夏 丹, 何曉雄, 陳紅麗

(1.合肥工業(yè)大學(xué) 電子科學(xué)與應(yīng)用物理學(xué)院,安徽 合肥 230009;2.中國科學(xué)院 等離子體物理研究所,安徽 合肥 230031;3.中國科學(xué)技術(shù)大學(xué) 核科學(xué)技術(shù)學(xué)院,安徽合肥 230027)

磁流體熱療中超順磁性磁流體耗散功率

夏 丹1, 何曉雄1, 陳紅麗2,3

(1.合肥工業(yè)大學(xué) 電子科學(xué)與應(yīng)用物理學(xué)院,安徽 合肥 230009;2.中國科學(xué)院 等離子體物理研究所,安徽 合肥 230031;3.中國科學(xué)技術(shù)大學(xué) 核科學(xué)技術(shù)學(xué)院,安徽合肥 230027)

用于磁流體熱療的磁流體多為超順磁性,熱漲落磁后效效應(yīng)是其在交變磁場下產(chǎn)熱的主要原因。文章以磁后效相關(guān)公式為基礎(chǔ),利用Shiliom is模型,對Fe3 O4磁流體耗散功率進行計算。理論分析結(jié)果表明:超順磁性磁流體具有很高的產(chǎn)熱效率,適合用于磁流體熱療;磁場的頻率和強度與鐵氧體微粒粒徑對產(chǎn)熱功率影響很大。

磁流體熱療;超順磁性;磁后效;耗散功率

磁流體熱療是一種新型的癌癥治療方法,是目前醫(yī)學(xué)研究的熱點。磁流體熱療就是把磁流體注入腫瘤區(qū)域,然后置于交變磁場下加熱至41～46℃之間并持續(xù)一段時間,利用癌細胞耐熱性低于正常細胞的特性,達到殺死癌細胞而不損害正常細胞的目的。磁流體熱療是治療癌癥的一種新途徑,它與傳統(tǒng)的癌癥治療方法相比具有明顯的優(yōu)點[1]。目前,德國的Jordan課題組已經(jīng)進入了人體試驗階段,并取得了較好的效果[2]。國內(nèi)學(xué)者也正在研究這一課題,制造出了用于熱療實驗的交變磁場裝置,取得了一定的成果[3]。

研究磁流體熱療面臨一個重要問題是如何在人體允許的磁場環(huán)境和較少磁流體劑量情況下,把病灶區(qū)域的溫度均勻加熱到熱療所需要的溫度,并根據(jù)磁流體在交變磁場下的加熱規(guī)律對其進行精確控制,使溫度處于41～46℃之間。也就是說,在磁場強度較低且磁流體濃度較小的情況下,盡可能地提高產(chǎn)熱效率。因此,研究超順磁性磁流體在交變磁場下的產(chǎn)熱規(guī)律對于磁流體熱療具有重要意義。

本文旨在對超順磁性磁流體加熱機制進行理論上的探究,通過理論分析和計算,對其產(chǎn)熱機制和耗散功率計算進行了較為系統(tǒng)的闡述,且證明超順磁性磁流體具有很高的產(chǎn)熱效率,能達到熱療所需要的溫度。

1 磁流體的超順磁性

磁流體熱療所用的磁流體一般是由納米級鐵氧體(如Fe3O4)磁性微粒、表面活化劑(如油酸)以及基液組成。納米鐵氧體微粒主要是作為產(chǎn)熱材料;表面活化劑則可以防止鐵氧體微粒由于范德瓦爾斯力和磁相互作用發(fā)生凝聚,某些表面活化劑有利于特定癌細胞對磁流體微粒的吸附或吸收[4];基液一般是水,也可以是其它溶劑,主要作用是使得納米磁微粒具有流動性,讓包含表面活化劑的磁性微粒均勻彌散于基液中。

塊狀磁性材料在零磁場或弱磁場下,多處于多疇狀態(tài)以降低靜磁能。當(dāng)磁性微粒的尺寸降低到一定程度,疇壁能大于顆粒退磁能時,整個顆粒成為一個單疇顆粒[5]。單疇微粒在任何外場作用下,都保持相同磁矩大小。單疇顆粒的尺寸減小到一個臨界尺寸以下時,由于顆粒的熱運動,在無外磁場情況下,磁矩方向不斷地隨時間改變。這樣的顆粒組成的磁流體,呈現(xiàn)出一種所謂的“超順磁性”,表現(xiàn)出和順磁性物質(zhì)類似的特性。此時,在零外磁場作用下,顆粒之間的相互作用可以忽略,顆粒磁矩方向隨時間不斷變化,總磁矩為零。在有外磁場作用情況下,表現(xiàn)出與外磁場方向一致的磁化現(xiàn)象,撤去外加磁場則磁化強度變?yōu)榱?無剩磁,無矯頑力,朗之萬定理對超順磁性物質(zhì)同樣有效。

