曹 源，仇雁翎＊＊，楊曉紅，李 力，朱志良，趙建夫，程炳宏，陳 江，張海燕，姚玉鑫

(1:同濟大學環(huán)境科學與工程學院長江水環(huán)境教育部重點實驗室，上海200092)

(2:同濟大學環(huán)境科學與工程學院污染控制與資源化研究國家重點實驗室，上海200092)

(3:浙江省湖州市環(huán)境保護監(jiān)測中心站，湖州313000)

南太湖區(qū)域表層沉積物中有機氯化合物及重金屬污染現(xiàn)狀*

曹 源1，2，仇雁翎1，2＊＊，楊曉紅3，李 力1，2，朱志良1，2，趙建夫1，2，程炳宏1，2，陳 江3，張海燕3，姚玉鑫3

(1:同濟大學環(huán)境科學與工程學院長江水環(huán)境教育部重點實驗室，上海200092)

(2:同濟大學環(huán)境科學與工程學院污染控制與資源化研究國家重點實驗室，上海200092)

(3:浙江省湖州市環(huán)境保護監(jiān)測中心站，湖州313000)

對南太湖水域表層沉積物中的19種有機氯化合物及6種重金屬的含量、分布及其生態(tài)風險進行了研究和評價.所測樣品中有機氯農(nóng)藥(OCPs)和多氯聯(lián)苯(PCBs)含量范圍分別為0.51-4.98、1.49-15.15ng/g(dw)，與國內(nèi)其它水域沉積物中OCPs、PCBs的含量相比處于較低水平.OCPs中的主要污染物是α-六六六，PCBs中含量最高的是八氯聯(lián)苯CB194和三氯聯(lián)苯 CB28.所采沉積物樣品中 6種重金屬的含量水平分別為 Cu:14.4-79.7mg/kg、Zn:69.3-214mg/kg、Cr:65.0-99.5mg/kg、Ni:24.8-48.7mg/kg、Pb:12.3-39.2mg/kg 及 Cd:0.015-0.563mg/kg.用風險評估低值(ERL)和風險評估中值(ERM)對有機氯化合物進行了生態(tài)風險效應(yīng)評價，發(fā)現(xiàn)所測沉積物中滴滴涕(DDTs)的值90%處于ERL值以下，γ-六六六與PCBs的值100%小于ERL.利用潛在生態(tài)危害指數(shù)法對研究區(qū)沉積物進行生態(tài)危害評價，結(jié)果表明，沉積物中重金屬的生態(tài)危害程度都較小，單項生態(tài)危害指數(shù)相對較高的重金屬是Cd，各采樣點中XMK-0重金屬的潛在生態(tài)危害相對較高.總體而言，南太湖表層沉積物中上述有機氯化合物和重金屬的含量水平較低，未對生態(tài)構(gòu)成嚴重威脅.但考慮到這兩類污染物的生物積累性和毒性，仍需注意預防此類污染.

南太湖;沉積物;有機氯化合物;重金屬;風險評價

沉積物是水體中污染物的主要蓄積場所，也是水體的潛在污染源.由于持久性有機污染物(POPs)和重金屬的特性，容易吸附在懸浮顆粒物上，進而沉降在水體底部［1-2］.受到污染的沉積物，可能會對水生生物(如:植物、底棲動物)構(gòu)成威脅，甚至可以通過食物網(wǎng)對其它生物(如:魚類、鳥類)產(chǎn)生影響［3］.由于POPs和重金屬具有毒性，并且在環(huán)境中不易去除，是影響湖泊質(zhì)量的兩個重要的環(huán)境問題.因此對沉積物中的POPs和重金屬含量進行分析，能夠?qū)ζ錆撛诘纳鷳B(tài)危害獲得認識.

