帥燕華，宋娜娜，2，張水昌，馮子輝，朱光有，王 雪，黃海平

（1.中國石油勘探開發(fā)研究院油氣地球化學重點實驗室，北京100083；2.長江大學，湖北荊州434023；3.中國石油大慶油田研究院，黑龍江大慶166500；4.中國地質(zhì)大學，北京100083）

松遼盆地北部生物降解成因氣及其成藏特征

帥燕華1，宋娜娜1，2，張水昌1，馮子輝3，朱光有1，王 雪3，黃海平4

（1.中國石油勘探開發(fā)研究院油氣地球化學重點實驗室，北京100083；2.長江大學，湖北荊州434023；3.中國石油大慶油田研究院，黑龍江大慶166500；4.中國地質(zhì)大學，北京100083）

松遼盆地具有與北美盛產(chǎn)生物氣的白堊紀諸盆地最為接近的地質(zhì)條件，無論維度上還是源巖質(zhì)量均可以進行類比。目前，松遼盆地已探明17個具生物氣特征的氣藏：干燥系數(shù)大（C1/ΣC1+大于0.95）；甲烷穩(wěn)定碳同位素較輕（δ13C1分布在-60‰～-50‰）。因此，對這個地區(qū)的生物氣潛力一直給與了極大的期望，這些氣藏的賦存條件研究也成了找尋該區(qū)生物氣聚集的主要立足點。然而綜合分析認為，該區(qū)目前探明的“生物氣藏”以次生型生物改造氣藏為主，是熱成因油氣遭受生物降解產(chǎn)生的次生生物氣與殘留熱成因甲烷混合而成。主要證據(jù)如下：①生物降解導致異構(gòu)烷烴含量增加、丙烷含量明顯減少；②濕氣組分的穩(wěn)定碳同位素特征具有生物降解痕跡；③天然氣中氮氣含量越高，反映生物活動有關(guān)的特征越明顯；④生物氣藏伴生液態(tài)烴均發(fā)生過明顯的生物降解作用。微生物降解程度、保存條件以及后期熱成因天然氣有否補充是造成生物降解氣特征復雜的重要原因。而目前尚未探明原生型生物氣的賦存，主要原因是松遼盆地自晚白堊紀—古近紀以來長期處于抬升降溫狀態(tài)，不利于原生生物氣的持續(xù)形成，更加不利于構(gòu)造部位原生生物氣的保存；只有在穩(wěn)定性相對較好的區(qū)塊發(fā)育的巖性圈閉中，才可能有原生生物氣藏的賦存。最后，總結(jié)了次生生物氣藏的判別方法和標志，以為同類地區(qū)淺層生物氣勘探提供參考。

穩(wěn)定碳同位素；生物降解；生物氣；天然氣；松遼盆地

快速沉積背景、豐富的有機質(zhì)含量（TOC，大于0.5％）、成熟度低、具有一定的孔隙空間、沉積時代新（白堊紀以來）等是形成商業(yè)性生物氣田的地質(zhì)條件［1-2］。對之，Clayton作了進一步的補充，認為200～1000 m/Ma的沉積速率、20～40℃/km的地溫梯度、相對較淺的埋藏深度（4000～6500 ft）對生物氣的形成極為有利［2］。松遼盆地具有較為接近的地質(zhì)背景，白堊系地層沉積速率較高，源巖段沉積時期沉積速率大于50 m/Ma；有機質(zhì)豐度高，TOC分布在1％～6％；暗色泥巖厚度大，沉積凹陷區(qū)近600 m；有機質(zhì)類型好，以Ⅰ-Ⅱ型為主；未-低熟暗色泥巖埋藏深度淺，分布范圍廣，厚度大。這些條件說明，該區(qū)符合生物氣形成所需要的地質(zhì)條件［3-5］。

目前，該盆地在淺層發(fā)現(xiàn)了幾十個小型游離氣藏。部分游離氣藏中天然氣與中部組合原油伴生氣的組成特征具有明顯區(qū)別，前人在大量分析的基礎(chǔ)上認為與生物活動具有較大關(guān)系［6-7］。迄今為止，探明與生物活動有關(guān)的淺層天然氣儲量200多億方。

然而，生物氣依據(jù)生成主要時間可分為原生生物氣和次生（后生型）生物氣兩種類型［8］，兩種類型生物氣的組成、分布、主控因素、氣藏規(guī)模、聚集規(guī)律、勘探方法和策略均有較大區(qū)別［8-9］。

