張進(jìn)春, 侯錦秀

(1.河南理工大學(xué)能源科學(xué)與工程學(xué)院,焦作454000;2.河南理工大學(xué)安全科學(xué)與工程學(xué)院,焦作454000)

煤炭氣化技術(shù)是潔凈煤發(fā)電和綠色煤化工產(chǎn)業(yè)的核心技術(shù)之一,同時(shí)以煤氣化為核心的多聯(lián)產(chǎn)系統(tǒng)也是能源可持續(xù)發(fā)展的重要組成部分[1-2].煤氣化性能指標(biāo)主要有CO體積分?jǐn)?shù)、H2體積分?jǐn)?shù)、產(chǎn)氣率以及碳轉(zhuǎn)化率等.煤氣化性能指標(biāo)受氧煤質(zhì)量比、蒸汽煤質(zhì)量比、溫度及壓力等工藝參數(shù)影響顯著.煤氣化工藝參數(shù)效應(yīng)分析有利于了解煤氣化反應(yīng)過(guò)程和趨勢(shì),并找出最優(yōu)操作條件,這對(duì)于促進(jìn)煤的高效轉(zhuǎn)化利用和提高煤的氣化品質(zhì)有重要意義.目前,國(guó)內(nèi)外已有眾多的相關(guān)研究在著手進(jìn)行,向銀花[3]等對(duì)各種煤氣化動(dòng)力學(xué)模型進(jìn)行了總結(jié)和對(duì)比,并提出了兩種新的氣化性能與氣化參數(shù)間的動(dòng)力學(xué)模型;吳學(xué)成等[4-5]建立了氣流床氣化的化學(xué)動(dòng)力學(xué)模型,并分析了工藝參數(shù)對(duì)氣化過(guò)程和煤氣組成的影響;Ni等[6]建立了基于氣流床煤氣化平衡常數(shù)的一組非線(xiàn)性規(guī)劃的方程組,其對(duì)煤氣化優(yōu)化生產(chǎn)具有指導(dǎo)意義;代正華等[7]基于平衡模型對(duì)粉煤氣化過(guò)程進(jìn)行了熱力學(xué)平衡分析,研究了影響氣化性能的可行操作域;徐越等[8]利用干煤粉加壓氣流床氣化過(guò)程模擬模型對(duì)干煤粉加壓氣流床氣化工藝的性能進(jìn)行了數(shù)學(xué)模擬和性能研究.迄今為止,這方面的研究成果大多集中在基于復(fù)雜的機(jī)理模型和數(shù)學(xué)模型的基礎(chǔ)上分析煤氣化性能.

響應(yīng)面法(Response Surface Methodology,RSM)是一種基于實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)與統(tǒng)計(jì)分析技術(shù)相結(jié)合的回歸建模方法[9].該方法擺脫了系統(tǒng)復(fù)雜的機(jī)理模型,利用有限次試驗(yàn)得到的數(shù)據(jù)通過(guò)擬合回歸構(gòu)建輸入變量與輸出變量之間的經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ蛠?lái)處理復(fù)雜系統(tǒng)的輸入和輸出的轉(zhuǎn)換關(guān)系問(wèn)題[10].響應(yīng)面法不僅可以分析各基本變量對(duì)系統(tǒng)響應(yīng)的主效應(yīng),而且可以對(duì)各基本變量對(duì)系統(tǒng)響應(yīng)的交互作用進(jìn)行分析.此外,采用響應(yīng)面法進(jìn)行分析還可以確定系統(tǒng)的最優(yōu)操作條件或達(dá)到既定工程滿(mǎn)意度的操作區(qū)域.

對(duì)于復(fù)雜的機(jī)理模型和數(shù)學(xué)模型,采用響應(yīng)面法進(jìn)行煤氣化工藝參數(shù)效應(yīng)分析有利于指導(dǎo)工程優(yōu)化.筆者利用ChemCAD仿真軟件,以粉煤加壓氣化為對(duì)象,建立了煤氣化過(guò)程仿真模型,并采用中心復(fù)合設(shè)計(jì)進(jìn)行煤氣化仿真試驗(yàn),構(gòu)建了煤氣化性能指標(biāo)與工藝參數(shù)間的響應(yīng)曲面.在此基礎(chǔ)上,筆者對(duì)煤氣化各工藝參數(shù)對(duì)氣化性能的主效應(yīng)和交互效應(yīng)進(jìn)行了分析.

