姜洪源 李?yuàn)檴?侯珍秀 任玉坤 孫永軍

1)(哈爾濱工業(yè)大學(xué)機(jī)電工程學(xué)院，哈爾濱 150001)

2)(浙江大學(xué)流體傳動(dòng)及控制國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，杭州 310027)

非對(duì)稱電極表面微觀形貌對(duì)交流電滲流速的影響*

姜洪源1)2)李?yuàn)檴櫤钫湫?)任玉坤1)孫永軍1)

1)(哈爾濱工業(yè)大學(xué)機(jī)電工程學(xué)院，哈爾濱 150001)

2)(浙江大學(xué)流體傳動(dòng)及控制國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，杭州 310027)

(2010年4月3日收到;2010年4月27日收到修改稿)

經(jīng)典交流電滲理論是利用電場(chǎng)進(jìn)行非機(jī)械式微流體驅(qū)動(dòng)的基礎(chǔ).傳統(tǒng)理論交流電滲理論以雙電層理論為基礎(chǔ)，通過耦合電場(chǎng)方程以及流場(chǎng)方程得到微電極表面交流電滲流速表達(dá)式，通常與實(shí)驗(yàn)流速相差較大.以電極表面微觀形貌對(duì)交流電滲流速的影響為研究目標(biāo)，定義微電極表面粗糙度為微觀形貌特征參數(shù)，建立了等效雙電層模型，并對(duì)傳統(tǒng)交流電滲流速公式進(jìn)行了修正.理論并仿真分析了表面粗糙度對(duì)于交流電滲流速的影響，利用非對(duì)稱電極對(duì)交流電滲微流體驅(qū)動(dòng)進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究，并進(jìn)行對(duì)比分析.結(jié)果表明，理論分析與實(shí)驗(yàn)結(jié)果具有較好的一致性.關(guān)鍵詞:交流電滲，電極表面粗糙度，等效雙電層

PACS:07.10.Cm，85.85.+j，87.80.Ek

1.引 言

微流體驅(qū)動(dòng)技術(shù)是芯片實(shí)驗(yàn)室研究的主要分支，交流電滲作為低電導(dǎo)率流體低頻條件下驅(qū)動(dòng)的主要驅(qū)動(dòng)方式，自1998年 Ramos等［1］首次深入研究以后，在最近的十多年內(nèi)引起了廣泛關(guān)注［2—8］.與直流電滲相比，交流電滲驅(qū)動(dòng)具有驅(qū)動(dòng)電壓小、驅(qū)動(dòng)過程穩(wěn)定、操作安全且容易集成［5］等優(yōu)點(diǎn)，因此微流體驅(qū)動(dòng)技術(shù)領(lǐng)域的研究者對(duì)交流電滲流更加關(guān)注.經(jīng)典的交流電滲理論認(rèn)為，電滲現(xiàn)象的產(chǎn)生是由于在固液兩相分界面處會(huì)形成具有一定厚度的感應(yīng)電荷層，靠近電極表面的為緊密層，在其外側(cè)的為擴(kuò)散層，兩者合稱雙電層，雙電層之間的電勢(shì)稱為zeta電勢(shì)［1］.雙電層中的自由電荷在電場(chǎng)的作用下會(huì)受到庫侖力作用而產(chǎn)生定向移動(dòng)，由于流體具有黏度，流體便會(huì)隨著電荷的定向移動(dòng)而移動(dòng)，從而形成電滲流.Suh和 Kang［9］提出了三電層模型，認(rèn)為固液兩相分界面處的電荷層不是僅包括緊密層和擴(kuò)散層兩個(gè)電層，而是有三個(gè)甚至更多電層，還引入離子吸附效應(yīng)來求解電極表面的電滲流速.

