蔣進(jìn)元，宋宏賓，周岳溪，崔俊濤，竇立軍

1.北京師范大學(xué)環(huán)境學(xué)院，北京 100875

2.中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院水污染控制技術(shù)研究中心，北京 100012

3.吉林農(nóng)業(yè)大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院，吉林 長(zhǎng)春 130018

三級(jí)生物膜工藝處理水產(chǎn)養(yǎng)殖循環(huán)水

蔣進(jìn)元1，2，宋宏賓2，3，周岳溪2，崔俊濤3，竇立軍2，3

1.北京師范大學(xué)環(huán)境學(xué)院，北京 100875

2.中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院水污染控制技術(shù)研究中心，北京 100012

3.吉林農(nóng)業(yè)大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院，吉林 長(zhǎng)春 130018

采用三級(jí)生物膜工藝處理水產(chǎn)養(yǎng)殖循環(huán)水，并對(duì)該工藝去除模擬水產(chǎn)養(yǎng)殖循環(huán)水主要污染物的作用進(jìn)行了研究.結(jié)果表明：在進(jìn)水 p H 為 7.5～8.5，溫度為 28～32℃，ρ(DO)為 0.5～1.0 mg/L，ρ(FA)為 5～10 mg/L時(shí)，水產(chǎn)養(yǎng)殖循環(huán)水的CODCr，NH4+-N和TN的平均去除率分別為94.4%，91.6%和70.1%，ρ(NO2－-N)平均值小于5.2 mg/L.說(shuō)明三級(jí)生物膜工藝可用于低ρ(C)/ρ(N)比水產(chǎn)養(yǎng)殖循環(huán)水的生物處理，尤其可消除NO2－-N對(duì)水產(chǎn)養(yǎng)殖動(dòng)物的潛在威脅，并達(dá)到養(yǎng)魚(yú)回用標(biāo)準(zhǔn).

三級(jí)生物膜;水產(chǎn)養(yǎng)殖;生物脫氮

工廠(chǎng)化水產(chǎn)養(yǎng)殖是綜合應(yīng)用工業(yè)技術(shù)、生物技術(shù)和自動(dòng)控制技術(shù)進(jìn)行水產(chǎn)養(yǎng)殖的工業(yè)化生產(chǎn)方式，作為未來(lái)水產(chǎn)養(yǎng)殖業(yè)的發(fā)展趨勢(shì)，近年來(lái)發(fā)展迅速［1］.并且，采用工廠(chǎng)化循環(huán)水養(yǎng)殖可以降低水產(chǎn)養(yǎng)殖廢水排放對(duì)環(huán)境的潛在影響［2-3］.我國(guó)現(xiàn)有的工廠(chǎng)化養(yǎng)魚(yú)廠(chǎng)多采用流水開(kāi)放式或半封閉式，普遍用水量較大，水處理過(guò)于簡(jiǎn)單，不再回收利用，難以達(dá)到高產(chǎn)出、高效益、低污染的目的［4］.殘餌、糞便等進(jìn)入養(yǎng)殖水體，引起水質(zhì)惡化，使 NH4+-N，NO2－-N，NO3－-N，CODCr和 BOD5超標(biāo)，嚴(yán)重阻礙了水產(chǎn)養(yǎng)殖業(yè)的發(fā)展［5］.當(dāng)水體中ρ(NH4+-N)大于1.0～2.0 mg/L時(shí)，就會(huì)影響?hù)~(yú)類(lèi)生長(zhǎng)，造成鰓損傷，甚至窒息死亡［6］，尤其是魚(yú)類(lèi)耐受ρ(NO2－-N)僅為10 ～ 20 mg/L［7］.因此，去除或降低 ρ(NH4+-N)和ρ(NO2－-N)，改善水產(chǎn)養(yǎng)殖水體水質(zhì)，已成為工廠(chǎng)化水產(chǎn)養(yǎng)殖業(yè)可持續(xù)發(fā)展的關(guān)鍵技術(shù)和研究熱點(diǎn)［8-11］.通常采用的物理法、化學(xué)法等雖然操作簡(jiǎn)單，處理效果明顯，但是其處理費(fèi)用高，易造成二次污染.考慮到水的再利用，生物處理法被認(rèn)為是比較經(jīng)濟(jì)可行的處理方式.生物膜法是一種以各種濾料或填料為載體，富集微生物形成生物膜進(jìn)而去除有機(jī)物和三氮的方法.因其具有產(chǎn)泥少、運(yùn)行管理方便、動(dòng)力消耗少等特點(diǎn)，在養(yǎng)殖水體處理方面得到了廣泛應(yīng)用［12］.填料截留水中懸浮物質(zhì)，吸附水中膠體物質(zhì)，有利于微生物快速繁殖，這些微生物又進(jìn)一步吸附懸浮、膠體和溶解態(tài)物質(zhì)，填料表面逐漸形成生物膜，可降低水中有機(jī)質(zhì)，CODCr，NH4+-N和TN等含量［13-14］.由于工廠(chǎng)化水產(chǎn)養(yǎng)殖水體的碳氮比低且水流量大，因此，常規(guī)生物膜處理技術(shù)難以使出水達(dá)到水產(chǎn)養(yǎng)殖循環(huán)水回用要求.筆者在完成水產(chǎn)養(yǎng)殖水體三級(jí)生物膜處理技術(shù)工藝設(shè)計(jì)的基礎(chǔ)上，以人工模擬養(yǎng)殖水體為供試材料，對(duì)該工藝在水產(chǎn)養(yǎng)殖水體的 NH4+-N和 TN，主要污染物 NO2－-N和CODCr的去除效果進(jìn)行了研究，以期為該工藝在工廠(chǎng)化水產(chǎn)養(yǎng)殖水體的循環(huán)再利用提供參考.