確定研究區(qū)與生物活動有關(guān)的天然氣的成因類型、成藏與分布機制，對于本區(qū)天然氣勘探具有現(xiàn)實意義。同時，查明松遼盆地“生物氣”的形成成藏機制，可為同類地區(qū)天然氣勘探提供借鑒和參考。

1 背景

1.1 地質(zhì)背景

松遼盆地沉積蓋層主要由中、新生代碎屑沉積巖系組成，最大厚度逾萬米。中生代地層自下而上發(fā)育有白堊紀火石嶺組、沙河子組、營城組、登婁庫組、泉頭組、青山口組、姚家組、嫩江組、四方臺組、明水組，古近紀依安組，新近系大安組、泰康組，及更新統(tǒng)—全新統(tǒng)地層［10］。源巖和儲層主要為白堊系。白堊系覆蓋全區(qū)，為陸相碎屑巖夾油頁巖建造，地層最大厚度約5500 m。多旋回、多套粗-細相帶間互沉積是松遼盆地縱向演化的基本特征，構(gòu)成了上、中、下多套生儲蓋組合［11］。

源巖主要為青山口組和嫩江組。青山口組烴源巖未熟-低熟（鏡質(zhì)體反射率Ro小于0.7％）的區(qū)域廣、范圍大，除了盆地中央凹陷區(qū)以外，周邊構(gòu)造帶多數(shù)處于未熟-低熟階段；嫩江組除個別凹陷處于成熟階段，盆地的廣大區(qū)域皆為未熟-低熟階段。青（青山口組）一段到嫩（嫩江組）四段都有較好烴源巖分布，尤以青一段和嫩一段有機質(zhì)豐度高，有機質(zhì)類型以Ⅰ-Ⅱ型為主，部分Ⅱ型、Ⅲ型；除了青一段地層在沉積凹陷區(qū)達到成熟階段（Ro為0.8％～1.2％），其他地區(qū)均處于低熟-未熟階段，而上部地層成熟度更低，除個別地區(qū)步入成熟階段以外，普遍處于未熟階段。

1.2 淺層氣勘探狀況

淺層氣指主力儲層埋藏深度不超過1500 m的氣藏［12］。目前，在松遼盆地發(fā)現(xiàn)淺層氣藏共30余個，其中有近10余個確定為熱成因天然氣；與生物活動相關(guān)的淺層氣藏有17個，包括阿拉新、平洋、二站、龍南、喇嘛甸、敖南、蒲淺淺層、新站、四站、五站等氣藏，這類淺層氣環(huán)盆地邊緣及構(gòu)造帶邊緣分布，其中80％以上位于盆地中西部（圖1）。

2 天然氣地球化學特征與成因

不同氣藏中氣體普遍表現(xiàn)為烴類組分干燥系數(shù)大，C1/ΣC1+幾乎全在95％以上。濕氣組分整體上隨著埋藏深度增加而逐漸增加（圖2）。除松遼西斜坡幾個淺層氣藏以外，其他氣田幾乎均含有少量的C3以上的濕氣組分。非烴組分以N2氣為主，同時含有CO2氣，部分樣品含有微量H2氣（表1）。N2含量分布在0.3％～15％，多數(shù)在2％～10％。從盆地西北部往東南部形成了一個淺層高氮環(huán)帶區(qū)，即塔拉紅-白音諾勒區(qū)、英23區(qū)、古109井區(qū)、古62井區(qū)及葡34井區(qū)，高含氮區(qū)跟生物氣產(chǎn)區(qū)相吻合。CO2含量分布在0～51.9％，高值區(qū)為蒲淺淺層，其他普遍在1％以下。

甲烷穩(wěn)定碳同位素分布在-47.91‰～-73.90‰，隨著儲層埋藏深度增加而逐漸變重（圖2）。最輕的甲烷穩(wěn)定碳同位素出現(xiàn)在松遼西斜坡最西部的稠油區(qū)，該區(qū)生物氣顯示較好，但沒能聚集成藏。其他氣藏甲烷穩(wěn)定碳同位素主要分布在-50.00‰～-60.00‰，乙烷分布在-28.61‰～-52.73‰，丙烷分布在-20.06‰～-42.77‰。CO2穩(wěn)定碳同位素分布范圍極寬，輕可至-21.55‰，出現(xiàn)在西部稠油分布區(qū)；而重則達到8.37‰，主要出現(xiàn)在大慶長垣南部蒲淺淺層等氣藏。

