劉 聰,廖啟林,朱鳳武,金 洋,吳新民,徐 朱,翁志華

(1.江蘇省國土資源廳,江蘇南京210029;2.江蘇省地質(zhì)調(diào)查研究院,江蘇南京210018)

江蘇沿海地區(qū)第四紀(jì)沉積物中有機(jī)污染物分布特征初步研究

劉 聰1,廖啟林2,朱鳳武1,金 洋2,吳新民2,徐 朱2,翁志華2

(1.江蘇省國土資源廳,江蘇南京210029;2.江蘇省地質(zhì)調(diào)查研究院,江蘇南京210018)

通過對江蘇沿海地區(qū)250個(gè)土壤、河流沉積物、灘涂沉積物、淺海沉積物樣品中滴滴涕(DDT)、六氯苯(HCB)、多氯聯(lián)苯(PCBs)、六六六(HCH)等持久性有機(jī)污染物(POPs)分布數(shù)據(jù)的對比分析,證實(shí)當(dāng)?shù)氐谒募o(jì)沉積物中存在以DDT、HCB等為代表的POPs普遍殘留,局部土壤環(huán)境、河流底泥中存在DDT、HCB污染,灘涂沉積物中還存在少量PCBs。發(fā)現(xiàn)沿海地區(qū)第四紀(jì)沉積物中的POPs分布不均勻,從陸到海其有機(jī)污染物含量與危險(xiǎn)程度呈逐漸降低的趨勢。建議高度重視江蘇沿海地區(qū)的POPs問題,今后生態(tài)地質(zhì)環(huán)境調(diào)查要適當(dāng)增加這方面的工作。

有機(jī)污染物;分布特征;第四紀(jì)沉積物;江蘇沿海

0 引 言

人類活動(dòng)對地球表層的作用與影響力度越來越大,給當(dāng)今地質(zhì)環(huán)境調(diào)查工作提出了諸多新的課題,也為地質(zhì)科技人員研究生態(tài)環(huán)境提供了廣闊的舞臺(tái)。第四紀(jì)沉積物中的有機(jī)污染一直是環(huán)境領(lǐng)域的研究熱點(diǎn),隨著人類對地表環(huán)境變化的研究更加深入、生態(tài)環(huán)境保護(hù)意識(shí)的不斷提高完善,第四紀(jì)沉積物中的有機(jī)污染評價(jià)研究也將在生態(tài)地質(zhì)環(huán)境調(diào)查工作中發(fā)揮越來越重要的作用。有機(jī)地球化學(xué)不同于無機(jī)地球化學(xué),有機(jī)污染也有別于重金屬、營養(yǎng)元素等無機(jī)污染。江蘇沿海灘涂資源十分豐富,2009年6月10日,國務(wù)院第68次常務(wù)會(huì)議討論并原則通過了《江蘇沿海地區(qū)發(fā)展規(guī)劃》,標(biāo)志著江蘇沿海地區(qū)的經(jīng)濟(jì)社會(huì)發(fā)展規(guī)劃已正式上升為國家發(fā)展戰(zhàn)略,為江蘇沿海地區(qū)科學(xué)發(fā)展提供與時(shí)俱進(jìn)的基礎(chǔ)性生態(tài)地質(zhì)環(huán)境調(diào)查評價(jià)資料是地質(zhì)科技人員的使命。因?yàn)闅v史或客觀的原因,江蘇沿海地區(qū)第四紀(jì)沉積物中重金屬等無機(jī)污染總體弱于省內(nèi)一些城市化、工業(yè)化快速發(fā)展的陸地環(huán)境,但這不等于江蘇沿海地區(qū)第四紀(jì)沉積物中不存在有機(jī)污染問題,也不等于江蘇沿海地區(qū)的有機(jī)污染就一定弱于江蘇內(nèi)陸地區(qū)。前人對江蘇沿海地區(qū)第四紀(jì)沉積物中的有機(jī)污染曾有過不同程度的研究與報(bào)道,江蘇省國土生態(tài)地球化學(xué)調(diào)查項(xiàng)目收集了江蘇沿海地區(qū)土壤、灘涂沉積物、淺海沉積物、河流沉積物等第四系介質(zhì)的部分持久性有機(jī)污染物(PersistentOrganic Pollutants,簡稱POPs,下同)最新分布資料,筆者即以這批新獲得的調(diào)查數(shù)據(jù)為基礎(chǔ),初步探討江蘇沿海典型地區(qū)第四紀(jì)沉積物中的相關(guān)有機(jī)污染物的分布特征及應(yīng)重視的現(xiàn)象,期望能為部署江蘇沿海地區(qū)的生態(tài)地質(zhì)環(huán)境調(diào)查評價(jià)工作提供有關(guān)線索,也為有關(guān)方面進(jìn)一步關(guān)注和研究江蘇沿海地區(qū)的有機(jī)污染問題提供部分依據(jù)。