超順磁性物質(zhì)與順磁性物質(zhì)的唯一不同在于,超順磁性微粒包含了超過105個原子,磁矩比順磁性原子的磁矩大得多,因此磁化率也要大很多[6]。

超順磁性臨界尺寸的估算公式為:

其中,V m為納米微粒體積;K為磁各向異性常數(shù);kb為玻爾茲曼常數(shù);T為臨界溫度[7]。

磁流體熱療采用磁流體的微粒處于納米級,在室溫下,一般具有超順磁性。

2 磁流體在交變磁場下的加熱機制

用于磁流體熱療的交變磁場裝置需要滿足以下要求:

(1)熱療所采用的交變磁場裝置頻率一般在中低頻(10～500 kH z),選擇這一范圍的原因是因為較低頻率的交變磁場可能會刺激神經(jīng),容易在人體產(chǎn)生神經(jīng)肌肉刺激癥狀,而較高的頻率容易在人體內(nèi)產(chǎn)生渦流加熱,使得正常組織溫度也升高[8]。

(2)醫(yī)學(xué)上一般要求交變磁場強度幅值在30 kA/m以下,過高會產(chǎn)生渦流。磁場強度在空間上應(yīng)盡量均勻,如果不均勻可能會引起加熱不均,影響治療效果。在磁流體熱療領(lǐng)域世界領(lǐng)先的德國Jordan課題組采用的交變磁場裝置,其頻率為 100 kH z,磁場強度幅值可變,最大為15 kA/m[9]。

綜上所述,磁流體熱療所使用的磁場處于10～500 kH z之間,磁場強度幅值比較低,所以可以按低頻弱場來討論磁流體的加熱機制問題。在低頻弱場情形下,磁性材料主要有以下幾種發(fā)熱機制:磁滯效應(yīng)、渦流效應(yīng)、磁后效效應(yīng)以及尺寸共振與磁力共振。

由于超順磁性磁流體具有如下特性:無剩磁、矯頑力為零,微粒尺寸小,電阻很大,磁致伸縮效應(yīng)小,這樣,超順磁性磁流體在交變磁場下主要產(chǎn)熱機制是磁后效效應(yīng)。磁后效又稱磁黏滯,是指外磁場發(fā)生突變,材料的磁感應(yīng)強度先是達到一個亞穩(wěn)態(tài),然后滯后地達到新的穩(wěn)態(tài),磁感應(yīng)強度的變化落后于外磁場變化的現(xiàn)象,屬于一種時間效應(yīng)(弛豫過程)。對于納米磁流體來說,主要存在2種弛豫機制:布朗(Brow nian)弛豫和尼爾(Neel)弛豫。布朗弛豫是微粒在液體內(nèi)轉(zhuǎn)動與液體分子碰撞引起的弛豫,尼爾弛豫是磁矩克服磁各項異性勢壘引起的弛豫。實驗證明,超順磁流體在低頻交變磁場下主要由熱漲落引起的尼爾弛豫產(chǎn)熱[10,11]。

在交變磁場下,單疇微粒由于體積很小,在外加磁場H=0 kA/m時的勢壘(主要是磁各向異性)高度與k b T/2數(shù)量級相同,受到熱漲落的影響,在外加交變磁場作用小于反轉(zhuǎn)臨界場的情況下,越過勢壘反轉(zhuǎn)到負方向。這樣,磁化強度在熱漲落的作用下,滯后地達到了新的穩(wěn)態(tài),這種弛豫機制是尼爾(Neel)先發(fā)現(xiàn)的。熱療中交變磁場下超順磁性磁流體的損耗機制,實際上是一種熱漲落的磁后效現(xiàn)象。在熱漲落的“幫助”下,單疇微粒能越過各向異性勢壘進行反轉(zhuǎn),超順磁性磁流體不需要太大的外加磁場強度就可以達到很高的產(chǎn)熱效率。

