張京亮，趙杉林，趙榮祥，李 萍，曹祖賓，石薇薇

（遼寧石油化工大學(xué)，遼寧 撫順 113001）

現(xiàn)代二氧化碳吸收工藝研究

張京亮，趙杉林，趙榮祥，李 萍，曹祖賓，石薇薇

（遼寧石油化工大學(xué)，遼寧 撫順 113001）

綜述了現(xiàn)代二氧化碳吸收工藝研究進(jìn)展，介紹了目前國(guó)內(nèi)外現(xiàn)有的二氧化碳吸收方法，包括物理吸收法、膜吸收法、化學(xué)吸收法、離子液體法、電化學(xué)法和O2/CO2燃燒法，簡(jiǎn)要介紹了各種吸收方法的特點(diǎn)及所做研究，重點(diǎn)討論了工業(yè)應(yīng)用較廣的化學(xué)吸收法，分析了離子液體法與其他有機(jī)溶劑比較的優(yōu)缺點(diǎn)，并對(duì)新工藝方法進(jìn)行了展望。

二氧化碳；吸收；工藝研究

近幾十年來，由于人類消耗能源的急劇增加，森林遭到嚴(yán)重破壞，大氣中二氧化碳的含量不斷上升，僅去年全球二氧化碳的排放量就增加了33%，達(dá)到了地球有史以來的最高水平。大量二氧化碳的排放導(dǎo)致全球變暖，并給環(huán)境帶來了重大的危害：南北兩極冰雪融化、海平面上升、還導(dǎo)致氣候干旱，土地沙漠化，各種自然災(zāi)害和人類疾病也愈演愈烈，這種溫室效應(yīng)己經(jīng)嚴(yán)重地困擾經(jīng)濟(jì)的發(fā)展。

因此，如何有效的控制二氧化碳的排放，充分發(fā)揮科技進(jìn)步在經(jīng)濟(jì)發(fā)展和氣候保護(hù)方面的作用具有十分重大的意義。隨著環(huán)境問題和能源危機(jī)的日益突出，CO2的減排和利用[1]已經(jīng)成為世界范圍內(nèi)可持續(xù)發(fā)展的一個(gè)研究熱點(diǎn)之一。表1歸納了目前國(guó)內(nèi)外二氧化碳吸收方法。

1 物理吸附法

物理吸附法包括兩種，利用吸附量隨壓力變化而使氣體分離的方法為變壓吸附法(簡(jiǎn)稱PSA法)、利用吸附量隨溫度變化而使氣體分離的稱變溫吸附法(簡(jiǎn)稱TSA法)，二者又合稱PTSA法。目前國(guó)內(nèi)外投入大量人力物力來研究吸附材料、吸附催化劑及對(duì)吸附劑進(jìn)行改進(jìn)，趙會(huì)玲等[2]采用接枝方法在介孔材料MCM-41和SBA-15的孔道內(nèi)表面進(jìn)行氨基化修飾，表面修飾前后介孔材料對(duì)CO2的吸附性能發(fā)生顯著變化。陳文凱等[3]用 Cu/ZnO作吸附催化劑，研究了CO2在催化劑表面的吸附行為，通過理論計(jì)算和分析，獲得9種平衡吸附模型。李莉等[4]對(duì)新型吸附劑 Li2ZrO3在高溫?zé)煹罋庵袑?duì) CO2的吸附性能及影響因素進(jìn)行了研究，通過和其它吸附劑的對(duì)比得出 Li2ZrO3的吸附性能較好。張輝等[5]采用價(jià)格低廉的工業(yè)硅膠作為吸附劑，通過三塔變壓吸附工藝，對(duì)燃煤煙道氣中CO2進(jìn)行分離捕集，從而進(jìn)一步降低減排成本。由于物理吸附這種方法誤差較大，因此多已不采用，但是新型吸附劑及其方法的研究仍是一大熱點(diǎn)。