1 材料與方法

1.1 試驗(yàn)裝置及工藝流程

三級(jí)生物膜工藝處理工廠(chǎng)化水產(chǎn)養(yǎng)殖循環(huán)水流程如圖1所示.進(jìn)水池、反應(yīng)器、二沉池等裝置均由有機(jī)玻璃制成，三者有效容積分別為120.00，48.60和14.13 L，其中，反應(yīng)器按體積均分為1#池，2#池和3#池.整個(gè)流程可在線(xiàn)監(jiān)測(cè)溫度、溶解氧(DO)和p H指標(biāo)，運(yùn)行條件由 PLC可編程邏輯控制器(Programmable Logic Controller)按預(yù)設(shè)程序控制.生物載體為粒徑18 mm×18 mm的類(lèi)正方體聚乙烯填料，均布于反應(yīng)器內(nèi)，填料比為20%.

圖1 三級(jí)生物膜工藝處理工廠(chǎng)化水產(chǎn)養(yǎng)殖循環(huán)水流程Fig.1 Schematic diagram of tri-stage biofilm process on industrial of the recirculating aquaculture

1.2 運(yùn)行條件

三級(jí)生物膜工藝處理工廠(chǎng)化水產(chǎn)養(yǎng)殖循環(huán)水工藝按如下參數(shù)運(yùn)行：采用連續(xù)進(jìn)出水，進(jìn)水經(jīng)蠕動(dòng)泵計(jì)量控制流速，并控制HRT為8 h;反應(yīng)器底部采用微孔曝氣頭曝氣，通過(guò)玻璃轉(zhuǎn)子流量計(jì)調(diào)節(jié)空氣流量，控制反應(yīng)器內(nèi)ρ(DO)為 0.5～1.0 mg/L;進(jìn)水p H控制為7.5～8.5;在線(xiàn)控制溫度為28～32℃.每個(gè)運(yùn)行周期采樣1次.