經(jīng)典的交流電滲理論給出了交流電滲流速的速度求解公式，認(rèn)為流體的流速主要取決于zeta電勢(shì)、外加電場(chǎng)的強(qiáng)度和分布、流體的電導(dǎo)率、介電常數(shù)和黏度等因素［1，3］.其中，zeta電勢(shì)主要取決于雙電層的厚度.雙電層在微電極表面形成，由緊密層和擴(kuò)散層組成，其厚度稱德拜長度.微電極多采用鍍膜工藝加工，隨著微加工技術(shù)的發(fā)展，微電極的厚度可以達(dá)到10—100 nm［7］.盡管鍍膜技術(shù)可以將微電極表面做成非常光滑的平面，但電極表面仍然不可避免地存在微觀起伏.雙電層厚度即德拜長度的數(shù)量級(jí)為十到幾十納米，微電極表面微觀起伏的數(shù)量級(jí)也在10 nm左右.雖然絕對(duì)數(shù)值很小，但與雙電層厚度的數(shù)量級(jí)相當(dāng)，因此電極表面的微觀形貌對(duì)表面電荷［10］及雙電層厚度的影響不可忽略.文獻(xiàn)［11］中，經(jīng)典公式求解電滲流速的理論值比實(shí)驗(yàn)值大數(shù)倍，并通過引入一個(gè)修正因子才使得兩者獲得較高的符合度.Bazant等［12］對(duì)不同流體的zeta電勢(shì)和交流電滲流速數(shù)據(jù)做了總結(jié)，發(fā)現(xiàn)流速的實(shí)驗(yàn)值與根據(jù)經(jīng)典流速公式得出的理論值具有較大差異.對(duì)產(chǎn)生這一現(xiàn)象的原因目前學(xué)術(shù)界還沒有統(tǒng)一的解釋.研究發(fā)現(xiàn)，微通道表面的粗糙單元會(huì)影響微通道內(nèi)層流流動(dòng)的失穩(wěn)，相對(duì)粗糙度越大，流動(dòng)產(chǎn)生的回流和分離所導(dǎo)致的流動(dòng)壓降越明顯，流動(dòng)阻力明顯增加［13—14］.清華大學(xué)張敏梁等［15］通過四種不同方法對(duì)電極板形貌進(jìn)行修飾，實(shí)驗(yàn)研究表明，電極表面形貌影響液固接觸表面電流變液的力學(xué)特性.同理，微流控芯片技術(shù)中采用的微電極表面的微觀形貌也會(huì)導(dǎo)致電極表面電荷和電場(chǎng)分布的不均勻性加劇，從而會(huì)對(duì)交流電滲流速產(chǎn)生影響.由于微電極表面電荷和法拉第電流難以定量描述，目前針對(duì)微流控芯片電極表面粗糙度對(duì)交流電滲流速影響的研究鮮見報(bào)道.

本文在經(jīng)典交流電滲流速分析理論的基礎(chǔ)上，考慮了電極表面微觀形貌對(duì)雙電層厚度的影響，以微電極表面粗糙度作為電極表面微觀形貌的特征參數(shù)，將經(jīng)典雙電層厚度與電極表面粗糙度線性疊加，并以此作為等效雙電層厚度，在此假設(shè)的基礎(chǔ)上對(duì)經(jīng)典的理論模型進(jìn)行修正，進(jìn)而得到修正后的交流電滲流速求解公式.實(shí)驗(yàn)表明，與經(jīng)典模型相比，利用此修正模型求解的交流電滲流速與實(shí)驗(yàn)值更加接近.

2.非對(duì)稱電極交流電滲流速分析

以非對(duì)稱電極為例，利用經(jīng)典電動(dòng)力學(xué)理論可以求解交流電滲流的速度.文獻(xiàn)［16］給出了電極結(jié)構(gòu)及工作原理.

2.1.電場(chǎng)控制方程

電極的極化作用是交流電滲現(xiàn)象發(fā)生的前提，電極的極化程度決定了雙電層上電勢(shì)降的分布情況.對(duì)于電導(dǎo)率為σ，介電常數(shù)為ε的溶液，電極極化的弛豫頻率f=σ/ε，在弛豫頻率以下的低頻范圍內(nèi)，流體的流動(dòng)以交流電滲流為主導(dǎo);在f=3σ/ε以上的高頻范圍，流體的流動(dòng)以交流電熱流為主導(dǎo);中間頻段交流電滲和交流電熱效應(yīng)同時(shí)起作用［17］.本文僅研究交流電滲頻段的流體流動(dòng).