表1 二氧化碳吸收方法Table 1 Absorption methods of Carbon dioxide

2 膜吸收法

膜吸收法是將膜和普通吸收相結(jié)合而出現(xiàn)的一種吸收過程。吸收劑的不同吸收效果差異明顯，陸建剛等[6]采用氨基乙酸鉀一哌嗪復(fù)合吸收劑，在考慮溫度、吸收劑液速的條件下，對(duì)比單一吸收劑，發(fā)現(xiàn)使用復(fù)合吸收劑后氣體出口CO2的摩爾分?jǐn)?shù)降低了 20%～25%。楊明芬等[7]在研究聚丙烯膜接觸器分離CO2時(shí)采用氨基乙酸鉀，在一定的流速下，CO2脫除率達(dá)到90%以上。對(duì)CO2的吸收膜吸收器的選擇也一直得到很多人的關(guān)注，樊智鋒等[8]研究了中空纖維膜組件脫除CO2的吸收過程，制備了一系列不同裝填率的中空纖維膜組件進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)增大氣相流速，傳質(zhì)通量和總傳質(zhì)系數(shù)將提高，但會(huì)降低CO2的脫除，氣相中CO2濃度的增加會(huì)使傳質(zhì)推動(dòng)力增大，進(jìn)而CO2的脫除率也會(huì)增加。另外，張衛(wèi)風(fēng)等[9]對(duì)膜接觸器的材料進(jìn)行了研究，目前主要采用的膜材料有聚乙烯、聚丙烯、聚偏氟乙烯、聚四氟乙烯、聚醚砜、聚砜等，其中使用最多的是聚丙烯膜材料，這主要是由于聚丙烯膜材料價(jià)格便宜，便于以后工業(yè)上大規(guī)模應(yīng)用。膜吸收法由于其在傳質(zhì)性能、操作、能耗等方面具有的優(yōu)點(diǎn)，吸收液，接觸膜和膜材料的選擇面較廣，從而使該技術(shù)具有很好的應(yīng)用前景，但是應(yīng)用成本較高，需要進(jìn)一步深入研究，進(jìn)而選擇較好試劑、材料和方法。

3 化學(xué)吸收法

化學(xué)吸收法是利用二氧化碳和吸收液之間的化學(xué)反應(yīng)將二氧化碳從排氣中分離出來的方法。化學(xué)吸收是傳質(zhì)與反應(yīng)同時(shí)進(jìn)行的過程，在吸收過程中，吸收質(zhì)與吸收劑之間發(fā)生明顯化學(xué)反應(yīng)?；瘜W(xué)吸收法常用的吸收液有氨水、熱鉀堿溶液、有機(jī)胺溶液等，在吸收二氧化碳方面，對(duì)于純氨水吸收二氧化碳的速度、低碳化度熱堿和有機(jī)胺催化熱堿吸收二氧化碳速度的近似解和胺類活化熱鉀堿脫碳溶液氣一液平衡都作了深入研究。在上述研究的基礎(chǔ)上，發(fā)現(xiàn)利用有機(jī)胺作為二氧化碳的吸收劑，是較好的方法

3.1 熱鉀堿法

在熱鉀堿法中，CO2的吸收過程是在碳酸鉀水溶液中的可逆反應(yīng)過程，其原理為：CO2+K2CO3?2KHCO3+Q熱。通過該反應(yīng)可知，增加壓力或降低溫度，反應(yīng)向正反應(yīng)方向進(jìn)行，減壓或升溫，反應(yīng)向反方向進(jìn)行，從而實(shí)現(xiàn)CO2的吸收與解析。據(jù)調(diào)查，目前全國(guó)約有70%的大、中型合成氨廠均采用熱鉀堿工藝脫碳，但由于在生產(chǎn)過程中，CO2吸收效率低，能耗大，目前一般采用改良的熱鉀堿法[10]，即在溶液中添加一種有機(jī)活化劑，如：氨基乙酸、二乙醇胺、空間位阻胺等，從而改變其原有的缺陷，提高CO2的吸收效率，并降低溶液表面CO2的平衡能力。