圖1 松遼盆地北部稠油與似生物氣藏（井）分布Fig.1 Distribution map of heavy oil reservoirs and biogenic gas reservoirs（wells）in the northern Songliao Basin

圖2 松遼盆地淺層氣甲烷穩(wěn)定碳同位素值（a）和干燥系數(shù)（b）隨深度變化趨勢Fig.2 Change ofmethane stable carbon isotope（a）and drying coefficient（b）of shallow gas with burial depth in the Songliao Basin

表1 松遼盆地受生物活動影響的部分氣藏天然氣地球化學特征Table 1 Geochem ical characteristics of some gas reservoirs affected by bioactivity in the Songliao Basin

圖3 松遼盆地淺層氣甲烷穩(wěn)定碳同位素與C1/（C2+C3）的關(guān)系Fig.3 Methane stable carbon isotope vs.C1/（C2+C3）of shallow gas in Songliao Basin

由天然氣干燥系數(shù)與甲烷穩(wěn)定碳同位素關(guān)系可見，除了西斜坡有部分屬于純生物氣范疇外，其他氣田的天然氣幾乎均屬于生物成因氣與熱成因氣的混合［13-15］（圖3）；甲烷穩(wěn)定碳同位素與CO2穩(wěn)定碳同位素耦合關(guān)系同樣體現(xiàn)了天然氣的混合成因機制（圖4）。

圖4 松遼盆地淺層氣δ13C1與δ13CCO2的關(guān)系Fig.4 The relationship betweenδ13C1andδ13CCO2of shallow gas in Songliao Basin

而天然氣中濕氣組分特征表明，其主要為熱成因來源，但普遍遭受了強烈的生物降解作用：①從天然氣中不同碳數(shù)濕氣組分的相對豐度來看，跟正常原油伴生氣相比，多數(shù)樣品中濕氣組分因發(fā)生不同程度的生物降解作用而導致該趨勢發(fā)生明顯改變，表現(xiàn)為丙烷含量降低、異構(gòu)丁烷含量相對較高（圖5a），比較明顯的是東5、朝51、英41、塔69等井；僅蒲淺區(qū)塊的天然氣中濕氣組分呈現(xiàn)正常分布趨勢。②濕氣組分中異構(gòu)烷烴含量明顯增加（圖6），除了蒲淺區(qū)塊、英41區(qū)塊相對較深層位（深度大于1500 m）的天然氣以外，其他氣樣幾乎均表現(xiàn)為異構(gòu)烷烴/正構(gòu)烷烴比值大于1，說明這些樣品濕氣組分發(fā)生過明顯的生物降解作用［16-18］。氣體的干燥程度（C1/C2+3）隨著該比值（i C4/n C4）的增加而有明顯增加；但是甲烷穩(wěn)定碳同位素與該比值并沒有明顯的正相關(guān)關(guān)系。這種不協(xié)調(diào)正說明生物改造氣的復雜性。生物降解作用在消耗降解濕氣組分的過程中，濕氣組分的大規(guī)模減少總會導致天然氣干燥程度增加。然而，濕氣組分降解的同時，熱成因甲烷殘留下來與生物甲烷一起蘊藏在氣藏中，不同氣藏殘留熱成因甲烷的保存程度不同就會導致氣藏中生物成因氣所占比例不同，這勢必影響其中的甲烷穩(wěn)定碳同位素值。③生物降解作用導致濕氣組分碳同位素明顯變重，而隨著生物甲烷的不斷產(chǎn)生，甲烷穩(wěn)定碳同位素會相應變輕［16，19］。與正常原油伴生氣相比，甲烷穩(wěn)定碳同位素明顯變輕；濕氣組分更多顯示變重趨勢，尤其是丙烷的碳同位素明顯偏重（圖5b）。這是由于細菌選擇性降解造成的結(jié)果［19-21］。如英41井、東5井、茂702井以及浦淺區(qū)塊的淺層氣就是如此。同時，也有氣藏中乙烷、丙烷碳同位素明顯變輕，顯示生物來源的特征，如西斜坡、朝51、四站等區(qū)塊。④這些淺層氣藏的分布幾乎毫無例外與稠油分布具有一定伴生關(guān)系。松遼盆地北部稠油主要分布在西部斜坡區(qū)富拉爾基、阿拉新、江橋和敖古拉一帶，大慶長垣南部大安、蒲淺一帶和喇33井，龍虎泡階地的龍17井區(qū)，朝陽溝階地的朝51井和長3l井區(qū)，以及三肇凹陷樹20、升52井區(qū)。這也就意味著在松遼盆地，一定規(guī)模的淺層氣藏總是與稠油具有一定的共生關(guān)系（圖1）。而據(jù)前人研究成果，松遼盆地的重質(zhì)油主要為原油成藏后的厭氧生物降解所導致［22］。類似的稠油降解氣的例子很多［23］，如北海的Frigg油田［21］、吐哈的巴卡油田［24］和濟陽坳陷沾化凹陷的許多新近系油田［25］。這說明原油厭氧降解過程與這些淺層氣藏具有很好的成生關(guān)系。