雙電層外側(cè)溶液可視為理想阻抗，溶液中的凈電荷密度為零，因此溶液中任意一點(diǎn)的電勢(shì)滿足Laplace方程

2.2.流場(chǎng)控制方程

微流體系統(tǒng)雷諾數(shù) Re=ρud/η較小，因此流體滿足Navier-Stokes方程

(1)—(4)式是經(jīng)典雙電層理論求解交流電滲流速的經(jīng)典方程，但是由此求出的理論速度往往和實(shí)驗(yàn)相差較大.這表明該理論模型對(duì)于交流電滲流速的影響因素分析得不夠全面，需要進(jìn)行一定的修正.簡化起見，本文僅考慮電極表面微觀形貌因素對(duì)雙電層進(jìn)行線性修正.

3.對(duì)經(jīng)典模型的修正

圖1為本文實(shí)驗(yàn)用非對(duì)稱電極表面微觀形貌的原子力顯微鏡(AFM)圖像，微電極表面微觀起伏的尺度在10 nm左右，經(jīng)典理論中交流電滲雙電層厚度一般為十到幾十納米，兩者在同一個(gè)數(shù)量級(jí)，因此考慮電極微觀形貌對(duì)雙電層的影響對(duì)于研究交流電滲流速很有必要.記微電極表面粗糙度為Ra，并以此作為衡量電極表面微觀起伏的特征參數(shù).

圖1非對(duì)稱電極表面AFM圖 (a)三維形貌，(b)二維輪廓圖

3.1.等效雙電層模型

考慮電極表面粗糙度對(duì)雙電層厚度的影響，將雙電層厚度進(jìn)行修正.經(jīng)典雙電層和等效雙電層模型如圖2所示.圖2(a)為經(jīng)典的雙電層模型，假設(shè)電極表面絕對(duì)光滑，緊密層的粒子緊貼在電極表面形成一層致密的電荷層.圖2(b)為考慮電極表面微觀形貌的等效雙電層模型，雙電層并非理想的光滑平面，而是伴隨著電極表面的微觀起伏而起伏.與微觀粒子相比，微觀起伏的波峰波谷的尺度可以容納數(shù)個(gè)甚至數(shù)百個(gè)離子.因此，當(dāng)電極表面微觀起伏達(dá)到一定尺度時(shí)，雙電層的厚度應(yīng)修正為 λ′D= λD+Ra，稱為雙電層的等效厚度，顯然 λ′D≥λD.修正后電極在電場(chǎng)中的邊界條件變?yōu)?，其?/p>

圖2 雙電層模型 (a)經(jīng)典雙電層，(b)等效雙電層

根據(jù)(4)式，修正后的交流電滲平均流速公式為

式中κ′=1/λ′D為雙電層等效厚度的倒數(shù).修正后電極在流場(chǎng)中的邊界條件為，與修正前相比在形式上沒有變化，但的分布得到了修正.

3.2.仿真結(jié)果

依照方程(1)—(5)和相應(yīng)的邊界條件，采用Comsol多物理場(chǎng)耦合有限元分析軟件對(duì)非對(duì)稱電極交流電滲流體的驅(qū)動(dòng)情況仿真.由于電極高度100 nm遠(yuǎn)小于通道高度和長度，所以可將仿真模型簡化為二維仿真.根據(jù)經(jīng)典雙電層理論，非對(duì)稱電極交流電滲流速最大處對(duì)應(yīng)的頻率 f0=2σα/(εκπ，其中xu，xd分別為寬窄電極的寬度［11，23］.