3.2 有機(jī)胺吸收法

有機(jī)胺吸收法是以胺類化合物吸收 CO2的方法，與其它方法相比具有吸收量大、吸收效果好、成本低、吸收劑可循環(huán)使用并能回收到高純產(chǎn)品的特點(diǎn)而在工業(yè)中得到廣泛應(yīng)用。主要應(yīng)用的有機(jī)胺吸收劑包括單乙醇胺（MEA）、二乙醇胺（DEA）、三乙醇胺（TEA）、N-甲基二乙醇胺（MDEA）等。李桂明等[11]根據(jù)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)建立了以機(jī)理為基礎(chǔ)，以三乙烯四胺(TETA)為活化劑的 N-甲基二乙醇胺(MDEA)水溶液吸收CO2的簡(jiǎn)化氣-液平衡模型及吸收速率動(dòng)力學(xué)方程，并通過計(jì)算得到簡(jiǎn)化氣-液平衡模型及吸收速率動(dòng)力學(xué)方程中各相關(guān)參數(shù)的關(guān)聯(lián)式。朱春英等[12]利用激光全息干涉法對(duì)MEA水溶液吸收CO2過程進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究，得到了傳質(zhì)達(dá)到穩(wěn)態(tài)時(shí)的近界面濃度、濃度邊界層厚度和傳質(zhì)系數(shù)。其中MEA、DEA對(duì)CO2的吸收速度快，但反應(yīng)過程中易生成較穩(wěn)定的氨基甲酸鹽，使吸收量減小，由于TEA中不含氫原子，不能與CO2反應(yīng)生成氨基甲酸鹽，所以其吸收負(fù)荷有所提高，但是其吸收速度變慢，MDEA法熱耗較低、凈化度高、操作彈性大、CO2回收率高，但與熱鉀堿法相比，溶劑及活化劑造價(jià)較高，一次性投資費(fèi)用較大。

各種有機(jī)胺的單獨(dú)使用，各有利弊，于是使用混合胺的構(gòu)想引起了人們的關(guān)注[13]，混合胺法是一種富集 CO2的新技術(shù)，結(jié)合了 N-甲基二乙醇胺(MDEA)高處理能力與 MEA高反應(yīng)速率的特點(diǎn),A Chakma[14]的實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，此法吸收速率高，吸收容量大，尤其在降低再生熱耗方面更為明顯,但是相關(guān)研究還局限于混胺吸收速率等表觀動(dòng)力學(xué)方面。向有機(jī)胺中添加活性組分成為很多人的改良的目標(biāo)，張學(xué)模等[15]向 MDEA中添加少量活化劑研究發(fā)現(xiàn)：加入活化劑后改變了 MDEA溶液吸收 CO2的歷程，活化劑起了傳遞CO2的作用，加快了反應(yīng)速度，活化劑在表面吸收了 CO2，然后向液相(MDEA)傳遞了 CO2，而活化劑又被再生。朱利凱等[16]以自擬的K1(MDEA解離常數(shù))、K2(PZ的一級(jí)解離常數(shù))導(dǎo)出CO2在MDEA和MDEA-PZ水溶液中溶解度的簡(jiǎn)化計(jì)算式，計(jì)算的出的CO2溶解度與文獻(xiàn)實(shí)驗(yàn)值、模型計(jì)算值作了比較，結(jié)果證明精度良好，可滿足工程設(shè)計(jì)要求。活化MDEA工藝在投資和公用工程、物料消耗、費(fèi)用等方面與其它脫CO2方法相比是經(jīng)濟(jì)的，具有很強(qiáng)的競(jìng)爭(zhēng)性和廣闊的應(yīng)用前景。