3 成藏過程

圖5 松遼盆地淺層氣中濕氣組分含量變化（a）與穩(wěn)定碳同位素變化趨勢（b）Fig.5 The relative changes of single-component abundance of C2+and stable carbonate isotope of shallow gas in Songliao Basin

圖6 松遼盆地淺層氣i C4/n C4比值與氣體干燥系數(shù)（a）及δ13C1（b）的關(guān)系Fig.6 The relationships between i C4/n C4and drying coefficient（a）andδ13C1（b）of shallow gas in Songliao Basin

綜上所述，松遼盆地淺層主要為生物降解氣，其特征非常復雜，甲烷穩(wěn)定碳同位素值域范圍廣、C2+含量變化范圍大、濕氣組分穩(wěn)定碳同位素值跨度范圍廣。有的天然氣呈現(xiàn)典型生物成因特征，如西斜坡富拉爾基的氣顯示，幾乎以甲烷為主，甲烷、乙烷等穩(wěn)定碳同位素非常輕。但絕大多數(shù)氣田中甲烷與濕氣組分來源機制不一致：如朝51區(qū)塊甲烷穩(wěn)定碳同位素相對較重（-52.55‰），具有多來源特征，但乙烷穩(wěn)定碳同位素相對較輕（-48.98‰），呈現(xiàn)生物成因特征；蒲淺區(qū)塊甲烷穩(wěn)定碳同位素值為-62‰，但乙烷、丙烷為正常原油伴生氣特征標志。

天然氣的復雜多變性反映了生物降解氣來源的復雜性，可反映氣藏成藏條件及成藏過程。厭氧環(huán)境下，生物降解氣藏中的天然氣具多來源性：生物改造熱成因濕氣組分的同時，熱成因甲烷由于其穩(wěn)定性基本被保留下來，同時產(chǎn)生一些次生生物甲烷。因此，濕氣組分更能夠反映改造程度：生物降解越強烈，濕氣組分被破壞越劇烈，導致穩(wěn)定碳同位素變重，異構(gòu)組分含量增加（i C4/n C4比值增加），天然氣干燥程度明顯增加；在熱成因乙烷等濕氣組分遭受完全降解后，稠油在微生物的持續(xù)攻擊下也會產(chǎn)生微量生物成因乙烷或丙烷，從而呈現(xiàn)生物來源的特征。大氣的融入、長期持續(xù)的營養(yǎng)供給是生物降解作用得以進行的基礎(chǔ)，這個過程往往導致N2的逐步富集。淺層氣特征與N2含量關(guān)系可看出生物降解程度的作用，N2含量與天然氣的生物改造程度具有正相關(guān)關(guān)系，隨著N2含量的增加，天然氣的干燥系數(shù)明顯增加，而甲烷穩(wěn)定碳同位素組成明顯變輕（圖7）。

生物降解氣特征同時反映了氣藏的保存條件。即使遭受嚴重生物降解，濕氣組分被完全破壞，使C1/ΣC1+非常大，但在保存條件較好的地區(qū)，熱成因甲烷得以保存下來，與次生生物甲烷混合，從而使氣藏中甲烷穩(wěn)定碳同位素仍然呈現(xiàn)較重的現(xiàn)象。在保存條件相對較差的地區(qū)，原始熱成因天然氣絕大多數(shù)在氣藏中難以停留，氣藏中的天然氣大多數(shù)為生成時代較晚的生物成因氣，從而呈現(xiàn)比較典型的生物特征。西斜坡就是一個典型例子：從西部盆地邊緣向東的沉積凹陷區(qū)，地層水礦化度越來越高，反映氣藏保存條件越來越好。生物降解程度逐漸增加導致伴生原油稠化程度增加，伴生天然氣的特征發(fā)生系統(tǒng)變化。西斜坡富拉爾基地處盆地邊緣，原始熱成因天然氣幾乎全部逃逸，目前并未成藏，而僅是氣顯示，這些與稠油伴生的天然氣是一些近期形成的未來得及逃逸的降解生物氣，顯示純生物成因特征；越往盆地內(nèi)部，C1/ΣC1+變化不大，但δ13C1明顯變重，說明熱成因殘留甲烷比例在增加。根據(jù)該區(qū)典型油藏伴生氣、純生物氣的組分特征，可獲得各氣藏主力產(chǎn)層熱成因氣與生物氣的混合比例。松遼西斜坡富拉爾基稠油藏伴生氣為純生物成因；位于西斜坡的阿拉新、平洋、二站等氣藏，殘余熱成因甲烷占20％～50％，而熱成因的濕氣組分基本降解，氣藏中現(xiàn)存的乙烷等濕氣組分主要為生物所成。其他類似氣藏還包括敖南淺層、朝51、四站、五站等；而在西斜坡的深層、龍南、敖南深層、新站（英41）、東5井等氣藏，50％～80％以上為熱成因甲烷。