1 仿真模型

粉煤氣加壓化技術(shù)屬高溫加壓氣化,具有煤種適應(yīng)性廣、氣化指標(biāo)優(yōu)良及無(wú)污染等特點(diǎn),是目前最先進(jìn)的煤氣化技術(shù)[11-12],其工藝流程見(jiàn)文獻(xiàn)[12].在煤氣化反應(yīng)組分體系中,煤與灰分是非常規(guī)固體組分,未反應(yīng)的碳是常規(guī)固體組分,其他氣化劑和氣體反應(yīng)產(chǎn)物則是常規(guī)氣體組分.當(dāng)采用ChemCAD仿真軟件進(jìn)行煤氣化模擬時(shí),煤與灰分這類(lèi)非常規(guī)固體組分可以在元素分析的基礎(chǔ)上,根據(jù)其相應(yīng)的熱力學(xué)參數(shù)以Combustion Solid模式來(lái)定義組分.

在實(shí)際氣化過(guò)程中,氣化爐內(nèi)發(fā)生了多種反應(yīng).因此在模擬過(guò)程中,筆者假定:氣化爐處于穩(wěn)定運(yùn)行狀態(tài),所有參數(shù)不隨時(shí)間變化;氣化劑與煤粉進(jìn)入氣化爐瞬間完全混合,將氣相、固相視為均勻混合的活塞流;灰分不參與反應(yīng),碳隨操作參數(shù)的變化不完全轉(zhuǎn)化.研究證明:Gibbs自由能最小化方法對(duì)燃燒過(guò)程以及化學(xué)平衡組成計(jì)算十分有效[7,13].因此,筆者在煤氣化模擬中采用Gibbs自由能最小化方法,熱力學(xué)方程則采用RSK方程.

圖1 氣流床粉煤氣化工藝流程的仿真模型Fig.1 Simulation model of pressurized entrained flow coal gasification process using ChemCAD

圖1為采用Chem CAD軟件建立的氣流床粉煤加壓氣化工藝流程仿真模型.在該反應(yīng)模型中有3股進(jìn)料流:煤、氧氣和高壓蒸汽.煤經(jīng)粉碎器進(jìn)行制粉,煤粉經(jīng)混合器與氧氣和高壓蒸汽進(jìn)行混合,進(jìn)入Gibbs反應(yīng)器進(jìn)行氣化反應(yīng).氣化反應(yīng)后的產(chǎn)物通過(guò)換熱器進(jìn)行傳熱獲得混合煤氣.

以典型的Shell煤氣化裝置SCGP-1[14]試驗(yàn)數(shù)據(jù)與本文模型的模擬結(jié)果進(jìn)行對(duì)比以驗(yàn)證本文所建氣流床氣化仿真模型的精確性.模擬用煤同試驗(yàn)用煤,其煤質(zhì)分析數(shù)據(jù)與試驗(yàn)條件見(jiàn)表1,本文模擬結(jié)果與文獻(xiàn)[14]報(bào)道值的對(duì)比見(jiàn)表2.由表2可以看出:模擬結(jié)果與文獻(xiàn)[14]的報(bào)道值吻合較好,表明本文所建仿真模型能較好地模擬粉煤加壓氣流床氣化爐的性能.

表2 本文模擬結(jié)果與文獻(xiàn)報(bào)道值的對(duì)比Tab.2 Comparison between simulated results and the data of SCGP-1