3 耗散功率計算

交變磁場下鐵磁體的損耗公式同樣適用于超順磁流體[12],即

其中,f為交變磁場頻率;H m為磁場強度;μ0為真空磁導(dǎo)率;μ″為磁化率的虛部。

布朗弛豫時間為:

其中,V H為超順磁性微粒的體積;η為載液的黏度系數(shù);kb為玻爾茲曼常數(shù);T為溫度。

尼爾弛豫時間為:

其中,K為磁各向異性常數(shù);Vm為鐵氧體微粒體積[13]。

有效弛豫時間為:

由于超順磁流體在交變磁場下主要產(chǎn)熱機制為尼爾弛豫,可以用單弛豫磁后效的相關(guān)公式進行計算。單弛豫磁后效計算公式[12]為:

此時,μ″達到峰值,取最大值,由(1)式可知,耗散功率與磁化率的虛部成正比,此時耗散功率最大。

由于主要的產(chǎn)熱機制為尼爾弛豫,結(jié)合(5)式,由單弛豫時間磁后效耗散公式,單位體積磁性材料在交變磁場的損耗功率可轉(zhuǎn)化為:

由(8)式、(9)式可知,除磁場的頻率和強度以外,影響超順磁性磁流體耗散功率的主要因素是鐵氧體納米磁性微粒的尺寸[15]。

現(xiàn)以文獻[16]制備的Fe3O4磁流體作為計算對象:粒徑d=8.6×10-9m,有效各項異性常數(shù)K eff=20.7×103J/m3,平均微粒磁矩 μm=290μB,c(Fe3O4)=0.07 mo l/L,Fe3O4的密度為ρ=5.18×10-3kg/m3,溫度為 300 K 。

從上面的計算結(jié)果來看,對于磁流體熱療來說,SAR值太小,需采取一些改進。在ωτ?1的情況下,耗散功率與H2m和 f2成正比。如果頻率提高至500 kH z,磁場強度也提升至30 kA/m,耗散功率將提高約100倍,可達到約8×104W/m3,SAR值能達到5×104W/kg。

要達到更高的SAR值,可以適當(dāng)?shù)卦龃罅?。?dāng) ωτ接近于 1時,通過(6)式進行估算,在500 kHz下,30 kA/m交變磁場下,粒徑約為13 nm時,可以達到非常高的耗散功率,SAR值超過了1.5×106W/kg。經(jīng)臨界尺寸公式[7]估算,該尺寸的磁流體仍具超順磁性。如果粒徑過大,失去磁流體的超順磁性,反而會降低耗散功率。

綜上所述,耗散功率與磁流體的質(zhì)量濃度、粒徑大小、磁場頻率和強度幅值相關(guān)。在磁場的強度幅值和頻率不變的情況下,適當(dāng)?shù)卦龃罅?能提高耗散功率,但是粒徑過大,反而會使磁流體失去超順磁性,在磁場強度較低的情況下會降低其耗散功率,因此存在一個產(chǎn)熱功率最高的鐵氧體微粒粒徑。計算結(jié)果顯示,超順磁性磁流體在較低的磁場強度下,也有較高的產(chǎn)熱效率,適合用于磁流體熱療。

4 結(jié) 論

通過計算發(fā)現(xiàn),鐵氧體微粒粒徑對耗散功率的影響較大。對于相同材料的超順磁性磁流體,除了磁場影響因素之外,主要與影響單疇微粒磁矩和尼爾弛豫時間的粒徑相關(guān),且在磁場頻率和強度幅值不變的情況下,存在一個使得耗散功率最大的粒徑。計算結(jié)果顯示,超順磁性磁流體具有很高的產(chǎn)熱效率,適合用于磁流體熱療。因此,可以通過改變磁場頻率、磁場強度、粒徑等方式提高耗散功率和SAR值,從而達到磁流體熱療所需要的加熱溫度。

本文作者均為FDS團隊成員,同時感謝FDS團隊其它成員的支持。

[1] Jordan A,Scholz R,Wust P,et al.Magnetic fluid hyperthermia(MFH):cancer treatment w ith ACm agnetic field induced ex citation of biocom patiblesuperparamagnetic nanoparticles[J].Jou rnal of Mangetism and M agnetic Material,1999,201:413-419.

[2] Johan M,Gneveckow U,Jordan A,et al.Thermotherapy of prostate cancer using m agnetic[J].European U rology,2007,52(6):1653-1662.