1.3 水質(zhì)

試驗(yàn)采用人工配水，模擬北京市某養(yǎng)魚(yú)場(chǎng)廢水水質(zhì)，即在自來(lái)水中投加葡萄糖、氯化銨和磷酸二氫鉀作為碳源、氮源和磷源，其中，加入 NaHCO3，一方面作為自養(yǎng)菌的碳源，另一方面起到調(diào)節(jié)反應(yīng)器內(nèi)pH的作用，投加 NaHCO3和 NH4+-N的質(zhì)量比為12.試驗(yàn)進(jìn)水 ρ(CODCr)為 100～120 mg/L，ρ(NH4

+-N)為 50 ～ 60 mg/L，ρ(PO43－-P)為10 mg/L.并補(bǔ)充所需的 Ca，F(xiàn)e，Zn和 Cu等微量元素，微量 元 素 溶 液 組 成［15］：CaCl2·2H2O 7.34 g/L，ZnSO4·5H2O 0.015 g/L，MgCl2·6H2O 25.07 g/L，CuCl2·2H2O 0.112 g/L，MnCl2·4H2O 1.03 g/L.微量元素溶液與廢水體積比為0.1 mL/L.

1.4 分析項(xiàng)目及方法

溫度，ρ(DO)和 pH 在線(xiàn)監(jiān)測(cè);ρ(CODCr)采用CTL－12型化學(xué)需氧量速測(cè)儀(承德華通環(huán)保儀器有限公司)測(cè)定;ρ(NH4+-N)采用納氏試劑分光光度法(上海棱光技術(shù)有限公司)測(cè)定;ρ(TN)采用TOC－VCPH測(cè)定儀(日本島津公司)測(cè)定;ρ(NO3－-N)，ρ(NO2－-N)和ρ(PO4

3－-P)均采用離子色譜法(美國(guó)戴安公司)測(cè)定.

1.5 反應(yīng)器的啟動(dòng)

接種污泥取自北京市某污水處理廠(chǎng)好氧池.將污泥反復(fù)淘洗，去掉上層漂浮物和下層大塊沉積物，留下顆粒細(xì)小的污泥;空曝6～7 h后，停止曝氣2 h，使菌種間歇缺氧，目的是利于其耐受度和污泥絮狀的形成，并且利用內(nèi)源呼吸作用，使異養(yǎng)菌自身消耗并去掉有毒物質(zhì);把污泥倒入塑料桶中進(jìn)行間歇培養(yǎng).馴化條件：p H為7～8;溫度為25～30℃;連續(xù)曝氣，每天換1次水.排水時(shí)，停止曝氣，污泥沉淀后，倒出上清液的2/3，換以新配制的水.培養(yǎng)3 d后，污泥顏色呈黑色，沉降性能良好，但出水混濁，反應(yīng)過(guò)程中 pH，ρ(CODCr)和ρ(NH4+-N)沒(méi)有較大的變化，說(shuō)明細(xì)菌量較少.培養(yǎng)5 d后，污泥呈淺黑色，沉淀時(shí)泥水界面變得邊緣清晰，鏡檢時(shí)可以觀(guān)察到漫游蟲(chóng)、豆形蟲(chóng)、裂口蟲(chóng)等.培養(yǎng)10 d后，污泥的絮凝和沉淀性能良好，混合液靜置0.5 h，上清液清澈透明，泥水界面清晰，污泥呈黃褐色，鏡檢有大量新型菌膠團(tuán)，較為密實(shí)，可以觀(guān)察到許多活躍的線(xiàn)蟲(chóng)、鐘蟲(chóng)、纖毛蟲(chóng)等(見(jiàn)圖2).CODCr去除率達(dá)到80%以上，NH4+-N去除率在90%以上，污泥活性較強(qiáng)，培養(yǎng)階段結(jié)束.

將上述培養(yǎng)的活性污泥加入到反應(yīng)器中開(kāi)始填料掛膜和微生物進(jìn)一步馴化.掛膜分靜態(tài)和動(dòng)態(tài)2個(gè)階段.

圖2 污泥鏡檢結(jié)果Fig.2 Micrograph of sludge

靜態(tài)掛膜：不連續(xù)進(jìn)出水，定時(shí)投加營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)，連續(xù)曝氣.