2 試驗(yàn)方案與響應(yīng)面的構(gòu)建

2.1 試驗(yàn)方案

選取鶴壁貧煤作為氣化用煤,試驗(yàn)用煤的煤質(zhì)分析數(shù)據(jù)見(jiàn)表3.煤的高位發(fā)熱量為254 38 kJ/kg,比定壓熱容為3.276 kJ/(kg?K).考慮到在實(shí)際生產(chǎn)過(guò)程中,投煤量是氣化爐的設(shè)計(jì)氣化規(guī)模參數(shù),一般不會(huì)發(fā)生太大變化,因此在試驗(yàn)過(guò)程中,投煤量取為定值5 000 kg/h;同時(shí),盡管氣化爐溫度是影響煤氣化性能的重要指標(biāo),但氣化爐溫度不是一個(gè)獨(dú)立的操作條件,因此通常采用調(diào)整氧煤質(zhì)量比和蒸汽煤質(zhì)量比的方法調(diào)節(jié)氣化爐溫度[12].所以,試驗(yàn)中的主要工藝條件確定為氧煤質(zhì)量比RO/C、蒸汽煤質(zhì)量比RW/C和氣化壓力p.采用3因子3水平中心復(fù)合設(shè)計(jì)構(gòu)建粉煤加壓氣流床氣化工藝參數(shù)對(duì)各氣化性能指標(biāo)的響應(yīng)面,然后利用響應(yīng)面法進(jìn)行工藝參數(shù)效應(yīng)分析.表4為工藝參數(shù)的因子水平表.

表3 試驗(yàn)用煤的煤質(zhì)分析數(shù)據(jù)Tab.3 Quality analysis of coal for experiment purpose %

表4 工藝參數(shù)的因子水平表Tab.4 Factor level of the process parameters

2.2 響應(yīng)面的構(gòu)建

采用二次多項(xiàng)式響應(yīng)面模型并應(yīng)用最小二乘法進(jìn)行參數(shù)估計(jì),得到煤氣化工藝參數(shù)響應(yīng)面回歸模型,其基本形式為:

式中:y為響應(yīng);xi為自變量;b0為常數(shù)項(xiàng);bi為一次項(xiàng)系數(shù);bii為二次項(xiàng)系數(shù);bij為交互作用項(xiàng)系數(shù).

表5為響應(yīng)面模型的試驗(yàn)方案與試驗(yàn)結(jié)果.表6為響應(yīng)面模型的系數(shù)估計(jì).表7為響應(yīng)面模型的方差分析表.表7中SST為總離差平方和;SSA為回歸離差平方和;SSE為誤差平方和;MSA為回歸均方差;MSE為誤差均為方差.從表7可知:各煤氣化效果評(píng)價(jià)指標(biāo)的響應(yīng)模型的方差檢驗(yàn)F所對(duì)應(yīng)的檢驗(yàn)統(tǒng)計(jì)量p都要小很多,其最大數(shù)量級(jí)為10-4,遠(yuǎn)小于顯著性水平α=0.01,表明所建立的響應(yīng)面模型可靠性很高.筆者通過(guò)模型預(yù)測(cè)值與仿真試驗(yàn)實(shí)際值的對(duì)比來(lái)檢驗(yàn)?zāi)Ｐ偷念A(yù)測(cè)精度.圖2為響應(yīng)面模型的預(yù)測(cè)精度分析.從圖2可以看到:各試驗(yàn)點(diǎn)的實(shí)際模擬值與響應(yīng)面模型估計(jì)值均緊密地隨機(jī)分散于圖中的對(duì)角線(xiàn)之上或兩側(cè),表明所建立的響應(yīng)面模型具有較高的擬合精度.

表5 試驗(yàn)方案與試驗(yàn)結(jié)果Tab.5 Experimental scheme and results

表6 響應(yīng)面模型的系數(shù)估計(jì)Tab.6 Estimation on coefficients of the RSM model

表7 方差分析表Tab.7 Variance analysis of the RSM model

圖2 響應(yīng)面模型的預(yù)測(cè)精度分析Fig.2 Precision analysis of the RSM model

3 煤氣化工藝參數(shù)的效應(yīng)分析

3.1 主效應(yīng)分析

煤氣化工藝參數(shù)主效應(yīng)分析的目的是要了解各氣化工藝參數(shù)獨(dú)立變化時(shí)對(duì)煤氣化性能影響的大小與趨勢(shì).煤氣化工藝參數(shù)的主效應(yīng)包括一次效應(yīng)和二次效應(yīng).煤氣化各工藝參數(shù)的主效應(yīng)見(jiàn)圖3.筆者將在下面分析各工藝參數(shù)對(duì)煤氣化各性能指標(biāo)的影響效應(yīng).

