邱國華

（核工業(yè)北京地質研究院，中核高放廢物地質處置評價技術重點實驗室，北京 100029）

土壤-植物系統(tǒng)中氚遷移研究現狀與展望

邱國華

（核工業(yè)北京地質研究院，中核高放廢物地質處置評價技術重點實驗室，北京 100029）

對土壤-植物系統(tǒng)中氚遷移研究的意義、國內外研究進展作了概括性的介紹與展望，包括氚在不同土壤和植物中的時空分布、遷移規(guī)律及其影響因素、氚的化學形態(tài)和氚遷移數學模型研究等?？偨Y了已取得的研究成果，并分析、討論了研究中存在的問題。

氚遷移；土壤-植物系統(tǒng)；研究進展

1 研究意義

目前，全世界核電站采用最廣泛的堆型是壓水堆，而氚水（HTO）是壓水堆核電站主要的放射性流出物之一，未來的能源——可控熱核反應堆可能對環(huán)境產生影響的主要核素也是氚［1］。此外，核試驗和放射性廢物處置也會向環(huán)境釋放大量的氚，并對地下水造成放射性污染［2］，故3H也是放射性廢物處置中的重要核素之一［3］。氚水進入環(huán)境后直接參與自然界的水循環(huán)，將會經地下水等途徑而遷移，從而有可能進入生物圈，可以迅速地被生物圈中的一切生物有機體所吸收，并以直接或間接的方式對人類健康造成危害。氚雖屬低毒，但氫是生命細胞中最普遍存在的一種元素，故氚原子對生物體可能會造成的影響不容忽視。于是，氚已成為人類在利用核能時影響環(huán)境的主要核素之一，成為核設施安全評價及相關研究中所關注的重要對象。

土壤是人類周圍環(huán)境中變化最復雜、信息最豐富、最敏感的部分［4］，處于巖石圈、水圈、大氣圈和生物圈的交接地帶，而植物是土壤、空氣和水體放射性污染的生物終端，通過對土壤、巖石和植物樣品的分析可以揭示環(huán)境現狀及放射性核素遷移情況。因此，研究氚在生態(tài)環(huán)境中，特別是土壤-植物系統(tǒng)中的遷移行為是一項亟待開展的工作。

2 氚的特性和來源

氚的半衰期為12.43 a，在衰變時發(fā)射能量較低的β粒子，其最大能量為18.6 keV，在空氣中平均射程僅為5.7 mm，其外照射和吸入內照射均可忽略，產生的照射幾乎全部是通過食入途徑［5］， 生物半排期約為8～l0 d，可造成一定的內照射危害。氚在環(huán)境中主要以HTO和HT的形式存在，質量分數各為99%和0.1%［6］，以甲烷或有機物化學形態(tài)存在的很少。

環(huán)境中的氚來源于天然生成和人工制造兩種途徑［7］。天然氚主要來源于宇宙射線中大于4.4 MeV的中子轟擊上層大氣中的氮而發(fā)生14N（n，T）12C核反應。目前，地球上氚的主要來源是人工氚，人工氚主要來源于核爆炸（尤其是氫彈試驗）、核反應堆和核燃料后處理，氚是伴隨核能開發(fā)而產生的重要污染物。顯然，隨著核電規(guī)模的增大，氚在環(huán)境中的產生量和累積量也將增大。到1995年，反應堆和核燃料后處理廠將成為氚的主要環(huán)境污染源［6］。例如：重水堆核電站每年向大氣排放氚的平均排放量高達約 22.2×1012Bq·a－1； 紐約州南布法羅市的核燃料后處理廠排放到環(huán)境的氚約為 740×1010Bq·a－1， 其中有 25%以氣態(tài)排出，65%以液態(tài)廢物排放，其余10%存留在待處置的高放廢液中。

3 國內、外研究進展

氚被釋放到環(huán)境中后，伴隨著自然界水的循環(huán)，可通過物理、化學交換和生物轉化等方法在環(huán)境中循環(huán)，因此在大氣、江河、湖泊、海洋和土壤，乃至植物和動物體內均有氚的痕跡。HT可進入土壤并經酶催化反應生成HTO［8］，未經蒸發(fā)留在土壤中的氚主要以液態(tài)水形式在土壤中運移。氚結合到植物和動物有機分子中去，形成氚化合物，稱有機結合氚 （OBT）。國內、外研究人員針對土壤、土壤-植物系統(tǒng)中氚遷移問題，進行了較多有意義的實驗研究和理論分析工作。