動(dòng)態(tài)掛膜：連續(xù)進(jìn)出水，加快載體表面上的硝化菌生長(zhǎng)繁殖，促進(jìn)生物膜增長(zhǎng).

與硝化菌相比，反硝化菌對(duì)環(huán)境的適應(yīng)能力強(qiáng)，生長(zhǎng)和繁殖快，所以在一般情況下反硝化菌受到廢水物質(zhì)的抑制程度要比硝化菌小［16-17］.同時(shí)進(jìn)行硝化菌和反硝化菌的馴化.即馴化過(guò)程中每隔2～3 d增加廢水ρ(NH4+-N)和ρ(CODCr)，使污泥穩(wěn)定運(yùn)行2 d，馴化結(jié)束時(shí)(約25 d)的ρ(CODCr)由 50 mg/L增至 100 mg/L，此時(shí) CODCr去除率為90%左右，而ρ(NH4+-N)從 20 mg/L增至50 mg/L，其去除率達(dá)到95%.并且發(fā)現(xiàn)了后生動(dòng)物輪蟲(chóng)，以及比輪蟲(chóng)要高級(jí)的紅斑顠體蟲(chóng)，說(shuō)明活性污泥已經(jīng)成熟［18］.

2 結(jié)果與討論

2.1 反應(yīng)器的運(yùn)行及主要污染物的去除

2.1.1 CODCr

反應(yīng)器運(yùn)行初期，CODCr的去除效果見(jiàn)圖3，從圖3可以看出，掛膜初期，CODCr去除率略有波動(dòng)，可能原因?yàn)橄趸头聪趸鸟Z化，每隔2～3 d進(jìn)水ρ(CODCr)增加10 mg/L，菌群有一個(gè)適應(yīng)環(huán)境的過(guò)程.隨后 CODCr去除率逐步升高，在第23天時(shí)CODCr去除率達(dá)到95%左右，此后 CODCr基本被去除，滿(mǎn)足養(yǎng)殖水體中 CODCr回用標(biāo)準(zhǔn)(GB3838—2002)［6］，即 ρ(CODCr) ≤20 mg/L.試 驗(yàn) 期 間 出 水ρ(CODCr)一直保持在較低水平，最高值不超過(guò)5 mg/L.運(yùn)行41 d時(shí)，反應(yīng)器堵塞，去除率下降，恢復(fù)后對(duì)試驗(yàn)沒(méi)有影響.從 1#池，2#池和 3#池的出水ρ(CODCr)變化曲線(xiàn)可以看出，CODCr的去除主要發(fā)生在1#池，即有機(jī)物主要在此被消耗，由此可以推斷反硝化主要也發(fā)生在該反應(yīng)器中.

圖3 進(jìn)出水中ρ(COD Cr)的變化Fig.3 Profile of CODCr mass concentration at inlet and outlet

2.1.2 氨氮(NH4+-N)ρ(NH4+-N)在整個(gè)系統(tǒng)運(yùn)行過(guò)程中的變化見(jiàn)圖4.從圖4可以看出，進(jìn)水ρ(NH4+-N)的變化同樣因?yàn)轳Z化硝化菌和反硝化菌，每隔2～3 d進(jìn)水ρ(NH4+-N)增加10 mg/L，由于原有的氨氧化菌存在，其去除率穩(wěn)步提高，大約在運(yùn)行20 d的時(shí)候，去除率可達(dá)90%，并保持穩(wěn)定.從1#池，2#池和3#池的出水ρ(NH4+-N)變化曲線(xiàn)可以看出，NH4+-N的去除主要發(fā)生在1#池，平均去除率為60% ～70%.運(yùn)行到100 d時(shí)，優(yōu)化運(yùn)行參數(shù)，ρ(DO)改為1.5～2.0 mg/L，由于各菌群還不適應(yīng)新環(huán)境，使得出水ρ(NH4+-N)略有上升，去除率略有下降，為70%～80%.經(jīng)過(guò)10 d左右去除率恢復(fù)原有水平.運(yùn)行到130 d時(shí)，由于受到實(shí)驗(yàn)室室溫下降的影響，反應(yīng)器內(nèi)水體溫度下降到18～20℃，菌群反應(yīng)速率下降，去除率降低［19］.用保溫帶保溫加熱5 d后恢復(fù)正常.出水滿(mǎn)足水產(chǎn)養(yǎng)殖污水回用要求［6］.