3.1.1 氧煤質(zhì)量比的主效應(yīng)分析

在煤氣化過(guò)程中,氧煤質(zhì)量比是控制氣化過(guò)程的主要條件之一.從圖3可知:φ(CO)和碳轉(zhuǎn)化率η均隨著RO/C的增大而增加,而產(chǎn)氣率r隨著RO/C的增加后逐漸減少,φ(H2)則隨 RO/C的增大而減少.根據(jù)RO/C對(duì)各性能指標(biāo)主效應(yīng)的曲率可以判斷:RO/C對(duì) φ(CO)的影響以一次線(xiàn)性效應(yīng)為主,而對(duì)φ(H2)、產(chǎn)氣率和碳轉(zhuǎn)化率的影響既包括一階線(xiàn)性效應(yīng),同時(shí)也包括二次效應(yīng),尤其對(duì)產(chǎn)氣率,其二次效應(yīng)的影響顯著.這是因?yàn)镽O/C對(duì)氣化過(guò)程同時(shí)存在著2個(gè)方面的影響:一方面,RO/C的增大使燃燒反應(yīng)放出的熱量增加,從而提高了反應(yīng)溫度,有利于CO2還原和水蒸氣分解反應(yīng)的進(jìn)行,從而增加煤氣中的有效成分,并提高了碳的轉(zhuǎn)化率;另一方面,燃燒反應(yīng)又直接生成了水蒸氣和CO2,增加了煤氣中的無(wú)用成分,從而使得產(chǎn)氣率先增加而后又逐漸減少.因此,在其他條件一定時(shí),存在一個(gè)最適宜的RO/C.

3.1.2 蒸汽煤質(zhì)量比的主效應(yīng)分析

由圖3可知:與RO/C相比,RW/C對(duì)氣化性能的影響主要體現(xiàn)在煤氣中有效氣體成分.CO的體積分?jǐn)?shù)隨著RW/C的增大而減少,而H2的體積分?jǐn)?shù)則隨著RW/C的增大而增加.這是由于在氣化劑中加入了蒸汽,在高溫條件下,蒸汽分解生成H2,因此增加蒸汽量能夠增加煤氣中H2的含量.但是,蒸汽分解反應(yīng)是吸熱反應(yīng),因此蒸汽量的增加必然會(huì)降低氣化爐溫度,不利于CO2的還原,所以CO的體積分?jǐn)?shù)會(huì)顯著降低.同時(shí),由圖3可知:RW/C對(duì)煤氣產(chǎn)率影響較小,這是由于在RW/C增大時(shí)提高了H2產(chǎn)率的同時(shí),卻降低了CO產(chǎn)率.圖3也反映出RW/C對(duì)碳轉(zhuǎn)化率影響不大.從RW/C對(duì)煤氣化各性能參數(shù)的效應(yīng)曲率看:RW/C對(duì)煤氣化的影響主要是一次線(xiàn)性效應(yīng).

3.1.3 壓力的主效應(yīng)分析

由圖3可知:壓力p對(duì)煤氣化各性能評(píng)價(jià)指標(biāo)影響不大,這是因?yàn)閴毫χ饕绊懨簹饣a(chǎn)效率.隨著煤氣化反應(yīng)的進(jìn)行,生成的氣體體積會(huì)不斷增大,所以從熱力學(xué)分析,提高壓力不利于化學(xué)平衡.但是,由于氣化反應(yīng)距離平衡很遠(yuǎn),主要是反應(yīng)速度控制了反應(yīng)程度,因此提高壓力能使反應(yīng)物及生成物濃度增加,從而提高了反應(yīng)速度.另外,提高壓力的同時(shí)也相應(yīng)地提高了氣化強(qiáng)度,因此氣化爐的生產(chǎn)效率會(huì)顯著增加.

圖3 煤氣化各工藝參數(shù)的主效應(yīng)Fig.3 Main effectiveness of process parameters of coal gasification

3.2 交互效應(yīng)分析

煤氣化工藝參數(shù)的交互效應(yīng)是用來(lái)分析兩個(gè)及以上工藝參數(shù)共同作用下對(duì)煤氣化性能的影響.圖4為煤氣化工藝參數(shù)的二階交互效應(yīng)分析.