3.1 氚在土壤中的遷移行為

國內、外針對氚在土壤中遷移行為所進行的相關研究有近50 a的歷史，已開展大量實驗研究工作。近年來的相關研究主要集中在以下幾方面：

（1）氚在土壤包氣層和含水層中遷移規(guī)律及其影響因素研究

武清華等［9］測定了土壤包氣層中3H在天然條件和人工噴淋條件下的擴散系數，并研究了3H示蹤劑在黃土包氣層中的遷移行為，得出了在華北地區(qū)黃土高原天然條件下包氣層以及2 m×2 m實驗坑中氚示蹤劑的遷移速度和縱向擴散系數。

王金生等［10］通過野外實驗研究表明：在包氣帶中，黃土對99Tc的吸附大于3H；在含水層中，黃土對3H遷移的影響大于99Tc。采用非平衡吸附模式NESOR程序模擬了3H在黃土包氣帶和含水層中的遷移過程，結果表明：3H在黃土含水層中分配系數為0.116 mL·g-1，其滯留機理尚待研究。

王志明等［11］通過氚在黃土包氣帶現場示蹤試驗結果的分析，發(fā)現3H縱向分布在相對濃度較大時是對稱的，而相對濃度較小時則不對稱。氚的橫向擴散參數約為縱向擴散參數的1/3。按快成分計算出關心地點的濃度在某些情況下大于常規(guī)計算結果。這表明，以質心運動速度為代表的常規(guī)計算在某些情況下是不保守的。

王金生等［3］研究了我國某民用低中放固體廢物處置場核素遷移的途徑，對核素在地下水中的遷移進行了詳細分析與計算，結果表明，包氣帶是延遲核素遷移的主要屏障，但在500 a內不能延遲3H和14C的遷移，且能穿過包氣帶的核素只有3H和14C。

滕彥國、左銳等［12-13］進行了飽和條件下3H和Br-、3H和99Tc與非飽和條件下3H和131I的溶質遷移野外和室內模擬實驗。結果表明：3H的遷移速度滯后于Br-、99Tc和131I，3H在飽和黃土中遷移的延遲因子為1.95～2.05，相當于在地下水中遷移的速度比地下水流速慢了50%。影響3H遷移滯后的因素主要有土壤黏土礦物的吸附、土壤中不流動水的存在、3H的初始濃度和土壤的理化性質 （pH、水/固比和腐殖酸含量等）。因此，將3H示蹤劑用于測定地下水的流速會導致結果偏低，也是不安全的方法。

楊月娥等［14］在野外試驗場地下研究設施的實驗豎井中進行了3H和Br-的混合遷移實驗。結果表明：在相同條件下，Br-的遷移速度均大于3H的遷移速度，這可能是由于負離子的排斥效應造成的。

曾妮［15］通過氚在4種土樣中的吸附特征實驗，得出了四川安縣土、四川江油土、北師大校園土和山西黃土等4種土樣對氚的分配系數，且實驗結果表明，對氚的分配系數受隨吸附時間、水土比、氚水比活度、pH值和有機質含量等條件影響不大。

Robert D.Fallon［16］對美國沿海平原和東南部皮德蒙特地區(qū)不同土壤中分子氚的沉積速率、植被和土壤深度進行了氚吸收的影響實驗研究。從6個不同場址的調查結果來看，氚的沉積速率為0.002 5～0.11 cm·s-1，平均值為0.028 cm·s-1，表層20 cm土壤的沉積速率最高。植被對氚沉積速率沒有明顯的直接影響。

P.Fodor-Csányi等［17］對 HTO 從一個點源向含放射性廢物（距點源10～40 cm）的土壤中遷移情況進行了研究。結果表明：HTO在水平方向上的分散作用要遠大于垂直時，這可能是由于HTO較大的向下遷移率加強了水平方向上的分散作用。經預測，HTO在1 m厚土壤中從一個點源向下遷移時，平均遷移速率從第1 a的0.14 cm·L-1降低至第50 a時的0.05 cm·L-1，這可能是由于深部土壤結構變化引起水動力梯度降低而造成的。

