味著 SOEF-N在微生物和其他環(huán)境條件的作用下分解釋放,是水體氮的一個(gè)重要的來(lái)源[20].

圖3 沉積物中各形態(tài)氮的相對(duì)比例Fig.3 Relative contribution of different N form to TN in the sediments

為進(jìn)一步探討沉積物中氮形態(tài)地球化學(xué)行為及其對(duì)水環(huán)境的影響,利用SPSS 11.5分析了滇池沉積物中各氮形態(tài)的相關(guān)性(表 3),并對(duì)其進(jìn)行了主成分分析(表 4).結(jié)果表明 IEF-N、WAEF-N和 SAEF-N之間顯著相關(guān),這表明各形態(tài)無(wú)機(jī)氮來(lái)源和釋放過(guò)程有著密切的聯(lián)系.SOEF-N與其他氮形態(tài)不具有顯著相關(guān)性,表明無(wú)機(jī)氮和有機(jī)氮的地球化學(xué)行為是相對(duì)獨(dú)立的2個(gè)過(guò)程.另外,Residual-N與各形態(tài)氮也不顯著相關(guān).Residual-N是非生物有效性氮,與生物有效性氮相比,其相對(duì)穩(wěn)定埋藏于沉積物中難以釋放,二者的地球化學(xué)行為有顯著差異.

表3 滇池沉積物各氮形態(tài)間相關(guān)性分析Table 3 Correlation matrix between nitrogen form in the sediments from Dianchi Lake

沉積物氮形態(tài)的主成分分析表明,前3個(gè)主成分的累積貢獻(xiàn)率約為 97.4%,反應(yīng)了全部數(shù)據(jù)大部分信息(表 3).第一主成分的貢獻(xiàn)率約為61.0%,IEF-N、WAEF-N和SAEF-N有較大的載荷,并且變化方向一致.結(jié)合相關(guān)性分析,進(jìn)一步表明IEF-N、WAEF-N和SAEF-N的來(lái)源的相似性,另外,其對(duì)水環(huán)境的影響主要受環(huán)境理化因子變化的控制,例如pH值、Eh及沉積物-水界面擾動(dòng)等.第二主成分上載荷較大的氮形態(tài)為Residual-N.作為非生物有效性的 Residual-N,該組分可能反應(yīng)了“埋藏”等對(duì)沉積物氮形態(tài)的地球化學(xué)行為的影響,相反,IEF-N、WAEF-N、SAEF-N和SOEF-N的載荷意為著生物有效性氮較大的釋放風(fēng)險(xiǎn).第三組成分較大載荷的氮形態(tài)為 SOEF-N,這組分主要反應(yīng)了滇池藻類大量繁殖及沉積物中微生物對(duì)氮形態(tài)的影響.主要表現(xiàn)為藻類等殘?bào)w所造成沉積物中 SOEF-N的累積及微生物作用下SOEF-N的分解釋放過(guò)程.另外,結(jié)合第一組分,SOEF-N的來(lái)源還包擴(kuò)湖泊外生態(tài)系統(tǒng)輸入,其分解也受理化因素的影響,因此,該組分的地球化學(xué)過(guò)程比較復(fù)雜,湖泊沉積物中有機(jī)氮的生物地球化學(xué)過(guò)程及其對(duì)水環(huán)境的影響還有待進(jìn)一步研究.

表4 沉積物中氮形態(tài)的主成分矩陣Table 4 Component matrix for nitrogen fractions in the sediments

另外,NH4+-N是IEF-N、WAEF-N及SAEFN中的主要組成部分,NO3--N次之, NO2--N僅在IEF-N中被檢測(cè)出(圖4).無(wú)機(jī)形態(tài)的生物有效性氮中NH4+-N對(duì)上覆水體氮營(yíng)養(yǎng)水平最具潛在威脅,同時(shí)浮游植物最先吸收利用 NH4+-N,藍(lán)藻爆發(fā)時(shí)水體中的NH4+-N被大量利用,除了部分浮游植物自身的固氮作用,沉積物中的NH4+-N的釋放將有可能促進(jìn)藻類的進(jìn)一步大量生長(zhǎng)[21].馬紅波等[4]研究認(rèn)為IEF-N中的NH4+-N與有機(jī)碳、硫化物具有較好的正相關(guān)性,NO3--N與外源輸入密切相關(guān),HG是藍(lán)藻爆發(fā)較嚴(yán)重的區(qū)域應(yīng)該具有較高的NH4+-N.但HG沉積物IEF-N中的NH4+-N含量不高,反而低于NO3--N含量.一方面,HG區(qū)域藍(lán)藻密度大,對(duì)NH4+-N需求量大,且沉積物-水界面光線弱而NO3--N被吸收轉(zhuǎn)化為有機(jī)氮的過(guò)程較緩慢[22];另一方面,HG沉積物 IEF-N中的NO3--N可能與大量的外源輸入有關(guān).同時(shí),樣品自然風(fēng)干前處理方式、密封冷藏的過(guò)程等也可能對(duì)結(jié)果有一定的影響.WAEF-N、SAEF-N中仍存在絕大部分的NH4+-N,可能是因?yàn)镹H4+類似于K+,它可以一定的形式暫時(shí)被固定于礦物中,在適當(dāng)?shù)臈l件下釋放或轉(zhuǎn)換為其他形態(tài)氮,他們存在、遷移、轉(zhuǎn)化等方面的機(jī)理是復(fù)雜的.利用化學(xué)連續(xù)提取法研究氮形態(tài)豐富了湖泊沉積物中氮形態(tài)地球化學(xué)特征,但結(jié)果不可避免地與沉積物中氮存在形態(tài)的真實(shí)情況有偏差.因此,可結(jié)合更為先進(jìn)的分析手段,例如XRD、SEM等做進(jìn)一步的表征和探討,以明確氮生物地球化學(xué)循環(huán)及其對(duì)湖泊富營(yíng)養(yǎng)化的影響.