太湖是我國第三大淡水湖，平均水深2m，湖泊面積2427.8km2，是典型的淺水淡水湖.該湖泊位于江蘇省和浙江省的交界處［4］，對于周邊城市，該湖泊在航運、旅游、灌溉以及提供飲用水源等方面發(fā)揮著重要的作用.由于太湖流域人口稠密、工農(nóng)業(yè)發(fā)展迅速，導致太湖水環(huán)境不斷惡化，富營養(yǎng)化污染嚴重，局部區(qū)域有機污染嚴重［5］，對當?shù)氐纳鷳B(tài)環(huán)境和居民的生活用水安全構(gòu)成潛在威脅.

近年來，有學者對太湖流域沉積物質(zhì)量進行了大量調(diào)查研究［1，5-7］.然而這些研究區(qū)域主要集中在北太湖，對于太湖入湖河流流量最大、近年來越來越多地出現(xiàn)春季全湖首次藍藻暴發(fā)的南太湖區(qū)域，則鮮有研究.本文研究南太湖地區(qū)的沉積物中有機氯農(nóng)藥(OCPs)、多氯聯(lián)苯(PCBs)等有機氯化合物(OCs)以及重金屬的含量與分布情況，并對本區(qū)域沉積物的生態(tài)風險進行評價.

1 材料與方法

1.1 沉積物樣品的采集

2009年8月，在靠近浙江省湖州的南太湖區(qū)域采集10個表層沉積物樣品(1-10cm)，采樣點分布見圖1.分別在夾浦、新塘、小梅口和新港口等四個主要的河流入湖口處及距離河口一定距離的湖面上布設(shè)采樣點，以考察入湖河流和距離河口遠近對本區(qū)域表層沉積物中污染物含量的影響.其中小梅口是太湖最大的入湖河流苕溪的入湖口之一，周邊建有南太湖旅游度假區(qū);新港口也是苕溪的入湖口之一，鄰近市區(qū);夾浦港和新塘港的入湖口位于長興縣.在夾浦、新塘、小梅口三處按距離河口0、5、10km分別設(shè)置采樣點.所采集樣品經(jīng)自然陰干、研磨除雜、過40目篩，處理完畢后在－20℃保存，待分析使用.

1.2 有機氯化合物含量分析

取4.0g沉積物粉末，加入1.5g活化銅片除去硫，加入替代標CB53與CB200，用30ml正己烷和丙酮混合液(體積比為1∶1)進行微波萃取(Milestone ETHOS).消解條件為:120℃，20min，800W.冷卻的萃取液過脫脂棉承托的無水硫酸鈉后進GPC(GPC ULTRA，LC Tech)去除大分子雜質(zhì)且濃縮定容;然后將提取液過經(jīng)活化的Florisil小柱(Supelco-LC-18，57100-U)，用正己烷與丙酮的混合液(體積比為9∶1)重復洗脫三次，提取液再轉(zhuǎn)移至GC樣品瓶繼續(xù)濃縮，最后定容為100μl，加入內(nèi)標CB189待分析.

采用Hewlet-Packard 5890型氣相色譜與5973型質(zhì)譜聯(lián)用系統(tǒng)對有機氯化合物進行定性定量.采用掃描模式.色譜條件為:色譜柱為 Agilent HP-5+HT-5(45m×300μm×0.22μm);載氣(高純氦氣)恒壓為10Psi;柱溫初始為80℃(保持1.35min)，以40℃/min的速率升至195℃(保持1min)，繼續(xù)以1℃/min的速率升至210℃，然后以40℃/min的速率升溫至300℃(保持2min);進樣口和離子源溫度分別為260℃和360℃;無分流自動進樣1μl.利用標準樣品和化合物的質(zhì)譜圖保留時間定性，內(nèi)標峰面積法定量.

本研究所分析的 6 種滴滴涕(DDT)同系物(p，p'-DDT、o，p'-DDT、p，p'-DDE、o，p'-DDE、p，p'-DDD 和o，p'-DDD)、4 種六六六異構(gòu)體(α-HCH、β-HCH、γ-HCH 和 δ-HCH)、9 種多氯聯(lián)苯(PCB)(CB18，28，31，44，52，138，153，183，194)、2 種用作替代標的 PCB(CB53，200)和 1 種 PCB 內(nèi)標(CB189)均購自 AccuStandard(New Haven，CT，USA).