4 降解氣形成地質(zhì)條件

圖7 松遼盆地淺層氣中N2含量與天然氣干燥系數(shù)（a）及δ13C1（b）具有正相關(guān)關(guān)系Fig.7 A positive correlation of N2contentwith dry coefficient of natural gas（a）and withδ13C1（b）of shallow gas in Songliao Basin

從上述分析可見，次生生物甲烷和熱成因甲烷的混合成藏是絕大多數(shù)生物降解氣成藏的特征。而順斷層成藏的熱成因氣是松遼盆地淺層生物改造氣成藏的基礎(chǔ)和前提。在松遼盆地，除了西斜坡以外，淺層生物氣藏均為斷層溝通了熱成因油氣資源的結(jié)果［5］。大慶長垣淺層次生生物氣藏發(fā)育，淺層氣藏主要位于氣頂油藏上部，如喇嘛甸、薩爾圖氣頂油藏，由于斷層作用，在上部組合（如蒲淺1井）和淺部組合發(fā)育次生生物降解氣藏。朝陽溝-長春嶺背斜帶是另一次生生物氣發(fā)育區(qū)，四站、五站及朝51區(qū)位于其上。該區(qū)為早期繼承性、中期強烈褶皺形成的披覆背斜構(gòu)造帶，被一系列斷層復雜化，溝通了下部熱成因油氣資源［5］。該區(qū)與生物活動有關(guān)氣藏均為這種成藏方式。松遼盆地是中國最大的油氣資源產(chǎn)區(qū)，在主力產(chǎn)油層中富含大規(guī)模的伴生型熱成因氣，僅大慶長垣，就探明原油伴生氣約2000多億方，一旦有斷層疏導促使這些熱成因氣溢出并聚集，在微生物改造下，就可產(chǎn)生少量生物氣混合成藏。

地下水滲流背景下的相對穩(wěn)定區(qū)是生物改造氣的可能富集區(qū)。地表淡水滲流是微生物重新活躍的重要條件，但是地下水活躍帶因與外界溝通因而給油氣的保存帶來挑戰(zhàn)，其得以聚集一般發(fā)生在地下水滲流背景下的相對穩(wěn)定區(qū)。如松遼盆地西斜坡區(qū)，因缺乏區(qū)域性蓋層，地層水非?；钴S，所生成的天然氣容易散失，僅在局部蓋層遮擋下，以斷層或砂體作為運移通道，形成巖性-構(gòu)造氣藏。松遼盆地生物降解氣往往分布在地層水礦化度低值背景中的相對高值區(qū)域（圖8）。由于外界大氣水主要沿盆地周邊及構(gòu)造邊緣滲入，因此生物降解氣也往往發(fā)生在盆地周邊及構(gòu)造帶邊緣等。

成藏時代晚、多期成藏是本區(qū)生物氣成藏的特點。蒲淺區(qū)塊是一個非常好的實例。蒲淺區(qū)塊的淺層天然氣甲烷穩(wěn)定碳同位素值小于-60‰，顯示典型生物成因氣特征；與天然氣同層產(chǎn)出的稠油降解程度厲害，達到7～8的降解級別［26］。然而，與之不符的是天然氣中同時伴生有一定豐度的濕氣組分，濕氣組分呈現(xiàn)正常原油伴生氣特征，說明尚未遭受生物降解作用（圖5）。這些特征表明，該區(qū)淺層氣存在至少兩期充注：早期充注的油氣資源，通過伴生稠油的組分特征可以明顯看出發(fā)生過嚴重生物降解，原始熱成因氣幾乎被降解殆盡，導致殘余部分表現(xiàn)出典型生物氣特征；而后期又有一期熱成因氣充注補充，該次充注發(fā)生時間非常晚，尚未來得及遭受生物降解。通過數(shù)值模擬，原始生物降解氣與后期充注熱成因氣之間的比例約為1∶2。這說明后期充注對蒲淺區(qū)塊淺層氣藏起著非常關(guān)鍵的作用。