土壤的物理、化學條件 （如溫度、pH值和Eh值），以及有機質和微生物含量的變化也會影響核素的遷移［18］。土壤溫度的變化引起3H的蒸發(fā)，土壤的pH值和Eh的變化引起核素化學形態(tài)及其活動性的變化，土壤微生物的存在會將核素的高價態(tài)還原為低價態(tài)進而影響其遷移。 Rat’ko A I等［19］的研究表明，采用改性的黏土礦物吸附地下水中的3H，可以達到控制3H擴散的目的，土壤中黏土含量的增加會降低3H的遷移速度。此外，土壤中不流動水的存在將影響土壤的飽和狀態(tài)與核素的行為［20］，由于不流動水的存在，使流動水的平均孔隙流速增大，如果3H在不流動水中的比例很大 （如發(fā)生同位素交換等作用），將影響其遷移。

（2）氚在土壤中的化學形態(tài)的研究

在土壤腐殖層的微生物生長繁殖過程中，部分HTO中的氚被用于構成有機物。Papke H等［2］對5種不同的土壤進行了實驗，結果表明，OBT的平均形成率與土壤中的平均HTO活度有關（0.03%～0.05%/周），但當向土壤中加入葡萄糖基液后增加到0.35%/周。Diabate等［22］對OBT的研究表明，土壤中形成的OBT在被新陳代謝為HTO之前，其平均停留時間為5 a。

McFarlane J C 等［23］的研究表明， HT 在土壤中的滲透深度僅有2.3 cm，這是由于HT沉積在土壤后很快被微生物（如細菌、原生動物和苔蘚等）氧化轉變?yōu)镠TO。因此，所有沉積在地表的氚（HT和HTO）最終進入土壤水并參與整個水循環(huán)，例如蒸發(fā)、地下水遷移和植物的吸收和蒸騰等［24］。

（3）氚在土壤中遷移的數學模擬研究

郭敏麗等［25］應用GROUND程序分別對3H等各示蹤劑在飽和黃土中的遷移進行了模擬，獲得了各示蹤劑在飽和黃土中的阻滯因子。且研究結果表明，示蹤劑 “電性理論”不能用來解釋3H、Br-和I-在飽和黃土中遷移時產生的滯留現象。

郭敏麗等［26］對飽和黃土核素遷移實驗數據進行了流速反推模擬，結果顯示，3H和Br-在飽和黃土的遷移中均存在延遲現象，且3H的延遲大于Br-，模擬獲得3H的延遲因子為1.95～2.05。通過比較，采取常用模擬法獲得的水流流速存在較大誤差。延遲因子的靈敏度分析結果顯示，延遲因子對3H和Br-在飽和黃土中的遷移具有較大影響。

郭敏麗等［27］針對非均勻性明顯的某放射性廢物處置場候選場址，應用分形理論方法，在介質水力性質參數與介質結構分維之間建立函數關系式來描述場址介質的非均勻性，應用不同方法對核素3H和90Sr的遷移進行預測比較。結果表明，采用分形理論方法預測的核素遷移濃度比參數直接回歸法更接近實際情況，分配系數的取值對預測結果影響較大。

張建鑫等［28］通過開發(fā)應用GMS軟件，對某區(qū)域內地下水流動和3H（氚）的遷移行為進行了數值模擬，獲得了壓力水頭和速度場等參量，以及特定位置3H體積分數隨時間變化曲線。對比分析表明，計算結果與實驗測量結果基本一致。

3.2 氚在土壤-植物系統(tǒng)中的遷移

3.2.1 氚在土壤、空氣和植物中的遷移過程

氚在土壤、空氣和植物中遷移與循環(huán)的過程如圖1所示［29-30］。氚從土壤到植物的遷移過程是與植物根部對水的吸收有緊密聯系的，其遷移過程與普通水類似，沿自由能梯度通過樹葉遷移進入植物內；樹葉中水分蒸發(fā)維持了這個梯度［24，31］。氚從土壤到植物的遷移過程受土壤中HTO的活度和分布、土壤特性（結構、類型和含水量等）和植物根系的發(fā)育程度的影響較大，根系的模式由植物的種類和生長階段決定［32］。

3.2.2 氚遷移的機理

氚的吸收遷移取決于氚的化學形態(tài)，氚的氧化物（HTO）能以液態(tài)水或水蒸氣的形態(tài)較容易地直接進入植物內部，但實驗研究表明，氚氣HT由于其在水中的低溶解性而不被植物所吸收［33］。植物被HT污染的一般途徑包括了其 在 植 物 葉 子［33-34］和 土 壤［34-35］中 被 氧 化 成HTO。實際上，土壤中氚化水通過蒸發(fā)蒸騰從土壤轉移至空氣，將導致樹葉對HTO水蒸氣的吸收［35-36］。當HT到HTO的轉化率較高時（例如 0.104～1.64 Bq·（min·g）-1盆栽萵苣鮮物質［1］），氚在從環(huán)境到植物的遷移機理總體上可以總結為HTO的吸收。