1 研究概況

江蘇是全國唯一的濱江沿海、又地跨長江與黃河兩個(gè)流域的省區(qū)。其海岸線北起蘇魯交界的繡針河口,南抵長江北的啟東蓼角嘴,全長954km,其中砂質(zhì)海岸長約30km,基巖海岸長約40km,粉砂淤泥質(zhì)海岸長約884km。在淤泥質(zhì)海岸中,除連云港大板跳至射陽河口、海門東灶港至啟東蒿枝港兩岸段的218km海岸處于侵蝕狀態(tài),其余的666km海岸均為淤長型岸段,尤以射陽南部和大豐、東臺(tái)灘涂淤長速度最快,扣除侵蝕部分,全省平均每年沿海土地面積增長130hm2以上。沿海地區(qū)分布有比較豐富的礦產(chǎn)資源、生物資源、港口資源、旅游資源、濕地資源等,還分布有約7 620km2灘涂資源,是全國灘涂資源最豐富的省區(qū),也是江蘇乃至全國后備耕地資源的重要儲(chǔ)存地。

江蘇沿海地區(qū)覆蓋了連云港、鹽城、南通等3個(gè)中心城市及北自贛榆南達(dá)啟東的13個(gè)縣(市),總控制國土面積約30 000km2。沿海地區(qū)分屬三大水系,廢黃河以北屬沂沐泗水系,廢黃河以南、如泰運(yùn)河以北屬淮河水系,如泰運(yùn)河以南屬長江水系。自1949年以來,江蘇沿海地區(qū)的地質(zhì)調(diào)查工作就沒有間斷過,20世紀(jì)80年代海洋出版社出版了《江蘇省海岸帶和海涂資源綜合調(diào)查》一書,對江蘇沿海地區(qū)的資源現(xiàn)狀及地質(zhì)環(huán)境問題做過系列論述。江蘇省國土資源系統(tǒng)自2003年正式介入沿海地區(qū)生態(tài)地質(zhì)環(huán)境調(diào)查,先后完成了沿海灘涂、淺海沉積物、近海土壤、入海河流沉積物、淺層地下水的區(qū)域生態(tài)地球化學(xué)調(diào)查,獲取了全省沿海第四紀(jì)沉積物54項(xiàng)地球化學(xué)指標(biāo)的宏觀分布數(shù)據(jù),收集到沿海第四紀(jì)沉積物的生態(tài)環(huán)境“家底資料”。

2005年以后,江蘇省國土生態(tài)地球化學(xué)調(diào)查項(xiàng)目(含相關(guān)后續(xù)研究及局部深入解剖工作)開展了沿海地區(qū)第四紀(jì)沉積物代表性樣品的系列有機(jī)污染物含量分析測試,側(cè)重對射陽河口以南代表性沿海灘涂沉積物(或?yàn)┩客寥?下同)、淺海沉積物、入海河流底泥(或河流沉積物,下同)、近海正常土壤的POPs分布現(xiàn)狀進(jìn)行了調(diào)查研究,共分析測試了32個(gè)灘涂沉積物樣品POPs含量、35個(gè)入海河流底泥樣品POPs含量、52個(gè)淺海沉積物樣品POPs含量、131個(gè)土壤樣品POPs含量,每個(gè)樣品一般分析測試了六六六(HCH)、滴滴涕(DDT)、六氯苯(HCB)、多氯聯(lián)苯(PCBs)等POPs總量及其同分異構(gòu)體含量,部分樣品還分析測試了環(huán)氧七氯、狄氏劑、艾氏劑等有機(jī)污染物含量,總計(jì)獲得了沿海地區(qū)250個(gè)第四紀(jì)沉積物樣品的有機(jī)污染物含量分布數(shù)據(jù)。上述大部分樣品都分布在鹽城—南通沿海一帶,主要采樣時(shí)間集中在2006年—2008年,分4次采樣,除淺海沉積物樣品采集于夏季外,其余樣品均采集于秋、冬季。全部樣品分析測試由國土資源部南京礦產(chǎn)資源監(jiān)督檢測中心完成。

2 有機(jī)污染物相關(guān)概念

通常所說的有機(jī)污染物泛指持久性有機(jī)污染物(POPs)。持久性有機(jī)污染物是一類能夠通過各種環(huán)境介質(zhì)(大氣、水、生物等)長距離遷移并長期存在于環(huán)境,進(jìn)而對人類健康和自然環(huán)境產(chǎn)生嚴(yán)重危害的天然或人工合成的有機(jī)污染物質(zhì)。POPs具有以下4個(gè)基本特性。

①難以降解性或長期殘留性。持久性是其最基本的特性之一。在自然條件下,POPs很難以生物的新陳代謝、光降解、化學(xué)分解等方式下降解。一旦排放到環(huán)境中,就可以在水體、底泥和土壤等環(huán)境介質(zhì)中長期存留數(shù)年甚至數(shù)十年或者更長時(shí)間。

②生物蓄積性。POPs分子結(jié)構(gòu)中通常含有鹵素原子,具有低水溶性、高脂溶性的特征,因而能夠在生物體的脂肪組織中蓄積,從而導(dǎo)致POPs由無機(jī)介質(zhì)富集到生物體內(nèi),并通過食物鏈的生物放大作用達(dá)到中毒的程度。