圖4 進(jìn)出水中ρ(NH 4+-N)的變化Fig.4 Profile of ammonia nitrogen mass concentration at inlet and outlet

2.1.3 亞硝態(tài)氮(NO2－-N)在系統(tǒng)運(yùn)行過(guò)程中，ρ(NO2－-N)的變化見(jiàn)圖5.在原有的配水中沒(méi)有加入NO2－-N，但是由于進(jìn)水管路長(zhǎng)期接觸營(yíng)養(yǎng)物而生成少量的細(xì)菌，所以存在少量的NO2－-N.隨著硝化反應(yīng)及反硝化反應(yīng)的進(jìn)行，出水中生成了 NO2－-N，從圖5可以看出，出水ρ(NO2－-N)整 體 小 于 10 mg/L，即 滿(mǎn) 足 魚(yú) 類(lèi) 對(duì)NO2－-N的耐受濃度［7］.

圖5 進(jìn)出水中ρ(NO 2－-N)的變化Fig.5 Profile of nitrous nitrogen mass concentration at inlet and outlet

2.1.4 總氮(TN)

由圖 6可見(jiàn)，反應(yīng)初期，TN的去除率僅為15%～30%，運(yùn)行約 60 d時(shí)，去除率逐漸上升至50%左右，隨后逐漸增加，并穩(wěn)定在60% ～75%;1#池，2#池和3#池的TN平均去除率分別為50%，15%和10%，起主要脫氮作用的是 1#池，與 CODCr及NH4

圖6 進(jìn)出水中ρ(TN)的變化Fig.6 Profile of TN mass concentration at inlet and outlet

+-N的去除率在各池中的比例相吻合.并且在各池中 CODCr，NH4+-N和TN去除率呈正相關(guān)(以1#池為例，見(jiàn)圖7).由于試驗(yàn)采用連續(xù)進(jìn)水方式，故保證了反應(yīng)過(guò)程中始終都有有機(jī)物存在，當(dāng)采用連續(xù)投加碳源方式時(shí)，TN去除率為70%左右，與張小玲等［20］的試驗(yàn)結(jié)果相吻合.但反應(yīng)器內(nèi)碳源濃度太低，滲透到填料生物膜內(nèi)部缺氧區(qū)的碳源有限，不利于反硝化的進(jìn)行，所以這種碳源投加方式有一定的局限性.

2.2 討論

圖 7 1#池中 CODCr，NH 4+-N和TN去除率的變化趨勢(shì)Fig.7 Profile of removal rate CODCr，ammonia nitrogen，TN at inlet and outlet