采用空白樣、平行樣、空白加標和基質(zhì)加標，以控制分析流程的回收率，方法空白樣品中未檢出目標污染物.各標準工作曲線的線性相關(guān)系數(shù)都在0.99以上，各標樣的平均回收率為68.8%-79.1%，以目標化合物濃度對照峰高做線性回歸分析，以三倍的基線噪聲作為方法的最低檢出量，計算得出每克樣品中最低檢出濃度為 0.03ng.

圖1 南太湖表層沉積物采樣點分布Fig.1 Distribution of sampling sites for surface sediment in southern Lake Taihu

1.3 重金屬含量分析

取3.0g樣品于消解罐中，加入5ml濃 HNO3、3ml HF、0.5ml HClO4進行消解.消解條件為:5min升溫至150℃，保持10min;然后5min上升到190℃，保持10min.每個樣品必須消解兩次到無色.將消解好的溶液在170℃電熱板上加熱到小體積以去除酸.最后，在樣品中加入1ml HNO3，用蒸餾水定容，進ICP光譜(Perkin Elmer Optima 2100 DV)分析.設(shè)置空白樣，消除分析過程中污染物混入的影響.

2 結(jié)果與討論

2.1 南太湖表層沉積物中有機氯化合物的含量及分布

2.1.1 有機氯農(nóng)藥 南太湖表層沉積物中有機氯農(nóng)藥(OCPs)的含量顯示，有機氯農(nóng)藥中主要的污染物是α-HCH，檢出率為100%;在所有樣品中，β-HCH、γ-HCH、o，p'-DDT、p，p'-DDT、p，p'-DDE、o，p'-DDD 等 OCPs均低于檢出限;只在一個樣點檢出了少量o，p'-DDE和p，p'-DDD(表1)，結(jié)果表明沉積物中所檢出的部分有機氯農(nóng)藥主要為歷史殘留，沒有發(fā)現(xiàn)新近使用的跡象.另外，夾浦三個采樣點的OCPs含量高于其它采樣點，其原因可能是該區(qū)域離市區(qū)較遠，周邊土地以農(nóng)田為主，因此有較高的農(nóng)藥殘留隨地表徑流輸入湖中.其它入湖河流河口處及其延伸線的沉積物中OCPs的含量與距河口遠近并無明顯的相關(guān)性(表1).

與2006年趙中華等［5］對太湖表層沉積物中有機氯農(nóng)藥殘留的報道值(4.22-460.99ng/g(dw))相比，本研究所得南太湖區(qū)域沉積物中OCPs的濃度要低很多，但與該研究小梅口處的OCPs檢出濃度相似.洪湖［8］表層沉積物中 HCHs濃度范圍為 0.54-16.36ng/g(dw)、DDTs為 0.89-7.91ng/g(dw)，高于本研究結(jié)果;黃宏等［9］對淮河流域沉積物中有機氯農(nóng)藥的殘留進行測定，16種有機氯農(nóng)藥的總含量水平為8.88-16.22ng/g(dw).綜上可知，和國內(nèi)其他水體相比，南太湖水域OCPs的污染較輕.

2.1.2 多氯聯(lián)苯 多氯聯(lián)苯(PCBs)在樣品中的含量表明，PCBs在10個采樣點均有檢出，含量最高的是CB194和CB28.PCBs含量最高的點位于小梅口0km處(表2).陳靜生等［10］報道，我國河流沉積物中的多氯聯(lián)苯主要是四、五和六氯聯(lián)苯，本研究中三氯代至六氯代聯(lián)苯占PCBs總量的63.4%，是PCBs的主要組成部分.同時南太湖表層沉積物中PCBs模式組成有著自己的特點:八氯代CB194在所有的沉積物樣品中均檢出，這可能與該地區(qū)的工業(yè)類型有關(guān)，但造成這一現(xiàn)象的原因還有待進一步研究.同時PCBs在沉積物中的濃度分布與采樣點距河口的距離沒有明顯規(guī)律.