仿真參數(shù)參照實(shí)驗(yàn)參數(shù)數(shù)值設(shè)置如下:交流電場(chǎng)頻率f0=5000 Hz時(shí)電場(chǎng)流場(chǎng)分布的仿真結(jié)果如圖3所示.從圖中可以看出，微通道內(nèi)的電勢(shì)及電場(chǎng)強(qiáng)度分布以小電極附近最為集中，寬電極表面出現(xiàn)漩渦，流體的綜合流向?yàn)閺男‰姌O指向大電極方向.

圖3 f0=5000 Hz時(shí)電場(chǎng)流場(chǎng)分布圖 (a)電場(chǎng)，(b)流場(chǎng)

3.3.實(shí)驗(yàn)過程描述

實(shí)驗(yàn)芯片采用三組非對(duì)稱電極，芯片寬電極/間隙/窄電極尺寸分別為 100 μm/10 μm/10 μm，50 μm/5 μm/5 μm，50 μm/5 μm/10 μm.實(shí)驗(yàn)中用到的主要儀器有:數(shù)字示波器(Tektronix TDS2024，美國泰克儀器);信號(hào)發(fā)生器(EE1640C，南京新聯(lián)電訊儀器有限公司);熒光顯微鏡(TYU-50C，上海豫光);PDMS(中昊晨光化工研究院);直徑500 nm的聚苯乙烯微球示蹤粒子(天津倍思樂色譜技術(shù)開發(fā)中心);電導(dǎo)率儀(上海精密儀器有限公司).

首先利用 PDMS制作高度為0.5 mm的微腔，用去離子水分別配置濃度1 mmol/L(σ=10 mS/m)，3 mmol/L(σ=30 mS/m)，10 mmol/L(σ =100 mS/m)，15 mmol/L(σ=150 mS/m)的KCl溶液，將配置好的溶液注入微腔.電極所加交流余弦電壓峰峰值分別取1，2，3，5 V等，調(diào)整信號(hào)的頻率，利用熒光顯微鏡和CCD觀察流體的流動(dòng)現(xiàn)象.非對(duì)稱電極在余弦交變信號(hào)下電極附近會(huì)產(chǎn)生較大的漩渦，微腔內(nèi)流體呈現(xiàn)定向流動(dòng)的趨勢(shì)，方向?yàn)閺恼姌O流向?qū)掚姌O，這一現(xiàn)象與電場(chǎng)流場(chǎng)的耦合仿真結(jié)果一致.

實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，對(duì)于濃度1 mmol的溶液，信號(hào)頻率在8000 Hz左右時(shí)，交流電滲流速達(dá)到峰值，速度峰值對(duì)應(yīng)的信號(hào)頻率比理論預(yù)測(cè)值4500 Hz偏大.當(dāng)改用導(dǎo)電率更高的 KCl溶液時(shí)，交流電滲流速變小，與仿真的預(yù)測(cè)結(jié)果一致.電壓峰峰值20V以上時(shí)，電極表面有大量氣泡產(chǎn)生，這是由于較高幅值的電壓信號(hào)下電極表面會(huì)發(fā)生明顯的電化學(xué)反應(yīng)，從而產(chǎn)生氣泡.交流電滲流的速度采用micro-PIV方法通過測(cè)量流體中具有熒光標(biāo)記的示蹤粒子的速度來實(shí)現(xiàn)，過多的氣泡會(huì)干擾示蹤粒子的流動(dòng)情況，影響測(cè)速精度，且高電壓容易燒壞電極.因此實(shí)驗(yàn)過程中應(yīng)該盡量避免這一現(xiàn)象的發(fā)生，使電壓峰峰值保持在15V以下.當(dāng)頻率調(diào)至幾十赫茲的低頻時(shí)，流體的流動(dòng)方向出現(xiàn)由寬電極流向窄電極的現(xiàn)象.低頻流體反向現(xiàn)象已見諸報(bào)道［12］，原因在于較低頻率下電極的極化程度減弱，電極表面的法拉第電流導(dǎo)致了流體的反向流動(dòng).微電極表面電化學(xué)反應(yīng)機(jī)理較為復(fù)雜，是較低頻條件下影響交流電滲流速和引起流體反向的原因之一［12，24，25］.