[3] 吳 亞,孫劍飛,郭全忠,等.腫瘤熱療用交變磁場發(fā)生器的研制[J].東南大學(xué)學(xué)報:自然科學(xué)版,2004,34(6):794-796.

[4] Jordan A,Scholz R,Wust P,et al.Endocytosis of dextran and silancoated magnetite nanoparticles and the effect of intracellular hypertherm ia on human mamm ary carcinoma cells in vitro[J].Journal of Magnetism and M agneticM aterials,1999,194(1/3):185-196.

[5] 都有為.超細微粒的磁性[J].磁性材料及器件,1990,21(3):20-24.

[6] Bean C P,Livingston JD.Superparamagnetism[J].Jou rnal of Applied Physics,1959,30(4):S120-S129.

[7] 張立德.超微粉體制備與應(yīng)用技術(shù)[M].北京:中國石化出版社,2001:41-51.

[8] 郭中華.交變磁場加熱治療腫瘤測控技術(shù)的研究進展[J].中國醫(yī)療器材雜志,2006,30(1):39-42.

[9] Johannsen M,Jordan A,Scholz R,et al.Evaluation of magnetic fluid hypertherm ia in a standard ratmodel of prostate cancer[J].Journal of Endou rology,2004,18(5):495-500.

[10] Rovers SA,H oogenboom R,Kemmere M F,et al.Relaxation processes of superparamagnetic iron oxide nanoparticles in liquid and incorprated in poly(methylmethacry late)[J].JPhy sChem C,2008,112(40):15643-15646.

[11] 王煦漫,古宏晨,楊正強,等.磁熱療用Fe3O4在交變磁場中的熱效應(yīng)[J].上海交通大學(xué)學(xué)報,2005,39(2):275-278.

[12] 戴道生,錢昆明.鐵磁學(xué):下冊[M].北京:科學(xué)出版社,1987:1-89.

[13] Rosensw eig R E.Heating magnetic fluid w ith alternating m agnetic field[J].Jou rnal of Magnetism and Magnetic Materials,2002,252(1/3):370-374.

[14] Shliom is M.M agnetic fluids[J].Soviet Physics Uspekhi,1974,17(2):153-169.

[15] Jordan A,Rheinlander T,Scholz R,et al.In crease of the specific absorption rate(SAR)by magnetic fractionation of m agnetic fluids[J].Journal of Nanoparticle Research,2003,5(5/6):597-600.

[16] Lim a E,Brandl A L,A relaro A D,et al.Spin diso rder and m agnetic anisotropy in Fe3O4nanoparticles[J].Journal of A pplied Physics,2006,99(8):083908.

Power dissipation of superparamagnetic fluid in magnetic fluid hypertherm ia

XIA Dan1, HE Xiao-xiong1, CHEN Hong-li2,3

(1.School of Electronic Science and Applied Physics,H efei University of Technology,H efei 230009,China;2.Institute of Plasma Physics,Chinese Academy of Scien ces,H efei 230031,China;3.School of Nuclear Science and Technology,University of Science and Technology of China,H efei 230027,China)

Magnetic fluid used for hypertherm ia is mostly superparamagnetic.Magnetic aftereffect by thermal fluctuation is them ain reason for the heat production in alternatingm agnetic field.In view of the related formulasofm agnetic aftereffect,the Shiliomismodel is used to calculate power dissipation of the Fe3O4m agnetic fluid.Theoretical analysis show that the superparamagnetic fluid has high heat efficiency,which is suitable for themagnetic fluid hypertherm ia.The frequency and intensity ofmagnetic field and the size of ferrite particles have a great impact on the production of thermal pow er.

magnetic fluid hyperthermia;superparamagnetism;m agnetic aftereffect;power dissipation

O 441.6

A

1003-5060(2011)01-0058-04

10.3969/j.issn.1003-5060.2011.01.014

2009-12-14;

2010-12-30

安徽省自然科學(xué)基金資助項目(070413085);安徽省高校自然科學(xué)研究重點資助項目(KJ2009A 091)

夏 丹(1986-),男,湖南桃江人,合肥工業(yè)大學(xué)碩士生;

何曉雄(1956-),男,安徽宿松人,合肥工業(yè)大學(xué)教授,博士生導(dǎo)師;

陳紅麗(1968-),女,安徽淮北人,博士,中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)教授,碩士生導(dǎo)師.

(責(zé)任編輯 張秋娟)