3.2.3 國內、外研究進展

近年來，國內、外開展土壤-植物系統(tǒng)中氚遷移相關研究的主要內容有:（1）氚在土壤-植物系統(tǒng)中時空分布、遷移規(guī)律及其影響因素研究；（2）氚在土壤-植物系統(tǒng)中化學形態(tài)的研究；（3）氚在土壤-植物系統(tǒng)中遷移數學模型的研究。具體內容如下：

Evenden W G等［38］對被地下水中3H和14C污染的濕地-植物系統(tǒng)中的核素遷移進行了研究，結果表明，3H的累積和遷移途徑為土壤-根-葉。 Belot［33］的研究表明， 在各種情況下，生長在被污染土壤上的植物中氚的滯留時間取決于該土壤中氚的滯留時間。

Sweet C W等［39］對排放到大氣中的氚化水引起的環(huán)境氚轉移進行了研究，結果表明：HTO進入土壤后，很容易被植物根部吸收，通過蒸發(fā)回到大氣中。大氣中分子形式的HT也能進入土壤和植物，易被土壤中的微生物氧化成HTO。在排放HT后，沉積在土壤中的HTO可以在樹木根系之中滯留長達3個月之久。

Raney 和 Vaadia［40］對向日葵和煙草植物進行了氚遷移實驗，結果表明：植物莖和成熟葉子的葉柄中的組織自由水氚（TFWT）活度在12 h內達到與營養(yǎng)液中相同的氚活度，此時，氚在營養(yǎng)液與植物終端節(jié)點中緩慢達到了平衡。相反，葉脈組織中的TFWT活度則保持在較低水平，可能是由于與大氣的水交換所致。此外，約有1/2～4/5的土壤氚（HTO）至少在有光的條件下12 h內，在植物生長階段轉移到大氣中。

Choi Y H 等［41］對模擬稻田中 OBT和地下水中HTO的分布進行了研究，發(fā)現稻稈和籽粒中OBT的HTO土壤-植物轉移系數（TF）的最高值出現在各部位生長最活躍期間；當在最表層土壤中加入HTO時有利于增加OBT的產量。收獲1周后，30 cm表層土壤中剩下不到4%的HTO，估計有70%～90%的HTO通過蒸發(fā)逸散至空氣中。

通過測量美國薩凡納河工廠周圍地區(qū)土壤和植物中的核素，研究了氚從土壤進入植物的情況［42］，結果表明HTO沿樹干向上流動，HTO在樹干中的擴散比在大部分土壤中的擴散強；在熱帶條件下，番茄中氚的半排期為6～14 d，而在溫帶氣候區(qū)，放射性核素經土壤進入時，氚的半排期為60 d。

Higgins N A 等［43］建立了 TRIF 模型用于模擬氚在環(huán)境食物鏈中的遷移過程，該模型提出了氚以氚氣和氚水的形式通過食物鏈遷移進入牧場、農作物和動物，也包括了有機結合氚的產生和遷移。

史建君等研究了HTO在茶樹-土壤［44］、玉米-土壤［45］、 大豆-土壤［46］和青菜-土壤［47］模擬生態(tài)系統(tǒng)中的遷移規(guī)律，并應用具有相互交換的雙庫室開系統(tǒng)模型確定了各分室的擬合方程。結果表明：

（1）氚以自由水氚和結合態(tài)氚形態(tài)存在于土壤、茶樹、玉米、大豆植株和青菜組織中，其中自由水氚遠大于結合態(tài)氚，只有成熟的玉米籽粒、大豆籽和成熟的莖桿例外；

（2）玉米和大豆植株中的自由水氚比活度于引入后6 h時達最大值，隨后逐漸下降，而結合態(tài)氚呈緩慢增加；茶樹中的總氚比活度隨時間逐漸增加至最大值后又趨下降；表層土中兩種形態(tài)氚基本呈逐漸下降趨勢；

（3）可食部分玉米和大豆籽粒的濃集系數（CF值，植物中HTO比活度與土壤中HTO比活度之比）分別為4.41和1.12，表明玉米籽粒對HTO具有一定的富集作用，而大豆籽對氚水基本沒有富集作用。

王壽祥等［48-49］研究了氚水在水稻田中遷移、運送的動態(tài)過程。結果表明：

（1）早稻田土壤上部，自由水氚增大至第8 d后下降，其結合態(tài)氚增加至第22 d高于自由水氚；而晚稻田土壤上部及根部的自由水氚及結合氚濃度基本上隨時間降低；