③半揮發(fā)性。POPs能夠從水體或土壤中以蒸汽形式進(jìn)入到大氣環(huán)境并吸附在大氣顆粒上,在大氣環(huán)境中長距離遷移,同時(shí),這一適度的揮發(fā)性使得它不會(huì)長久停留在大氣中,而能重新沉降到地面上。POPs這種長距離的遷移能力又被稱為“全球蒸餾效應(yīng)”或“蚱蜢跳效應(yīng)”,由于這種過程不斷地發(fā)生,使得POPs可沉降到地球偏遠(yuǎn)的極地地區(qū)。

④高毒性。大多數(shù)POPs是對人體和動(dòng)物有較高毒性的物質(zhì)。近年來的實(shí)驗(yàn)研究和流行病學(xué)調(diào)查都表明,很多POPs不僅具有致癌、致畸、致突變性,而且還具有內(nèi)分泌干擾作用,使得生物生殖、免疫功能失調(diào),一些海洋生物、湖泊生物的突然死亡都與POPs的中毒有直接聯(lián)系。

關(guān)于POPs的種類,目前報(bào)道過的有上千種,而且還有不斷增長的趨勢。2001年5月22日,聯(lián)合國環(huán)境署頒布了《關(guān)于持久性有機(jī)污染物質(zhì)的斯德哥爾摩公約》(簡稱《斯德哥爾摩公約》),包括我國在內(nèi)的91個(gè)國家當(dāng)即在該公約上簽了字,目前有151個(gè)國家承認(rèn)該公約。該公約規(guī)定全球要削減和淘汰的POPs有12種,這12種POPs分為以下3類,構(gòu)成了各國監(jiān)控POPs的共同行動(dòng)。

2.1 有機(jī)氯農(nóng)藥類(OCPs)

①滴滴涕(DDT):別名二二三,化學(xué)式為C14H9Cl5。

②艾氏劑(aldrin):化學(xué)式為C12H8Cl6。

③氯丹(chlordane):別名氯化茚,化學(xué)式為C10H6Cl8。

④狄氏劑(diedrin):化學(xué)式為C12H8Cl6O,為艾氏劑的氧化產(chǎn)物。

⑤異狄氏劑(endrin):化學(xué)式為C12H8Cl6O,為艾氏劑的氧化產(chǎn)物。

⑥七氯(heptachlor):別名七氯化茚,化學(xué)式為C10H5Cl7。

⑦滅蟻靈(mirex):化學(xué)式為C10Cl12。

⑧毒殺芬(toxaphene):別名氯化莰烯或氯化茚,化學(xué)式為C10H10Cl18。

⑨六氯苯(hexachlorobenzene,HCB):別名滅黑穗藥,化學(xué)式為C6Cl6。

以上9種有機(jī)氯農(nóng)藥除六氯苯為殺菌劑外,其余8種皆為殺蟲劑。

2.2 化學(xué)工業(yè)品類

多氯聯(lián)苯(polychlorinated biphenyls,PCBs):又名氯化聯(lián)苯,屬于有機(jī)氯代芳烴類化學(xué)品,共有210種同分異構(gòu)體。工業(yè)上使用的多氯聯(lián)苯主要是含2個(gè)～7個(gè)氯原子的多氯聯(lián)苯類混合物,呈油狀液體。多氯聯(lián)苯的物理、化學(xué)性質(zhì)極為穩(wěn)定,具有良好的電絕緣性和很好的耐熱性、脂溶性,因此歷史上一度在工業(yè)上得到廣泛應(yīng)用,主要曾被用作電力電容器的浸漬劑,電器中作絕緣油,在工業(yè)加熱或冷卻過程中作熱載體,塑料及橡膠中的增塑劑,油漆、油墨的添加劑。

2.3 化學(xué)品的副產(chǎn)物類

多氯二苯并二噁英(PCDDs):簡稱為二噁英,有多個(gè)同分異構(gòu)體,以四氯化物毒性最強(qiáng)。2,3,7,8-四氯二噁英(TCDD)是目前已知最毒的物質(zhì),比氰化鉀要毒約100倍,比硫化砷(砒霜)要毒約900倍。

多氯二苯并呋喃(PCDFs):簡稱為呋喃,也有多個(gè)同分異構(gòu)體。

以上2種POPs物質(zhì)不會(huì)在自然界中生成,正常情況下也無人故意生產(chǎn),由含氯物質(zhì)在加熱和焚燒過程中產(chǎn)生,如氯堿、造紙、金屬冶煉、有機(jī)化工及垃圾焚燒過程中均可以產(chǎn)生二噁英和呋喃,所以稱這2種POPs物質(zhì)為化學(xué)品的副產(chǎn)物。上述燃燒過程同時(shí)也會(huì)有六氯苯、多氯聯(lián)苯非故意生成與排放出來。

除了上述在《斯德哥爾摩公約》中被確定的12種POPs物質(zhì)外(每種都有不同的異構(gòu)體),之后又陸續(xù)增加了一些新的成員,目前,聯(lián)合國環(huán)境署確定的要限制其生產(chǎn)與排放的POPs已達(dá)到20多種。其中以下2類POPs在我國已經(jīng)被列為必測的環(huán)境污染指標(biāo)。