本研究所得PCBs總量與陳燕燕等［6］關(guān)于太湖的報道值(1.35-13.8ng/g(dw))較接近，計勇［7］等研究了太湖北部灣表層沉積物中多氯聯(lián)苯的分布特征，夏季10種PCBs的殘留濃度為2.52ng/g(dw).與國內(nèi)閩江口(15.14-57.93ng/g(dw)，均值 34.49ng/g(dw))［11］、珠江口(11.13-23.23ng/g(dw)，均值 16.9ng/g(dw))［12］等工業(yè)發(fā)達地區(qū)相比較，南太湖表層沉積物中PCBs總量相對較低.

表1 沉積物樣品中OCPs含量(ng/g(dw))Tab.1 Concentrations of OCPs in sediment samples(ng/g(dw))

表2 沉積物樣品中PCBs含量(ng/g(dw))Tab.2 Concentrations of PCBs in sediment samples(ng/g(dw))

2.2 南太湖表層沉積物中重金屬的含量及分布

樣品中重金屬含量分布表明，其中沉積物中Cu、Pb和Cd的最高值出現(xiàn)在XMK-0，同時Zn濃度的次高值也出現(xiàn)在該樣點(圖2)，此處的PCBs含量也最高(表2).另外，XGK-0處各重金屬污染物的濃度也較高.原因可能是由于這兩個采樣點位于太湖最大的入湖河流苕溪入湖口.東苕溪發(fā)源自天目山，流經(jīng)臨安、余杭、德清、湖州，在湖州與西苕溪會合后由小梅口、新港口等注入太湖.河水沿途攜帶的城市污水、工業(yè)廢水中的重金屬污染物和PCBs濃度相對較高，而經(jīng)過湖水稀釋后，在距離入湖口較遠處污染物濃度下降.由于水中的污染物會隨懸浮顆粒物沉降下來，因此湖泊表層沉積物中污染物濃度呈現(xiàn)出在苕溪入湖口處高，遠離入湖口的地方低的現(xiàn)象.而這一規(guī)律在夾浦港和新塘港及其延伸線上并無體現(xiàn)，原因可能是因為這兩條河流流經(jīng)區(qū)域主要為郊區(qū)，攜帶污染物含量相對低所致.此外，由于太湖是淺水湖泊，采樣時間為夏季，降雨、臺風頻繁，入湖徑流量較大，沉積物易被擾動，從而也會導致這些采樣點的污染物濃度分布與距河口遠近沒有明顯相關(guān)性.

圖2 沉積物樣品中重金屬含量分布Fig.2 Distribution of heavy metal concentrations in sediment samples

本研究結(jié)果與向勇等［13］所做的太湖底泥中7種重金屬的含量水平相似;除Cr外，其它5種重金屬含量均略低于焦偉等［14］對于環(huán)太湖主要進出河流河口表層沉積物中重金屬含量的濃度水平;所測樣品中Cr的濃度較高，是中國湖泊沉積物重金屬含量平均值67.55mg/kg［15］的1.18倍，其余重金屬含量均低于平均值.由此可見，南太湖沉積物中重金屬的含量和國內(nèi)其它水域相比總體處于中低水平.

2.3 南太湖表層沉積物生態(tài)風險評價

由于沉積物中的組分構(gòu)成受區(qū)域地質(zhì)背景的影響較大，且環(huán)境污染物種類眾多，生物效應(yīng)有差異，因此很難確定統(tǒng)一的沉積物污染標準并基于這樣的標準對沉積物進行生態(tài)風險評估.到目前為止，雖然人們在沉積物污染的生態(tài)風險評價方面做了大量研究，但是仍未建立起統(tǒng)一的標準［16］.本研究選取了文獻報道中比較有代表性的兩種方法對南太湖表層沉積物的有機氯化合物和重金屬的生態(tài)風險進行評價.