（2）早稻田土壤中的總氚質量活度在1 d內達到最大值，之后便下降，晚稻田土壤中的總氚質量活度則始終隨時間單調地降低。

王 壽 祥［50］、 張 永 熙［51］等 利 用 同 位 素 示 蹤技術研究了進入水體的HTO向陸地遷移的規(guī)律，結果表明：

（1）陸地作物中HTO質量活度遠高于土壤；對陸地作物來說，青菜中的HTO質量活度比玉米高得多，這與青菜含有的水分比玉米多有關；并且青菜中的自由水氚質量活度遠高于結合態(tài)氚，而玉米則正好相反；

（2）對土壤而言，HTO質量活度沿深度方向幾乎均勻分布：自由水氚平均質量活度為 （0.76±0.11）Bq·， 結合態(tài)氚平均為（2.14±0.18）Bq·

（3）可食部分的濃集系數（CF值）：青菜（地上部）為5.4，玉米籽為4.9。

3.3 存在的問題

從國內、外對氚在土壤-植物系統(tǒng)中遷移的研究現狀來看，主要存在以下問題：

（1）對氚在土壤-植物系統(tǒng)中遷移的相關研究中，大都以常見的土壤、水和植物類型作為研究對象，特別是對核電站周邊環(huán)境的研究較多，而針對干旱地區(qū)和放射性廢物處置的相關研究還很缺乏，甚至是空白。例如在我國，大氣降水、地表水和地下水等氚質量活度地區(qū)分布的總體特點是：西、北高，東、南低，尤其是甘肅省西北部是我國氚質量活度的高值區(qū)，這與其位于高緯度地理位置、具備干燥的氣候條件，以及附近有核研究、核廢物處理處置等活動有關［52-53］。因此，我國西北干旱地區(qū)環(huán)境中氚遷移的規(guī)律還有待進一步深入研究。

（2）對土壤-植物系統(tǒng)中氚的分布與遷移規(guī)律的研究較多，對氚遷移影響因素的分析尚不夠全面，對氚遷移機理的分析和研究還相當缺乏，更未形成系統(tǒng)的理論。

（3）我國在土壤、植物及其他生態(tài)樣品中氚含量分析技術和設備相對落后，特別是用于對結合態(tài)氚分析測試的預處理設備與國外相比還較落后，且自動化水平較低。

4 總結和展望

（1）國內、外研究人員對氚在土壤-植物系統(tǒng)中遷移規(guī)律已開展了許多基礎性研究工作，包括氚在不同土壤和植物中的時空分布、遷移規(guī)律及其影響因素、氚的化學形態(tài)、氚遷移數學模型研究等；研究方法主要有：實驗室模擬、野外現場實驗和針對核事故的核素遷移調查及研究等。

（2）通過對氚在土壤-植物系統(tǒng)中的時空分布、遷移距離和速度、轉移系數等核素遷移特性指標及其影響因素進行研究，對氚進行遷移動力學的數學模擬，并對氚遷移機理進行分析，進一步提出氚遷移的系統(tǒng)理論，可為核設施選址、放射性廢物處置等的安全評價和輻射環(huán)境影響評價提供重要科學依據，同時，對于氚遷移在其他領域進行相關研究的定量描述也有一定參考價值。

（3）對已有氚遷移研究成果的總結分析表明，今后我國應尤其在干旱地區(qū)氚遷移規(guī)律、氚遷移機理分析、結合態(tài)氚分析技術和設備方面加強實驗和理論研究。

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The research status and prospect of tritium migration in soil-plant system

QIU Guo-hua
（CNNC Key Laboratory on Geological Disposal of High-level Radioactive Waste，Beijing Research Institute of Uranium Geology， Beijing 100029， China）

In this paper，the research significance and progress of tritium migration in soil-plant system are briefly introduced， which includes spatial and temporal distribution， migration pattern and influence factors， chemical forms， mathematical models of tritium migration in different soil and plant.The research results are summarized，and the existing problems in research process are analyzed and discussed.

tritium migration；soil-plant system；research progress

X508

A

1672-0636（2011）03-0180-07

10.3969/j.issn.1672-0636.2011.03.010

2011-05-10；

2011-06-07

邱國華（1981—），男，江西信豐人，工程師，博士研究生，主要從事輻射環(huán)境保護與評價工作。E-mail:nanqiuguohua@sina.com