①六六六(HCH):也屬于有機(jī)氯農(nóng)藥類,又名六氯環(huán)己烷,根據(jù)氫原子和氯原子在環(huán)兩側(cè)位置的不同,目前已知有8種異構(gòu)體,其中γ異構(gòu)體具有明顯的殺蟲功效,但其含量僅占12%～14%,其余為無殺蟲功效的異構(gòu)體,含量分別為α-HCH占60%～70%,β-HCH占5%～12%,δ-HCH占6%～10%,ε-HCH占3%～4%。我國在20世紀(jì)60年代—80年代曾大量生產(chǎn)和使用過六六六,在國內(nèi)的POPs調(diào)查中一直將六六六列為必測的有機(jī)污染物質(zhì)。

②多環(huán)芳烴(PAHs):由若干個(gè)苯環(huán)聚合在一起或是由若干個(gè)苯環(huán)和戊二烯聚合在一起組成的稠環(huán)芳香烴類化合物。多環(huán)芳烴含有π鍵形成的共軛體系,使得整個(gè)分子體系比較穩(wěn)定。多環(huán)芳烴主要來源于燃燒過程和某些工業(yè)過程,廣泛存在于環(huán)境中。苯環(huán)數(shù)目比較少的多環(huán)芳烴蒸汽壓較高,在大氣中主要分布在氣相中,具有5個(gè)～6個(gè)苯環(huán)的多環(huán)芳烴蒸汽壓較低,主要吸附在顆粒物表面上,介于兩者之間的含有3個(gè)～4個(gè)苯環(huán)的多環(huán)芳烴在氣相和固相中均有分布。

上述14種POPs中,除了二噁英與呋喃這2種POPs物質(zhì)因檢測成本太高、本次研究未能涉及外,其余12種基本都有不同程度涉及,但重點(diǎn)是調(diào)查了江蘇沿海第四紀(jì)沉積物代表性樣品中HCH、DDT、HCB、PCBs、PAHs等5種POPs的含量分布情況,因PAHs的毒性界定目前國內(nèi)還缺少統(tǒng)一標(biāo)準(zhǔn),筆者重點(diǎn)討論前4種POPs。

3 研究方法

3.1 樣品采集

依據(jù)沿海地區(qū)(主要控制射陽河口以南)土壤、灘涂、河流分布特征及淺海沉積物多目標(biāo)區(qū)域地球化學(xué)調(diào)查的范圍,結(jié)合沿海地區(qū)多目標(biāo)區(qū)域生態(tài)地球化學(xué)調(diào)查所掌握的背景資料和有關(guān)產(chǎn)業(yè)布局特點(diǎn),選擇典型灘涂所在地、典型入海河流、典型土壤所在地布設(shè)POPs調(diào)查采樣點(diǎn),實(shí)地利用GPS定位、1∶5萬地形圖定點(diǎn)采樣,使用專用取樣器采集土壤、灘涂沉積物、河流底泥等樣品。淺海沉積物樣品租用海上作業(yè)船只并聘請專業(yè)技術(shù)人員進(jìn)行采樣,采樣過程及要求完全按照中國地質(zhì)調(diào)查局頒布的《多目標(biāo)地球化學(xué)調(diào)查規(guī)范(1∶25萬)》執(zhí)行。每個(gè)樣品都保留有可供長期核查的采樣記錄。所有樣品采集好后存放在布袋、外套錫紙保存,通過自然風(fēng)干,研磨,過20目篩(金屬制作),裝入棕色瓶中(樣品量不少于500g)保存,按實(shí)驗(yàn)室要求在規(guī)定期限內(nèi)送實(shí)驗(yàn)室分析測試。全部送樣分析分2次進(jìn)行,南通地區(qū)的近海土壤樣品131個(gè)于2007年送樣分析,其余的淺海沉積物、河流底泥、灘涂沉積物共119個(gè)為2008年送樣分析。

3.2 樣品分析測試

本次用于POPs調(diào)查研究的樣品分析指標(biāo)包括:六氯苯、六六六、滴滴涕、七氯、艾氏劑、環(huán)氧七氯、異狄氏劑、狄氏劑、多氯聯(lián)苯、多環(huán)芳烴;不同種類第四紀(jì)沉積物樣品的分析指標(biāo)略有不同。

樣品分析測試方法分試劑、儀器、樣品預(yù)處理、上機(jī)測試等4步。

本次POPs樣品分析用試劑包括載氣、替代物添加液、正己烷(溶劑)、丙酮(溶劑)、無水硫酸鈉、氯化鈉、弗羅里硅土等,每種試劑標(biāo)準(zhǔn)如下。

載氣:N2(純度99.999%),色譜標(biāo)準(zhǔn)樣品購于國家標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)中心。