2.3.1 有機氯化合物 采用Long等［17］提出的風險評估低值ERL(Effects Range Low)和風險評估中值ERM(Effects Range Median)來評價沉積物中有機氯化合物的生態(tài)影響風險程度.該方法認為，若污染物質(zhì)量分數(shù)小于ERL，則極少產(chǎn)生負面生態(tài)效應(yīng);若污染物質(zhì)量分數(shù)在兩者之間，則會偶爾發(fā)生負面生態(tài)效應(yīng);若污染物質(zhì)量分數(shù)大于ERM，則會經(jīng)常出現(xiàn)負面生態(tài)效應(yīng).

本研究所得OCPs和PCBs含量與ERL、ERM值的比較可知，研究區(qū)DDTs的值90%處于ERL值以下，γ-HCH與PCBs7［17］的值100%小于ERL值(表3).表明南太湖表層沉積物中OCPs與PCBs對水生生物造成不利影響的可能性較小.雖然南太湖地區(qū)沉積物中OCs含量不高，但由于存在生物積累效應(yīng)，生物中的OCs尤其是PCBs和DDTs的含量會高于周圍介質(zhì)中含量［18］，因此仍需注意預防有機污染.

2.3.2 重金屬 采用瑞典學者Hakanson的潛在生態(tài)危害指數(shù)法對本區(qū)沉積物中重金屬的潛在生態(tài)危害進行評價［19］.該法不僅考慮沉積物中重金屬含量，而且將重金屬的生態(tài)效應(yīng)、環(huán)境效應(yīng)與毒理學聯(lián)系在一起，采用具有可比的、等價屬性指數(shù)分級法進行評價.潛在生態(tài)危害系數(shù)涉及到單項污染系數(shù)、重金屬毒性響應(yīng)系數(shù)以及單項潛在生態(tài)危害系數(shù)，可用如下等式表示:

表3 南太湖表層沉積物中OCPs和PCBs的風險值評價結(jié)果Tab.3 Comparison of sediment quality guidelines with concentrations of OCPs and PCBs in sediment from southern Lake Taihu

表4 沉積物中重金屬生態(tài)危害程度劃分標準Tab.4 Criteria of degrees of the ecological risk of heavy metals in sediments

根據(jù)上述公式計算了6種重金屬的RI值(圖3);重金屬污染系數(shù)生態(tài)危害指數(shù)分級標準見表4［19］，根據(jù)此標準對沉積物中重金屬的潛在生態(tài)風險進行評價.結(jié)果表明南太湖地區(qū)湖泊沉積物中重金屬生態(tài)危害程度都較小，其中單項生態(tài)危害系數(shù)較高的是Cu，在XMK-0的危害系數(shù)達到25.9，遠高于其它采樣點;按照生態(tài)危害系數(shù)的大小，本研究中重金屬元素的生態(tài)危害排序為:Cu＞Ni＞Pb＞Cd＞Cr＞Zn.湖泊沉積物中多種重金屬的潛在危害生態(tài)指數(shù)RI顯示:XMK-0處沉積物的生態(tài)危害相對最高，其次是XT-5和XGK-0.

圖3 南太湖表層沉積物中重金屬的潛在生態(tài)風險評價結(jié)果Fig.3 Result of potential ecological risk assessment of heavy metals in sediment of southern Lake Taihu

3 結(jié)論

本文對南太湖表層沉積物中的有機氯化合物及重金屬的含量、分布及其生態(tài)風險進行了探討，主要結(jié)論如下:

(1)南太湖表層沉積物中PCBs總濃度與其它水體相比處于中等水平;OCPs總濃度低于國內(nèi)其它水體，處于低污染水平.DDTs和HCHs的低檢出率和低檢出量表明，由于這兩類農(nóng)藥的禁用，近期并無明顯的污染輸入.樣品中重金屬的含量與國內(nèi)湖泊沉積物中重金屬含量相比，除Cr外，Cu、Zn、Ni、Pb和Cd均低于國內(nèi)的平均值.位于河口附近的兩個采樣點XMK-0和XGK-0，OCs和重金屬的含量與其他采樣點相比均處于較高水平，說明入湖河流所攜帶的工業(yè)廢水、生活污水會對湖泊沉積物中污染物的含量水平產(chǎn)生影響.由于太湖屬于淺水湖，夏季臺風、降雨頻繁，湖水易被攪動，因此采樣點距河口的遠近與污染物濃度之間的關(guān)系并不明顯.