圖8 松遼盆地西斜坡似生物氣藏分布與地下水性質(zhì)的關(guān)系Fig.8 The relationship between the distribution of biogenic gas reservoirs and properties of groundwater on the west slope of Songliao Basin

松遼盆地淺層具備晚期成藏、后期持續(xù)充注的地質(zhì)條件。該區(qū)新構(gòu)造運動比較強烈，斷層活動性較強。據(jù)統(tǒng)計，大慶地區(qū)自1971—1991年的20年間共發(fā)生地震12次，而1991—2005年間共發(fā)生地震18次。2009年4月份，大慶長垣地區(qū)還發(fā)生過里氏4.5級的地震；另外，由于該區(qū)油氣勘探程度非常高，鉆井活動也會導致人為通道，為淺層氣藏注入提供條件。

5 原生生物氣成藏可能性及勘探前景

總之，松遼盆地淺層與生物活動有關(guān)的天然氣主要為次生型生物改造氣，甚少原生型生物氣的富集。這跟該區(qū)未熟-低熟源巖相對發(fā)育的事實不吻合。通過類比可知，西西伯利亞盆地、西加拿大盆地白堊紀地層均蘊藏著豐富的原生生物氣資源［1，27］。

然而，松遼盆地地質(zhì)背景決定原生生物氣形成時期非常早，主生氣期主要集中在古近紀之前。松遼盆地自白堊紀以來，除在局部地區(qū)沉積了薄層第三系和第四系外，絕大部分地區(qū)均發(fā)生了長期的強烈抬升剝蝕作用，白堊系剝蝕總厚度達500～1500 m［28］；同時，由于熱事件的影響，地溫梯度也由源巖沉積時的50℃/km降為現(xiàn)今的35℃/km［5］。因此，白堊系源巖自第三紀以來發(fā)生了強烈的降溫作用，有機質(zhì)弱成巖演化趨于停止。這對于需要依靠弱成巖演化過程釋放小分子有機質(zhì)及H2等可揮發(fā)性物質(zhì)的原生生物氣的形成是相對不利的［29-30］，供給源的停止導致原生生物氣形成過程和階段逐漸趨于停止。

原生生物氣自主生氣期以來處于停止階段，早期產(chǎn)生的原生生物氣能否成藏主要取決于后期保存條件。生物氣形成層位淺，能夠大規(guī)模成藏的地質(zhì)背景往往是構(gòu)造相對比較穩(wěn)定的地區(qū)，如柴達木盆地三湖地區(qū)［31-32］、西加拿大盆地中南部［24］和西西伯利亞盆地［1，33-34］等。而松遼盆地自白堊紀以來發(fā)生了構(gòu)造反轉(zhuǎn)，經(jīng)歷了長期的抬升剝蝕作用，構(gòu)造穩(wěn)定性相對較差，多期次斷層廣泛發(fā)育，尤其是在白堊系主力源巖沉積之后淺層張性斷層發(fā)育于嫩江組以上地層中［5］，導致在構(gòu)造發(fā)育區(qū)淺層原生生物氣擴散散失強烈，使同沉積產(chǎn)生的原生生物氣很難保存下來。然而，西加拿大盆地原生生物氣主要以巖性圈閉為主，產(chǎn)出在構(gòu)造穩(wěn)定性較強的區(qū)域。松遼盆地白堊系廣泛發(fā)育巖性圈閉，在構(gòu)造相對穩(wěn)定的盆地內(nèi)部，應該保留一些以巖性圈閉為主要賦存形式的生物氣。后期的勘探應該集中于這類生物氣的勘探。

6 原生生物氣藏與次生生物氣藏的判識標準

綜合上述分析結(jié)果，松遼盆地北部可判斷為典型原油降解型次生生物氣藏。為了對其他地區(qū)生物氣勘探有所借鑒，結(jié)合前人大量研究結(jié)果，將兩類生物氣藏的判識方法和標準討論如下。

次生生物氣是地層水中的微生物通過降解賦存大分子有機質(zhì)等營養(yǎng)底物，由被降解有機質(zhì)、地層水及微生物共同參與和作用下形成的產(chǎn)物。因此，厭氧環(huán)境發(fā)生微生物降解產(chǎn)生次生生物氣過程會在許多方面留下痕跡和證據(jù)（表2）。