替代物添加液:EPA8080/8270農(nóng)藥替代物2, 4,5,6-四氯間二甲苯,氯茵酸二丁酯混合溶液,濃度為2 000μg/mL。

正己烷(C6H14):農(nóng)殘級(jí)。

丙酮(CH3COCH3):農(nóng)殘級(jí)。

無水硫酸鈉(Na2SO4):優(yōu)級(jí)純,于450℃在馬弗爐中烘烤4h,放入干燥器中備用。

氯化鈉:分析純。

弗羅里硅土:于650℃在馬弗爐中加熱4h,放入干燥器中備用。

測試用儀器:帶電子捕獲檢測器的氣相色譜儀;色譜柱類型為DB-1701,30mm×0.32mm內(nèi)徑, 0.25μm膜厚。

樣品預(yù)處理:稱取20g土壤等第四紀(jì)沉積物樣品,加入少量無水硫酸鈉混勻,移入濾紙筒內(nèi),將濾紙筒裝入索氏提取器中,加入80mL正己烷-丙酮(1∶1),用30mL浸泡土樣12h后在65℃恒溫水浴上加熱提取8h,待冷卻后,將提取液旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)濃縮至1mL～2mL。

上機(jī)檢測:將上述溶液全部轉(zhuǎn)移到預(yù)先用10mL 20%丙酮-正己烷溶液活化后的弗羅里硅土小柱上,用20%丙酮-正己烷溶液20mL淋洗,淋洗液濃縮定容至10mL,上氣相色譜儀測定。

樣品分析質(zhì)量控制采用加標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)進(jìn)行監(jiān)控。

4 樣品分析結(jié)果與討論

對上述250個(gè)沿海第四紀(jì)沉積物典型樣品的POPs分析結(jié)果分2個(gè)方面做一介紹。

4.1 與海積物有關(guān)的沉積物中POPs分布情況

表1列出了本次所分析的沿海灘涂沉積物(或土壤)樣品的六六六(HCH)、滴滴涕(DDT)、六氯苯(HCB)、多氯聯(lián)苯(PCBs)總量檢測結(jié)果,從該表可看出,滴滴涕(DDT)檢出率最高(81.3%),六六六(HCH)、六氯苯(HCB)、多氯聯(lián)苯(PCBs)等3個(gè)有機(jī)污染物的檢出率分別為25.0%、34.4%、9.4%,4類有機(jī)污染物在沿海灘涂土壤中都有檢出,多氯聯(lián)苯檢出率最低、但在所有樣品中的檢出含量最高,達(dá)到6.50μg/kg,指示局部地區(qū)灘涂土壤存在多氯聯(lián)苯污染的可能性最大。多氯聯(lián)苯能被檢出,反映了當(dāng)?shù)仉娖鞑鹦?、特殊塑料與油漆等使用所釋放的多氯聯(lián)苯已經(jīng)轉(zhuǎn)移到灘涂土壤,與浙江沿海地區(qū)的有機(jī)污染調(diào)查結(jié)果類似,這對研究灘涂環(huán)境變化具有借鑒意義。滴滴涕檢出率超過80.0%,指示滴滴涕、六六六這些有機(jī)氯農(nóng)藥在沿海灘涂沉積物中還有殘留,盡管有的已經(jīng)停止使用10多年甚至更長時(shí)間,滴滴涕等有機(jī)氯農(nóng)藥在土壤環(huán)境的完全降解的確需要很長一個(gè)過程,說明在沿海地區(qū)今后的生態(tài)環(huán)境評價(jià)中對POPs的持續(xù)監(jiān)測很有必要。

江蘇省1∶25萬多目標(biāo)區(qū)域地球化學(xué)調(diào)查資料表明,全省沿海地區(qū)土壤的重金屬含量普遍不高,其重金屬污染大多很輕,灘涂土壤(或沉積物)中基本不存在重金屬污染?，F(xiàn)在通過灘涂沉積物的POPs調(diào)查分析,則發(fā)現(xiàn)了灘涂土壤環(huán)境中有機(jī)氯農(nóng)藥的檢出率很高,DDT的檢出率高達(dá)80%以上,并可能在局部灘涂土壤中存在多氯聯(lián)苯的污染,顯示有機(jī)污染物與無機(jī)元素在當(dāng)?shù)赝寥乐械姆植嫉拇_有一定差異。一般在海洋等沉積物中只要能檢出多氯聯(lián)苯,就指示存在此類POPs污染,多氯聯(lián)苯對海產(chǎn)品的養(yǎng)殖有直接影響,對于在沿海灘涂土壤中發(fā)現(xiàn)的多氯聯(lián)苯污染信息宜引起重視。局部灘涂土壤中的PCB從何而來?是否轉(zhuǎn)移到附近海水中?都需要做進(jìn)一步的調(diào)查與研究。