3.4.交流電滲流的速度特性

采用micro-PIV方法測(cè)量交流電滲流的平均速度.圖4給出了不同Ra值對(duì)應(yīng)的交流電滲流速特性曲線，電極參數(shù)為50 μm/5 μm/5 μm，圖中標(biāo)注Ra值項(xiàng)為不同表面粗糙度下的仿真數(shù)據(jù)曲線，未標(biāo)注Ra值項(xiàng)為實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)曲線.

圖4 不同表面粗糙度下流速特性曲線 (a)電壓特性，(b)頻率特性

電壓特性曲線表明，隨著電壓幅值的增大，電滲流速逐漸增大，且電極表面越粗糙，流速增大得越快，實(shí)驗(yàn)得到的流速為仿真數(shù)據(jù)的0.2倍左右.頻率特性曲線表明，隨著頻率的增大，流速呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢(shì)，速度隨頻率的變化曲線近似服從高斯分布.速度的實(shí)驗(yàn)值和仿真值不完全一致，但添加修正因子0.2后基本取得一致(主要原因在于為了便于觀察仿真區(qū)域，仿真采用的微腔尺寸小于實(shí)驗(yàn)中微腔的尺寸，因此仿真流速偏大)，尤以仿真參數(shù)為Ra=10 nm時(shí)最為一致，與文獻(xiàn)［1，2］的結(jié)論很接近.同一濃度的流體在同一電壓幅值下，電極表面粗糙度對(duì)流速峰值影響不大，但速度峰值所對(duì)應(yīng)的頻率f0隨Ra的增大而增大.結(jié)合圖1中電極表面 AFM圖像，電極表面粗糙度約為 Ra=10 nm，這表明電極表面微觀形貌會(huì)影響交流電滲的流速，對(duì)經(jīng)典模型中的雙電層厚度進(jìn)行修正是合理的.Gonzalez等［25］在分析法拉第電流對(duì)滑移速度的影響時(shí)，也得出了較大的緊密層厚度對(duì)應(yīng)的速度峰值頻率較大的結(jié)論，進(jìn)一步證明了本文考慮電極表面微觀形貌對(duì)經(jīng)典雙電層模型進(jìn)行修正的合理性.

為了研究電極表面微觀形貌對(duì)交流電滲流速影響的變化趨勢(shì)，圖5給出了考慮電極表面微觀形貌效應(yīng)時(shí)交流電滲流速隨表面粗糙度變化的曲線.表明隨著電極表面粗糙度的增加，流體流速呈現(xiàn)先增后減的趨勢(shì).這是由于對(duì)于較小的5 nm以下的Ra值，由于電極表面過于光滑，納米尺度的微觀峰谷不足以容納緊密層較大的原子團(tuán)，因此計(jì)算雙電層的厚度時(shí)不應(yīng)將微觀起伏包括在內(nèi)，此時(shí)的等效雙電層厚度仍為λD.當(dāng)Ra增大到合適的數(shù)值，微觀波谷恰好可以容納緊密層原子團(tuán)時(shí)，雙電層的等效厚度應(yīng)該變?yōu)?λ′D=λD+Ra，此時(shí)顯然有 λ′D>λD，緊密層的厚度變大，雙電層的電勢(shì)降大部分落到緊密層，電滲流的流速變大.而對(duì)于過大的Ra值，電極表面摩擦系數(shù)較大，緊密層反號(hào)離子的運(yùn)動(dòng)受到阻礙，回流和失穩(wěn)現(xiàn)象明顯，電滲流速又會(huì)急劇減慢.在目前微流控芯片的加工工藝下，微電極表面粗糙度一般在10 nm左右，恰好使交流電滲流速處于峰值狀態(tài)，單純的追求提高電極表面的加工精度并不能提高電滲流速.