表2 次生生物氣（藏）的鑒別Table 2 Identification of secondary biogenic gas（reservoirs）

次生生物氣歸根結(jié)底是成分來源非單一性的混合體（圖3），受混合比例、熱成因氣生物改造程度、后期保存條件等因素影響，次生生物氣特征極端復雜。甲烷穩(wěn)定碳同位素值可以在-45‰～-75‰之間，當熱成因氣混入比例很低甚至為零時，次生生物氣具有典型原生生物氣的特征，如松遼盆地西斜坡邊緣未能成藏的氣顯示區(qū)，富拉爾基生物氣具有δ13C1小于-70‰，C1/ΣC1+大于0.999的典型生物成因特征；如果被降解熱成因氣比例較高，則甲烷穩(wěn)定碳同位素往往較重，如美國密執(zhí)安盆地的泥盆系頁巖氣，δ13C1可重達-45‰，C1/ΣC1+比值在0.99～0.95之間。而伴生濕氣組分的地球化學特征往往可作為次生生物氣的判別標志。因熱成因氣的混入，次生型生物氣中濕氣組分含量相對較高，但往往小5％，濕氣組分發(fā)生明顯的厭氧降解作用，導致組分中異構(gòu)烷烴/正構(gòu)烷烴比值有明顯增加；穩(wěn)定碳同位素變重，為-10‰～-50‰。伴生乙烷在降解程度不大的地區(qū)具有熱成因的特征，發(fā)生強烈降解后δ13C2變重很多；丙烷穩(wěn)定碳同位素值為-10‰～-30‰，具有更為明顯的變重趨勢。次生生物氣同時具有非烴含量增加、N2含量高、CO2穩(wěn)定碳同位素相對較重等特征。

次生生物氣產(chǎn)生區(qū)儲層有機質(zhì)的強烈生物降解往往是判別次生生物氣的重要依據(jù)之一。比較天然氣類小分子物質(zhì)，大分子有機化合物更容易遭受微生物的攻擊，導致伴生原油/或抽提物普遍遭受程度不等的生物降解作用。原油降解型次生生物氣往往伴生稠油或明顯遭受過生物降解作用的原油而分布，根據(jù)生物標志化合物被降解程度可以判斷生物降解程度［35］。美國密執(zhí)安盆地（Michigan）泥盆系安特里姆（Antrim）頁巖抽提物飽和烴遭受嚴重生物降解作用，與不含次生頁巖氣區(qū)的正常分布模式有明顯區(qū)別［36］；而美國猶他盆地第三系盛產(chǎn)以次生生物氣為主的煤層氣，煤中飽和烴發(fā)生了嚴重的生物降解作用。

同生地層水的地球化學特征與年齡往往是確定次生生物氣的最直接手段和標志。產(chǎn)甲烷菌生成生物氣過程中需要從同生水中攝取氫，因此生物氣與同生水之間存在氫同位素平衡關(guān)系［37］。高堿性特征和新鮮地層水是次生生物氣伴生水的共有特點［38-39］。跟原始沉積水相比，次生生物氣發(fā)生區(qū)同生水水型表示開啟環(huán)境，以Na2SO4型、NaHCO3型相對較多，也有部分為CaCl2型地層水。受大氣淡水影響，該類同生水礦化度較低，氯離子含量、各種金屬元素組成等普遍較低。高堿性地層水的分布往往跟次生生物氣發(fā)生區(qū)相吻合，因為產(chǎn)甲烷菌利用H2還原CO2生成生物甲烷，地層水中因此溶解有大量的無機碳，使地層水呈現(xiàn)高堿性［39］；同時，由于同位素分餾的影響，導致溶解無機碳同位素變重。McIntosh等［40］在Antrim頁巖中觀察到與甲烷共生CO2的δ13C值高達22‰，地層水中溶解無機碳（DIC）的δ13C值高達28‰，而且與溶解無機碳濃度呈現(xiàn)良好的正相關(guān)關(guān)系。許多自生方解石是CO2礦化的產(chǎn)物，由甲烷厭氧氧化形成CO2再礦化為方解石時，其同位素組成非常特殊。廊固凹陷目前探明的次生生物氣藏（新泉2、固13、泉24、泉241、泉67等）均位于低礦化度異常區(qū)［41］；松遼西斜坡自西向東，地層水礦化度在增加，生物降解程度和生物氣特征逐漸降低。地層水的年齡目前可借助于蘊含的放射性元素含量確定，如36Cl，129I，14C等。次生生物氣發(fā)生區(qū)后期因受外界大氣水滲入影響，往往要比區(qū)域地層水和沉積物年輕很多。如美國密執(zhí)安盆地上泥盆統(tǒng)頁巖氣，同生水卻為更新世冰川融水，生物氣是在冰川融水進入由裂縫造成的通道系統(tǒng)時生成的，而且現(xiàn)在仍在繼續(xù)生成之中［36］。地層水中微生物的活性特征也可以作為一個輔助手段。往往在發(fā)生次生生物氣的沉積物或地層水內(nèi)，無論其年代如何，均能夠檢測到活體微生物菌落［42-43］。