從圖4可知:RO/C與RW/C的交互效應(yīng)對(duì)氣化性能影響不大.從圖4(a)、圖4(b)和圖4(d)可知:RO/C和壓力的交互作用顯著影響CO和H2的體積分?jǐn)?shù)以及碳轉(zhuǎn)化率;尤其在RO/C和RW/C較小時(shí),提高壓力會(huì)顯著提高CO和H2的體積分?jǐn)?shù),同時(shí)會(huì)提高碳轉(zhuǎn)化率.這是由于RO/C和RW/C較小時(shí),其混合物的濃度必然較低,而壓力的增大則可以提高其濃度,從而大大提高了反應(yīng)速度.而在煤氣化反應(yīng)中,對(duì)于反應(yīng)平衡,反應(yīng)速度主導(dǎo)了反應(yīng)程度.但是,RW/C與壓力的交互效應(yīng)對(duì)氣化性能的影響卻并不顯著.

圖4 煤氣化工藝參數(shù)的二階交互效應(yīng)分析Fig.4 Interactive effectiveness of process parameters on coal gasification

圖5為煤氣化工藝參數(shù)的三階交互效應(yīng)分析.在圖5中,L代表3個(gè)工藝參數(shù)均取低水平時(shí)的組合,H代表3個(gè)工藝參數(shù)均取高水平時(shí)的組合.從圖5可知:氧煤質(zhì)量比、蒸汽煤質(zhì)量比與壓力的綜合交互效應(yīng)對(duì)CO的體積分?jǐn)?shù)影響不顯著,其低水平組合條件下CO的體積分?jǐn)?shù)與高水平組合條件下的CO的體積分?jǐn)?shù)變化不大(圖5(a));但3個(gè)工藝參數(shù)對(duì)H2體積分?jǐn)?shù)的影響較顯著,3個(gè)工藝參數(shù)由低水平組合條件到高水平組合條件,H2的體積分?jǐn)?shù)明顯減少(圖5(b));3個(gè)工藝參數(shù)對(duì)產(chǎn)氣率和碳轉(zhuǎn)化率的綜合交互效應(yīng)顯著(圖5(c)和圖5(d)).產(chǎn)氣率和碳轉(zhuǎn)化率均隨著3個(gè)工藝參數(shù)由低水平組合條件到高水平組合條件呈顯著增加趨勢(shì).綜上分析,可以得出初步結(jié)論,即3個(gè)工藝參數(shù)的綜合效應(yīng)對(duì)煤氣組成無(wú)特別顯著影響,但對(duì)生產(chǎn)效率卻有顯著影響,這說(shuō)明對(duì)煤粉加壓氣化可以有效提高產(chǎn)氣率和碳轉(zhuǎn)化率.

圖5 煤氣化工藝參數(shù)的三階交互效應(yīng)分析Fig.5 Comprehensive interactive effectiveness of three process parameters on coal gasification

4 結(jié) 論

(1)氧煤質(zhì)量比是影響煤氣化性能的最重要工藝參數(shù).氧煤質(zhì)量比的增加能提高煤氣化產(chǎn)物中CO體積分?jǐn)?shù)、產(chǎn)氣率和碳轉(zhuǎn)化率,但H2體積分?jǐn)?shù)卻會(huì)降低.氧煤質(zhì)量比對(duì)氣化性能的影響不僅一次效應(yīng)顯著,而且二次效應(yīng)也很明顯,但氧煤質(zhì)量比與蒸汽煤質(zhì)量比的交互效應(yīng)不顯著,卻與壓力的交互效應(yīng)顯著.

(2)蒸汽煤質(zhì)量比主要影響煤氣的有效氣體成分,特別是H2體積分?jǐn)?shù)會(huì)隨蒸汽煤質(zhì)量比的增大而顯著增加,但CO體積分?jǐn)?shù)卻是降低的.蒸汽煤質(zhì)量比對(duì)產(chǎn)氣率和碳轉(zhuǎn)化率影響不顯著,且其對(duì)氣化性能的影響主要為一次效應(yīng),其二次效應(yīng)以及與其他參數(shù)的交互效應(yīng)也不顯著.

(3)壓力對(duì)煤氣中有效氣體成分、產(chǎn)氣率和碳轉(zhuǎn)化率影響均不顯著.在煤氣化過(guò)程中,提高壓力可以提高氣化強(qiáng)度和氣化生產(chǎn)效率.

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