圖5 電極表面粗糙度與流速的關(guān)系曲線

4.結(jié)論與討論

經(jīng)典的交流電滲理論，認(rèn)為雙電層是電場(chǎng)致微流體驅(qū)動(dòng)的主要因素，并給出了求解速度的經(jīng)典公式.但根據(jù)經(jīng)典公式求解的理論流速往往超出實(shí)驗(yàn)值數(shù)倍、數(shù)十倍甚至更多.本文考慮電極表面微觀形貌對(duì)交流電滲流速的影響，以表面粗糙度作為衡量電極表面微觀形貌的特征參數(shù)，提出了等效雙電層理論模型，將傳統(tǒng)的雙電層厚度λD修正為λ′D= λD+Ra，通過電場(chǎng)流場(chǎng)的耦合仿真和實(shí)驗(yàn)，證明了電極表面微觀形貌會(huì)影響交流電滲的流速.根據(jù)此修正模型求解的仿真流速乘以系數(shù)0.2之后和實(shí)驗(yàn)值基本一致.在其他條件不變的前提下，隨著電極表面粗糙度的逐漸增大，交流電滲流速呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢(shì).同一濃度的流體在同一電壓幅值下，電極表面粗糙度對(duì)流速的峰值大小影響不大，但速度峰值所對(duì)應(yīng)的頻率 f0隨 Ra的增大而增大.目前微流控加工工藝水平下電極的表面形貌恰是使交流電滲流速達(dá)到峰值的最佳狀態(tài).

交流電滲理論作為交叉學(xué)科的前沿課題，目前很多理論有待完善.比如，如何解釋實(shí)驗(yàn)過程中流體的反向，如何定量地描述電化學(xué)反應(yīng)過程的移動(dòng)電荷的變化，如何在廣頻范圍內(nèi)綜合考慮交流電滲、交流電熱、法拉第電流、離子吸附等效應(yīng)，得出交流電滲流速的求解方程等.本文提出的等效雙電層模型對(duì)利用分子動(dòng)力學(xué)研究方法模擬微納通道內(nèi)流體在交流電場(chǎng)作用下的流動(dòng)情況具有指導(dǎo)意義.

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［24］Wu J，Ben Y X，Battigelli D，Chang H C 2005 Ind.Eng. Chem.Res.44 2815

［25］Gonzalez A，Ramos A，Garcia S P，Castellanos A 2010 Phys. Rev.E 81 016320

PACS:07.10.Cm，85.85.+j，87.80.Ek

Effect of asymmetrical micro electrode surface topography on alternating current electroosmosis flow rate*

Jiang Hong-Yuan1)2)Li Shan-ShanHou Zhen-Xiu1)Ren Yu-Kun1)Sun Yong-Jun1)
1)(School of Mechatronics Engineering，Harbin Institute of Technology，Harbin 150001，China)
2)(State Key Laboratory of Fluid Power Transmission and Control，Zhejiang University，Hangzhou 310027，China)

3 April 2010;revised manuscript

27 April 2010)

AC Electroosmosis(ACEO)induced by electric field is the basic approach for non-mechanical microfluid pumping. Traditional ACEO theory is based on electric double layer(EDL)theory，and gives electric-flow field coupling equations for ACEO flo w rate.But there is a big deviation between the calculation data and experimental velocities.In this paper，electrode surface topography is included to solve ACEO flow rate.Withelectrode surfaceroughness as the characteristic parameter，equivalent EDL model is set up to modify the classical EDL model.The relationship between flow rate and electrode surface roughness is studied.Experiment results agree with the simulation very well，proving the feasibility ofequivalent EDL model.

alternating current electroosmosis，electrode surface roughness，effective electric double layer

*國家自然科學(xué)基金(批準(zhǔn)號(hào):51075087)和浙江大學(xué)流體傳動(dòng)及控制國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開放基金(批準(zhǔn)號(hào):GZKF-201004)資助的課題.

*Project supported by the National Natural Science Foundation of China(Grant No.51075087)and the State Key Laboratory of Fluid Power Transmission and Control of Zhejiang University，China(Grant No.GZKF-201004).