圖4 沉積物中NH4+-N、NO3--N和NO2--N的分布特征Fig.4 Distribution of NH4+-N, NO3--N and NO2--N in the sediments

3 結(jié)論

3.1 滇池沉積物中氮形態(tài)含量分布為Residual-N ＞ SOEF-N ＞ IEF-N ＞ (WAEF-N ≈SAEF-N).對(duì)滇池水體具有潛在威脅的生物有效性氮包括 IEF-N,WAEF-N,SAEF-N和SOEFN.IEF-N與上覆水體的氮營(yíng)養(yǎng)水平及富營(yíng)養(yǎng)化程度關(guān)系密切,SOEF-N是上覆水體中氮的重要來(lái)源.

3.2 IEF-N,WAEF-N,SAEF-N的釋放主要受控于理化因子的變化,而SOEF-N還包括微生物等作用.

3.3 對(duì)于氮污染嚴(yán)重的滇池而言,內(nèi)源氮中的潛在生物有效性部分含量和比例較高,具有較大的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn),在控制外源氮污染輸入的同時(shí),應(yīng)重視沉積物中生物有效性氮的釋放及其對(duì)水環(huán)境的影響.

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Geochemical characteristics and influence to overlying water of nitrogen in the sediments from Dianchi Lake.

ZHU Yuan-rong1,2, ZHANG Run-yu3, WU Feng-chang1,2*(1.College of Water Sciences, Beijing Normal University, Beijing 100875, China；2.State Environmental Protection Key Laboratory for Lake Pollution Control, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China；3.State Key Laboratory of Environmental Geochemistry, Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, Guiyang 550002, China). China Environmental Science, 2011,31(5)：978～983

The distribution characteristics of total nitrogen and bioavailable nitrogen form was analyzed by chemical sequential extraction method in eight representive sediment samples collected from Dianchi Lake. The factors that influence the release of nitrogen form and its potential risk to the overlying water were discussed. The result showed that the concentrations of total nitrogen (TN) ranged from 1888.8mg/kg to 3155.8mg/kg and the relative concentrations of different nitrogen form ranked according to the following sequence: residual nitrogen (Residual-N, 46.2%～66.3%) ＞strong oxidant extractable nitrogen (SOEF-N, 22.9%～42.9%) ＞ ion exchangeable nitrogen (IEF-N, 4.5%～7.5%) ＞ weak acid extractable nitrogen (WAEF-N, 2.2%～4.0%) ＞ strong alkali extratable nitrogen (SAEF-N, 2.7%～3.8%). IEF-N, WAEF-N, SAEF-N and SOEF-N were the potential bioavailable nitrogen form. The highest content of bioavailable nitrogen in the sediments from HG was consistent with the eutrophication degree of this area. The nitrogen concentration in the overlying water was closely related to the distribution of IEF-N from the sediments. SOEF-N was an important source of nitrogen in the overlying water. Moreover, NH4+-N was the main component of IEF-N, WAEF-N and SAEF-N. However the concentrations of NH4+-N were relatively lower in the sediments from HG where cyanobateria blooms seriously, indicating that the coupling relationship between cyanobateria blooming and the cycle of nitrogen in the sediments.

sediment；nitrogen form；bioavailability；Dianchi Lake

X524

A

1000-6923(2011)05-0978-06

2010-10-06

國(guó)家“973”項(xiàng)目(2008CB418200);國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(U0833603)

* 責(zé)任作者, 研究員, wufengchang@vip.skleg.cn

朱元榮(1984-),男,福建尤溪人,北京師范大學(xué)水科學(xué)研究院和中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院聯(lián)合培養(yǎng)博士研究生,主要從事湖泊環(huán)境地球化學(xué)研究.發(fā)表論文5篇.