(2)運用ERL和ERM對沉積物中有機污染物進行生態(tài)風險效應(yīng)評價，發(fā)現(xiàn)研究區(qū)DDTs的值90%處于ERL值以下，γ-HCH與PCBs的值100%小于ERL值;利用生態(tài)危害指數(shù)對湖泊沉積物重金屬風險進行評價，發(fā)現(xiàn)南太湖區(qū)域重金屬元素生態(tài)危害排序為Cu＞Ni＞Pb＞Cd＞Cr＞Zn，XMK-0的RI值最高.總體來看，南太湖沉積物中有機氯化合物和重金屬生態(tài)危害程度都較小，但考慮到這兩類污染物的難降解性、生物蓄積性和毒性，仍然要注意預防此類污染.

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Pollution status of organochlorines and heavy metals in surface sediment of southern Lake Taihu

CAO Yuan1，2，QIU Yanling1，2，YANG Xiaohong3，LI Li1，2，ZHU Zhiliang1，2，ZHAO Jianfu1，2，CHENG Binghong1，2，CHEN Jiang3，ZHANG Haiyan3＆ YAO Yuxin3
(1:Key Laboratory of Yangtze River Water Environment，Ministry of Education，College of Environmental Science and Engineering，Tongji University，Shanghai 200092，P.R.China)
(2:State Key Laboratory of Pollution Control and Resource Reuse，College of Environmental Science and Engineering，Tongji University，Shanghai 200092，P.R.China)
(3:Huzhou Environmental Monitoring Center，Huzhou 313000，P.R.China)

Concentration and distribution of 19 organochlorines and 6 heavy metals in the surface sediment of southern Lake Taihu were studied and the relevant risk assessment was carried out.The results showed the concentrations of organochlorine pesticides(OCPs)and polychlorinated biphenyls(PCBs)detected ranged from 0.51-4.98ng/g(dw)and 1.49-15.15ng/g(dw)，respectively，which was at a low contamination level compared to other fresh water sediments in China.The congener of α-hexachlorocyclohexane(α-HCH)was the dominant pollutant among OCPs and CB194，and CB28 were the dominant PCBs.The concentration rangesof Cu，Zn，Cr，Ni，Pb and Cd in the surface sediments of southern Lake Taihu were 14.4-79.7mg/kg，69.3-214mg/kg，65.0-99.5mg/kg，24.8-48.7mg/kg，12.3-39.2mg/kg and 0.015-0.563mg/kg，respectively.Effects range low(ERL)and effects range median(ERM)were used to evaluate the ecological risk of organochlorines.It was found that 90%of the sampling sites had a dichlorodiphenyltrichloroethanes(DDTs)value lower than the ERL，and the γ-HCH and PCBs values of all sites were lower than the ERL.The risk assessment was completed on heavy metals in sediments by using the potential ecological risk index(RI).The results indicated that the overall ecological risk caused by heavy metals was low.The potential ecological risk index of Cd was relatively higher，and the RIs of several heavy metals in XMK-0 were relatively higher than that in other sites.Although the concentration levels of the above organochlroine and heavy metal pollutants in the surface sediments of southern Lake Taihu were low and no serious threat has been observed to the ecological system，the prevention to these contaminations should not be ignored for their accumulative effect and toxicity in the environment.

Southern Lake Taihu;sediment;organochlorines;heavy metal;risk assessment

＊ 國家水體污染控制與治理科技重大專項項目(2008ZX07421-002)和污染控制與資源化研究國家重點實驗室自主研究課題項目(PCRRY09009)聯(lián)合資助.2010-08-19收稿;2010-12-17收修改稿.曹源，女，1986年生，碩士研究生;E-mail:becky8667@163.com.

＊＊ 通訊作者;E-mail:ylqiu@#edu.cn.