表1 江蘇沿海灘涂沉積物樣品持久性有機(jī)污染物(POPs)分析結(jié)果

表2列出了沿海地區(qū)通啟運(yùn)河、新洋河、黃沙河、射陽河及洋口港等地河流沉積物(底泥)樣品中六六六(HCH)、滴滴涕(DDT)、六氯苯(HCB)、多氯聯(lián)苯(PCBs)等POPs指標(biāo)總含量檢測結(jié)果,從該表可看出本次河流底泥樣品的POPs檢測中,其滴滴涕(DDT)的檢出率仍最高,達(dá)94.3%,六氯苯(HCB)與六六六(HCH)的檢出率分別為82.9%、51.4%。底泥樣品中滴滴涕(DDT)、六氯苯(HCB)、六六六(HCH)的最高含量(總量)分別達(dá)到192μg/kg、21μg/kg、4.24μg/kg,比灘涂土壤樣品高出很多,少量樣品的有關(guān)POPs含量可能已經(jīng)超標(biāo)(像HCB等)。多氯聯(lián)苯(PCBs)在35個(gè)入海河流底泥樣品中沒有檢出,指示表1中所發(fā)現(xiàn)的局部灘涂土壤環(huán)境中存在PCB的污染問題,在江蘇沿海地區(qū)不具有普遍性,局部灘涂土壤中存留的PCBs可能還未擴(kuò)散到附近河流之中。除PCBs外,不論從檢出率還是從樣品中有機(jī)污染物的含量來看,沿海地區(qū)河流底泥的有機(jī)污染物相對富集或污染程度都遠(yuǎn)高于當(dāng)?shù)貫┩客寥?這一方面證實(shí)了沿海地表沉積物中存在有機(jī)氯農(nóng)藥等殘留的事實(shí),另一方面也指示了河流底泥比土壤環(huán)境相對更容易聚集有機(jī)氯農(nóng)藥的殘留物。

表2 江蘇沿海地區(qū)部分入海河流底泥樣品有關(guān)POPs分析結(jié)果

不同河流沉積物中上述POPs含量分布特征表現(xiàn)為:通啟運(yùn)河底泥樣中DDT的檢出率達(dá)到100%, DDT總量最高值192μg/kg就出現(xiàn)于通啟運(yùn)河底泥中。洋口港底泥樣中的HCB檢出率達(dá)到最高,且本次所檢測的沿海35個(gè)底泥樣品中、其HCH與HCB的最高含量都出現(xiàn)在洋口港底泥中,洋口港底泥樣品中的DDT含量也比較高、7個(gè)樣品中只有1個(gè)樣品未檢出DDT含量,顯示了洋口港附近河流底泥中有機(jī)氯殘留具有普遍性。新洋河、黃沙河、射陽河底泥樣品中也都能檢測出以DDT為代表的有機(jī)氯農(nóng)藥殘留,新洋河與黃沙河相比,黃沙河底泥樣品中以DDT相對偏高,而新洋河底泥中則以HCB相對偏高,射陽河僅檢測了2個(gè)底泥樣品,其DDT均有檢出、最高DDT總量達(dá)到79.4μg/kg、在本次所檢測的35個(gè)底泥樣品中排第二高,均顯示了沿海河流底泥中的有機(jī)氯農(nóng)藥殘留還比較普遍。通啟運(yùn)河底泥除存在有機(jī)氯農(nóng)藥的殘留,還有可能存在局部重金屬污染(依據(jù)當(dāng)?shù)睾恿鞒练e物的重金屬含量分析結(jié)果判斷),是本次所調(diào)查的入海河流中存在重金屬與有機(jī)氯農(nóng)藥殘留復(fù)合污染最明顯的1條河流,其他河流都未發(fā)現(xiàn)類似情況。

沿海河流底泥中出現(xiàn)了比灘涂土壤更高、更廣泛的有機(jī)氯農(nóng)藥殘留,指示河流底泥也是有機(jī)氯農(nóng)藥殘留的主要場所之一,河流底泥匯集了流水與土壤混合的綜合特性,這與前面所介紹的POPs可以流水作為遷移載體而長期存在于環(huán)境中的結(jié)論是吻合的。持久性有機(jī)污染物可以通過河流遷移到灘涂土壤中,灘涂土壤中的有機(jī)氯農(nóng)藥也可以通過河流匯集到底泥中。說明人類活動(dòng)所產(chǎn)生的POPs不一定僅僅污染當(dāng)?shù)赝寥?也可以通過流水影響到比較遠(yuǎn)的第四紀(jì)沉積物,像六氯苯這類有機(jī)污染物的源可能比較單一,但影響的范圍卻不是以常理所能預(yù)計(jì)到的,也說明了有機(jī)污染與無機(jī)污染具有很大的不同。

為了解淺海沉積物的POPs含量分布特征,本次還專門分析了部分淺海沉積物樣品的持久性有機(jī)污染物含量。表3專門列出了本次所分析的52個(gè)淺海沉積物表層樣品的六六六(HCH)、滴滴涕(DDT)、六氯苯(HCB)、多氯聯(lián)苯(PCBs)等POPs指標(biāo)總含量檢測結(jié)果,從該表也可以看出江蘇沿海地區(qū)淺海沉積物滴滴涕(DDTs)的檢出率為40.4%、六六六(HCHs)檢出率為17.3%、六氯苯(HCBs)檢出率為21.2%,多氯聯(lián)苯(PCBs)檢出率為0即無檢出,淺海沉積物樣品中滴滴涕(DDTs)最高含量10.6μg/kg,六六六(HCHs)最高含量為1.00μg/kg,六氯苯(HCBs)最高含量為0.58μg/kg。將淺海沉積物樣品的POPs含量與灘涂土壤、入海河流沉積物做一對比,可以發(fā)現(xiàn)不論是檢出率還是各種有機(jī)氯農(nóng)藥的殘留量都以淺海沉積物最低。部分淺海沉積柱樣品的相關(guān)POPs含量分析結(jié)果也顯示了與淺海沉積物表層樣一致的結(jié)論,總體趨勢顯示出淺海沉積物的有機(jī)污染物含量要低于沿海灘涂土壤,沿海灘涂土壤的有機(jī)污染程度要弱于入海河流沉積物,反映了江蘇沿海地區(qū)的有機(jī)污染物基本是從陸地輸入到海域,沿海第四紀(jì)沉積物中的有機(jī)氯農(nóng)藥殘留主要分布在靠近陸地一側(cè)的環(huán)境介質(zhì)中,大部分淺海沉積物中有機(jī)氯農(nóng)藥的殘留量遠(yuǎn)低于陸地土壤。