7 結(jié)論

1）松遼盆地淺層生物氣主要為次生調(diào)整型生物改造氣，是由熱成因氣在被改造的同時產(chǎn)生的生物成因天然氣與殘留熱成因氣（主要為甲烷）混合而成。

2）生物改造氣的特征復雜多樣，主要跟氣藏的保存條件、生物改造程度等有關(guān)，利用其可以反映成藏信息。地下水活躍背景下的相對穩(wěn)定區(qū)是次生生物氣易于成藏聚集的區(qū)域。

3）松遼盆地自白堊系以來發(fā)生長期抬升剝蝕作用，源巖經(jīng)歷降溫作用，原生生物氣形成趨于停滯，而早期產(chǎn)生的原生生物氣由于相對發(fā)育的斷層系統(tǒng)很難保存下來。

4）次生生物氣無論在天然氣組成、儲層內(nèi)有機質(zhì)被降解程度、同生地層水性質(zhì)和年齡等方面均具有非常明顯的標志，可很好確定和判別。

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（編輯 李 軍）

Gas of biodegradation origin and their pooling characteristics in northern Songliao Basin

Shuai Yanhua1，Song Na’na1，2，Zhang Shuichang1，F(xiàn)eng Zihui3，Zhu Guangyou1，Wang Xue3and Huang Haiping4

（1.PetroChina Research Institute of Petroleum Exploration and Development，Beijing 100083，China；2.Yangtze University，Jingzhou，Hubei434023，China；3.Rresearch Institute of Petroleum Exploration and Development，PetroChina Daqing Oilfield Company，Daqing，Heilongjiang 166500，China；4.China University of Geosciences，Beijing 100083，China）

Songliao Basin has similar favorable geological conditions for biogenic gas accumulation as the Cretaceous basins in North America，including the both dimension and high quality of source rocks.At present，17 gas reservoirs in the Songliao Basin have been discovered to have the features biogenetic gas such as high dryness coefficient（C1/ΣC1+＞0.95）and light stable carbon isotope（δ13C1ranging from-60‰to-50‰）.Therefore，much attention has been paid to the biogenic gas potential in this area and study of their occurrence.However，comprehensive analysis demonstrates that the discovered biogenic gas reservoirs are dominated by secondary biologicmodification gas reservoirswithmixed secondary biogenic gas from biodegradation of thermal oil/gas and residual thermal gas.The following evidenceswere obtained from detailed geochemical character analysis：signifi-cant increase of isoparaffin content and significant decrease of propane due to biodegradation；biodegradation trace of stable carbon isotope ratios of heavy gaseous hydrocarbons；features reflecting biodegradation getting prominent along with the increasing N2content；significant biodegradation of liquid hydrocarbons associated with biogenetic gas reservoirs.Biodegradation degree，preservation conditions and the replenishment of thermal gas at later stage are the factors that complicate the characteristics of biodegradation gas.No primary biogenic gas reservoirs have been discovered so far.It ismainly caused by that the Songliao Basin has been in uplifting and cooling since the Late Cretaceous，unfavorable for the sustained generation and preservation of primary biogenic gas.Primary biogenic gas reservoirs possibly occur in lithologic traps in relatively stable blocks.Methods and marks for identification of secondary biogenic gas reservoirs are summarized to guide exploration of shallow biogenetic gases in other areaswith similar background.

stable carbon isotope，biodegradation，biogenic gas，natural gas，Songliao Basin

TE122

A

0253-9985（2011）05-0659-12

2011-07-05。

帥燕華（1971—），女，高級工程師，油氣地質(zhì)和地球化學。

國家自然科學基金項目（40603015，40803176）；中國石油創(chuàng)新基金項目（2009D-5006-01-01）。