試驗(yàn)過(guò)程中各級(jí)反應(yīng)池對(duì)有機(jī)物及氮的去除效果顯示：在不投機(jī)任何外加碳源的基礎(chǔ)上，1#池中有機(jī)物及氮的去除明顯高于其他2個(gè)反應(yīng)池，但是出水還不能完全達(dá)到處理效果，結(jié)合2#池和3#池的聯(lián)合處理，出水基本達(dá)到回用的標(biāo)準(zhǔn).克服了傳統(tǒng)的一級(jí)生物反應(yīng)器脫氮效果不理想的缺點(diǎn).氨氮及有機(jī)物主要在1#池去除，說(shuō)明硝化反應(yīng)及反硝化反應(yīng)主要發(fā)生在1#池.結(jié)合處理效果，分析反應(yīng)器內(nèi)的反應(yīng)原理如下：微生物菌群的馴化過(guò)程按有利于短程硝化－反硝化的條件控制，所以運(yùn)行前期，起主要脫氮作用的是短程硝化－反硝化.因填料粒徑相對(duì)較大，故在內(nèi)部形成厭氧區(qū)，在填料的好氧/厭氧界面，由于氨氮隨著進(jìn)水的補(bǔ)給及短程硝化－反硝化過(guò)程中亞硝酸鹽的累積，使二者共存，為厭氧氨氧化菌提供了良好的生境，使得厭氧氨氧化反應(yīng)極易發(fā)生［21］.在對(duì) DO實(shí)行控制的條件下，以及填料自身的結(jié)構(gòu)特征，使其形成外部好氧區(qū)和內(nèi)部缺氧區(qū)，為同時(shí)硝化反硝化形成條件.研究表明，許多好氧反硝化菌同時(shí)也是異養(yǎng)硝化菌，因此能夠直接把NH4+-N轉(zhuǎn)化為最終氣態(tài)產(chǎn)物而逸出［22］.正是由于好氧反硝化菌、低ρ(DO)下的硝化菌、異養(yǎng)硝化菌及自養(yǎng)反硝化菌等的存在，使得同時(shí)硝化反硝化能夠進(jìn)行［23］.試驗(yàn)控制的反應(yīng)條件，如ρ(DO)，F(xiàn)/M，pH和溫度等因素，正好符合同時(shí)硝化反硝化的影響因素［24-27］，使該反應(yīng)進(jìn)行成為可能.

3 結(jié)論

三級(jí)生物膜處理工藝，在不投加任何有機(jī)碳源的基礎(chǔ)上，進(jìn)水p H為7.5～8.5，溫度為28～32℃，ρ(DO)為0.5～1.0 mg/L的條件下，可使模擬養(yǎng)殖廢水的主要污染物 CODCr，NH4+-N和TN的平均去除率分別達(dá)到 94.4%，91.6%和 70.1%;出水ρ(NO2－-N)平均值在5.2 mg/L以下，實(shí)現(xiàn)低碳氮比的水產(chǎn)養(yǎng)殖循環(huán)水的高效生物脫氮處理，并消除NO2－-N對(duì)水產(chǎn)養(yǎng)殖的潛在威脅，達(dá)到養(yǎng)魚(yú)回用標(biāo)準(zhǔn)，可實(shí)現(xiàn)水產(chǎn)養(yǎng)殖循環(huán)水的再利用.

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Treatment of Aquaculture Recirculating Water by Tri-Stage Biofilm Process

JIANG Jin-yuan1，2，SONG Hong-bin2，3，ZHOU Yue-xi2，CUI Jun-tao3，DOU Li-jun2，3
1.School of Environment，Beijing Normal University，Beijing 100875，China
2.Research Center of Water Pollution Control Technology，Chinese Research Academy of Environmental Sciences，Beijing 100012，China
3.College of Resources and Environment，Jilin Agricultural University，Changchun 130018，China

Tri-stage biofilm processing was used to treat aquaculture recirculating water.The removal performance and mechanism of major contaminants in the water were investigated.Under proper operating conditions(pH=7.5-8.5，T=28-32 ℃ ，ρ(DO)=0.5-1.0 mg/L and ρ(FA)=5-10 mg/L)，the removal efficiencies of CODCr，NH4+-N and TN were 94.4% ，91.6%and 70.1%respectively，and the average ofρ(NO2－-N)in the effluent was less than 5.2 mg/L.This indicates that tri-stage biofilm processing can be applicable for the biotreatment of aquaculture recirculating water with low ratio ofρ(C)/ρ(N)，to satisfy the standard of recycled water for fishing and eliminate the potential threat of NO2－-N to aquaculture animals.

tri-stage biofilm;aquaculture;bio-denitrification

X703.1

A

1001－6929(2010)09－1210－06

2009－12－21

2010－03－25

國(guó)家高技術(shù)研究發(fā)展計(jì)劃(863)項(xiàng)目(2008AA10Z406);中央級(jí)公益性科研院所基本科研業(yè)務(wù)專(zhuān)項(xiàng)(2007KYYW46)

蔣進(jìn)元(1974－)，男，四川內(nèi)江人，副研究員，博士，主要從事水污染控制技術(shù)研究，jiangjy@craes.org.cn.