4.2 近海正常土壤的POPs分布情況

主要選擇江蘇沿海一帶南部之南通市境內(nèi)的地表土壤進(jìn)行了解剖研究,南通乃我國近代化工產(chǎn)業(yè)的發(fā)祥地之一,以南通典型土壤環(huán)境的POPs分布特征做比較研究,對于今后幫助沿海地區(qū)經(jīng)濟(jì)大開發(fā)制定合理產(chǎn)業(yè)布局有一定借鑒意義。本次在南通市地表土壤環(huán)境開展了六六六(HCH)與滴滴涕(DDT)等有機(jī)氯農(nóng)藥類POPs含量分析,共分析測試土壤樣品131個(gè),全部是沿海一帶的正常土壤(去鹽堿化可以正常耕種的成熟土壤),有部分樣品采自城鎮(zhèn)附近的耕地。

上述131個(gè)受檢土壤樣品的HCH含量檢測數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)結(jié)果列于表4,有75個(gè)樣品檢出了HCH,檢出率為57.2%,其中β-HCH、α-HCH、γ-HCH、δ-HCH的檢出率分別為32.8%、35.9%、22.9%、21.4%。最高HCH總量達(dá)60.4μg/kg,出現(xiàn)在海門市境內(nèi)。

從表4還可看出,本次在南通所調(diào)查的131個(gè)土壤樣品的HCH含量在各地分布不均,其土壤的HCH總量(t-HCH含量)為0.20μg/kg～60.4 μg/kg,算術(shù)平均含量為4.53μg/kg,變異系數(shù)為2.34,t-HCH最高平均含量在海門市,本次所調(diào)查的南通市境內(nèi)土壤樣品的t-HCH平均含量排序是:海門市>如東縣>通州市>南通市區(qū)>啟東市>如皋市>海安縣;本次檢測的土壤樣品中t-HCH含量大于2μg/kg的樣點(diǎn)共有25個(gè),占所檢測土壤樣品總數(shù)的19.1%,這些相對高含量樣品多分布在馬塘鎮(zhèn)、三廠鎮(zhèn)、唐閘鎮(zhèn)、匯龍鎮(zhèn)、通州市以及觀音山鎮(zhèn)、張芝山鎮(zhèn)及其南部、小海鎮(zhèn)、狼山鎮(zhèn)等地區(qū)。用國家土壤環(huán)境質(zhì)量二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行初步評價(jià),發(fā)現(xiàn)本次所調(diào)查的土壤樣品的t-HCH污染指數(shù)都小于1.0,全部樣品的內(nèi)梅羅污染指數(shù)為0.34,屬于清潔安全環(huán)境。若以土壤環(huán)境質(zhì)量一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)值為其背景值,則其污染累積指數(shù)大于1.0的樣品有2個(gè),分別位于馬塘鎮(zhèn)和三廠鎮(zhèn)。

表3 江蘇沿海典型淺海沉積物樣品有關(guān)POPs分析結(jié)果

續(xù)表3

表4 南通市有關(guān)土壤樣品HCH含量分析結(jié)果統(tǒng)計(jì)

上述131個(gè)土壤樣品的DDT含量調(diào)查分析數(shù)據(jù)的統(tǒng)計(jì)結(jié)果見表5,每個(gè)土壤樣品都檢測出了DDT、檢出率達(dá)到100%,其中DDT之4個(gè)異構(gòu)體的檢出率都在60%以上,o,p’-DDT、p,p’-DDE、p,p’-DDD、p,p’-DDT在本批土壤樣品的檢出率分別為60%、99%、89%、99%。從表5可看出,南通地區(qū)近海土壤環(huán)境中局部DDT總量(t-DDT)最高達(dá)6 292μg/kg,遠(yuǎn)高于南通土壤中HCH的最高殘留量,這一t-DDT最高含量已經(jīng)超過了國家《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 15618—1995)三級(jí)土壤的限定標(biāo)準(zhǔn),指示在南通一帶沿海土壤環(huán)境中存在DDT的局部污染。