4 離子液體法

離子液體(Room Temperature ionic Liquid，RTIL)，也稱為室溫熔融鹽，是在室溫及相鄰溫度下完全由離子組成的近于室溫下呈液態(tài)的有機(jī)液體。離子液體熔點(diǎn)低于100 ℃，全部由有機(jī)陽(yáng)離子和有機(jī)或無機(jī)陰離子組成的鹽類，通常含有一個(gè)雜環(huán)氮原子，且其物理、化學(xué)性質(zhì)可以通過改變陰陽(yáng)離子的結(jié)構(gòu)來實(shí)現(xiàn)。因此，根據(jù)離子液體的結(jié)構(gòu)特征和CO2的吸收固定原理，離子液體可以分三種情況來吸收固定二氧化碳[17-18]：常規(guī)離子液體吸收CO2、功能化離子液體吸收 CO2和離子液體固定轉(zhuǎn)化CO2。

常規(guī)離子液體吸收CO2主要是通過離子液體與CO2之間的相平衡展開，但是CO2吸收量較少。齊國(guó)鵬等[19]曾測(cè)定過 CO2-氯鋁酸離子液體-苯三組分物系氣液平衡數(shù)據(jù)，通過獲得的三組分物系相圖，分析了平衡壓力對(duì)相態(tài)及平衡組成的影響。Anthony[20]與Aki等[21]曾研究CO2在離子液體中的溶解度。功能化離子吸收CO2較多主要是因?yàn)镃O2與離子液體中的堿性基團(tuán)發(fā)生了化學(xué)反應(yīng)，又由于其陽(yáng)離子可以改換，因此功能化離子的應(yīng)用研究范圍很廣，Yu等[22]用量子化學(xué)及分子動(dòng)力學(xué)對(duì)[apbim]BF4高效吸收CO2進(jìn)行了吸收理論的探討，Zhang等[23]也合成了一系列帶有氨基的離子液體一氨基酸離子液體。離子液體固定轉(zhuǎn)化CO2是利用離子液體作催化劑或助催化劑，將CO2固定的同時(shí)轉(zhuǎn)化為有用的化學(xué)品，許多學(xué)者致力于這方面的研究[24-25]。

與傳統(tǒng)的有機(jī)溶劑和電解質(zhì)相比較，離子液體具有一系列突出優(yōu)越特性：

（1）幾乎沒有蒸氣壓；

（2）不揮發(fā)，無色、無臭；

（3）呈弱腐蝕性，無污染，易操作。

所以離子液在材料合成、分離科學(xué)及作為傳統(tǒng)有機(jī)溶劑的替代品等領(lǐng)域得到了廣泛的關(guān)注。但離子液體也有本身的缺點(diǎn)：產(chǎn)物不易分離；催化劑的回收使用效果不佳；作為溶劑，離子液的價(jià)格遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于常見有機(jī)溶劑；離子液體本身也有一定的毒性，大量離子液體的使用會(huì)對(duì)環(huán)境帶來危害。研究表明離子液體經(jīng)過修飾后形成的功能化離子液，可以顯著的改善離子液的物理及化學(xué)性質(zhì)，為離子液的應(yīng)用提供了更廣泛的空間。

5 電化學(xué)法

電化學(xué)法就是利用化學(xué)中的溶液與金屬組成電池裝置，利用極性或者電性的不同而進(jìn)行的反應(yīng)。陶映初在研究 CO2的電化學(xué)反應(yīng)時(shí)[26]，組裝了一個(gè)CO2電化學(xué)還原的反應(yīng)裝置，它主要是一個(gè)H型池。CO2在無機(jī)鹽水溶液中的金屬電極（如Hg、Au、Pb、In、Cd等）上的陰極還原[27]，水溶液中的還原產(chǎn)物主要是甲酸或甲酸鹽離子，也有說是 CH4，這取決于CO2還原時(shí)的電極電位或電流密度。Winnick J[28]最早提出用熔融碳酸鹽燃料電池膜從飛行艙的空氣中分離出 CO2，他是利用熔融碳酸鹽在氧化條件下從碳酸鹽中分離CO2的方法，該法很少應(yīng)用于從燃?xì)庵蟹蛛x CO2，主要原因是熔融碳酸鹽是一個(gè)糊狀腐蝕劑，在高溫下具有極其腐蝕的特性，其制作和操作都很困難，煙道氣中的 SO2也會(huì)毒化電池，導(dǎo)致硫酸鹽的生成，該法在熔融碳酸鹽離子的傳導(dǎo)性方面若有突破，將會(huì)成為CO2吸收分離的有力競(jìng)爭(zhēng)方法。

6 O2/CO2燃燒法

O2/CO2燃燒法是用空氣分離獲得的 CO2和一部分鍋爐排氣循環(huán)氣構(gòu)成的混合氣體代替空氣作燃料燃燒時(shí)的氧化劑，以提高燃料排氣時(shí)CO2的濃度。該法是美國(guó) ANL開發(fā)的一種從鍋爐排氣中回收二氧化碳的新方法。鎳氧化物一直被廣泛應(yīng)用于甲烷化學(xué)循環(huán)燃燒。O2/CO2燃燒法的優(yōu)點(diǎn)是氧化劑可以循環(huán)使用，節(jié)約能耗，主要用于回收 CO2，但效果一般。另外此過程中催化劑的磨損和惰性是該工藝技術(shù)成功的關(guān)鍵，因此新型催化劑的研究成為一個(gè)方向，Jin和Ishid等[29]就對(duì)催化劑的鈍化進(jìn)行了深入研究,同時(shí)由于其成本經(jīng)濟(jì)性好，O2/CO2燃燒法作為從煙道氣捕集分離CO2的新方法前景看好。

7 展 望

隨著溫室效應(yīng)和能源危機(jī)的加劇，二氧化碳的吸收利用越來越受到廣泛的關(guān)注，目前國(guó)內(nèi)外吸收二氧化碳的工藝應(yīng)用最廣泛的是化學(xué)吸收法，離子液體目前雖多處于實(shí)驗(yàn)室階段，但作為新型綠色溶劑，隨著研究的不斷深入和規(guī)模化生產(chǎn)，克服其自身固有的弊端，離子液體在解決 CO2這一世界難題上將會(huì)發(fā)揮愈來愈大的作用。

除了上述方法外，二氧化碳吸收方法的研究在一直不停的進(jìn)行中，國(guó)內(nèi)外研究較多的是采用光生物法[30]，即通過綠色生物的光合作用直接吸收并利用氣體中所含的CO2，此外，新型吸收劑—硅酸鋰[31]、鈣基吸收劑[32]、催化劑法，酶法和低溫冷凝等方法都投入了研究，如何提高二氧化碳的吸收效率和選擇無污染試劑成為以后研究的熱點(diǎn)。

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Research on Modern CO2Absorption Process

ZHANG Jing-liang，ZHAO Shan-lin，ZHAO Rong-xiang，LI Ping，CAO Zu-bin，SHI Wei-wei
(Liaoning Shihua University，Liaoning Fushun 113001，China)

Research progress in carbon dioxide absorption process was reviewed, existing methods of absorbing carbon dioxide at home and abroad were introduced, including physical absorption, membrane absorption, chemical absorption, ionic liquid method, electrochemical method and O2/CO2combustion method. Characteristics of various absorption methods and their research status were introduced, meanwhile the chemical absorption method widely used in industry was emphasisly discussed，advantages and defects of ionic liquid method were analyzed by comparison with other organic solvent ，and some new technology methods were prospected.

Carbon dioxide; Absorption; Process research

TQ 052

A

1671-0460（2011）01-0088-04

CNKI:21-1457/TQ.20101116.0916.002 網(wǎng)絡(luò)出版時(shí)間：2010-11-16 09:16

http://www.cnki.net/kcms/detail/21.1457.tq.20101116.0916.002.html

2010-07-06

張京亮（1983-），男，碩士研究生，山東泰安人，研究方向：瓦斯氣凈化工藝研究。E-mail：jingliangzhang@163.com。