各土壤樣品的t-DDT含量為2.01μg/kg～6 292μg/kg,其算術(shù)平均含量為170μg/kg,變異系數(shù)為4.28,反映其土壤中的DDT殘留量分布極不均勻。就所調(diào)查的南通境內(nèi)的7個(gè)地區(qū)而言,土壤中t-DDT最高平均含量在如東縣,為1 025μg/kg,各地土壤環(huán)境中t-DDT平均含量排序?yàn)槿鐤|縣>通州市>啟東市>南通市區(qū)>如皋市>海安縣>海門市。本次所調(diào)查的131個(gè)土壤樣品中,t-DDT含量超過國家《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》一級(jí)土壤環(huán)境限值50μg/kg的樣品39個(gè),其中有6個(gè)樣品t-DDT含量超過二級(jí)土壤環(huán)境限值500μg/kg,2個(gè)樣品t-DDT含量超過三級(jí)土壤環(huán)境限值1 000μg/kg,這2個(gè)樣品所代表的局部土壤環(huán)境中DDT已經(jīng)達(dá)到嚴(yán)重污染程度。大于100μg/kg的樣品有32個(gè),占所調(diào)查樣品總數(shù)的24.4%,主要分布在馬塘鎮(zhèn)、顧家橋、狼山鎮(zhèn)、小海鎮(zhèn)、張芝山鎮(zhèn)及其南部、觀音山鎮(zhèn)、通州市區(qū)、匯龍鎮(zhèn)、如東縣城等區(qū)域?？傮w看來,當(dāng)?shù)赝寥赖腄DT殘留量遠(yuǎn)高于HCH。另外,當(dāng)?shù)睾恿鞯啄鄻悠分幸灿泻芨叩腄DT檢出率,反映南通一帶地表環(huán)境中殘留DDT具有普遍性。

表5 南通市有關(guān)土壤樣品DDT含量分析結(jié)果統(tǒng)計(jì)

前人研究表明,工業(yè)純DDT的主要成分是p,p’-DDT,約占全部DDT(共4個(gè)異構(gòu)體)的85%,其余為o,p’-DDT。DDT在土壤中比較穩(wěn)定,在好氧條件下可轉(zhuǎn)化為DDE,在厭氧條件下微生物降解為DDD。(DDD+DDE)/DDT可指示DDT的降解程度及來源,該比值小于1表明有新的DDT輸入、是判斷DDT來源的重要依據(jù)。本次所調(diào)查131個(gè)土壤樣品的(DDD+DDE)/DDT平均值為1.62,其中小于1的樣品有20個(gè),占樣品總數(shù)的15%,指示南通地區(qū)土壤中所殘留的DDT主要為歷史上使用殺蟲劑所帶來,近期極少有新的DDT輸入。

本次所調(diào)查的有關(guān)土壤樣品中,七氯的檢出率為12.9%,含量范圍在0.17μg/kg～19.2μg/kg之間,平均含量為1.92μg/kg,高于廣東、河北等地相關(guān)研究單位檢測出的七氯含量。韓國1996年報(bào)道的稻田等土壤的七氯含量為(0.563±0.294) μg/kg。20世紀(jì)90年代,美國阿拉巴馬州農(nóng)田土壤檢測得到的七氯平均含量為(0.043±0.016) μg/kg,均低于本地所檢測出的土壤中的七氯含量。但各地土壤中七氯含量差異很大,南通市區(qū)土壤七氯含量最高,達(dá)到19.2μg/kg,變異系數(shù)達(dá)到2.13,指示當(dāng)?shù)乜赡艽嬖谔厥獾狞c(diǎn)源污染。本次檢測出的七氯含量大于1μg/kg的土壤樣品共有5個(gè),占樣品總數(shù)的3.8%,主要分布在唐閘鎮(zhèn)、三廠鎮(zhèn)、川港鎮(zhèn)和馬塘鎮(zhèn)等地。新發(fā)現(xiàn)的5個(gè)七氯高含量土壤樣品的分布地點(diǎn)列于表6。

表6 所檢測土壤樣品中七氯相對高含量樣點(diǎn)的分布位置

本次對南通一帶有關(guān)土壤樣品的POPs調(diào)查分析還發(fā)現(xiàn)以下4個(gè)方面情況。

①環(huán)氧七氯的檢出率為15.2%,含量在0.22μg/kg～47.1μg/kg之間,大于1μg/kg的相對高含量樣品有7個(gè),占樣品總數(shù)的5.3%,分布在馬塘鎮(zhèn)、顧家橋、匯龍鎮(zhèn)、唐閘鎮(zhèn)、張芝山鎮(zhèn)南和狼山鎮(zhèn)。

②艾氏劑的檢出率為12.4%,含量范圍在0.11μg/kg～17.8μg/kg之間,其含量大于1μg/kg的樣品有8個(gè),占樣品總數(shù)的6.1%,主要分布在如皋市北、三廠鎮(zhèn)、馬塘鎮(zhèn)、海安縣城、張芝山鎮(zhèn)、狼山與小海等區(qū)域。

③狄氏劑的檢出率為4.29%,含量為0.27 μg/kg～6.42μg/kg,主要分布在唐閘鎮(zhèn)、馬塘鎮(zhèn)、匯龍鎮(zhèn)、顧家橋、張芝山鎮(zhèn)南和觀音山鎮(zhèn)。異狄氏劑的檢出率為3.81%,含量為0.26μg/kg～1.54μg/kg,主要分布在唐閘鎮(zhèn)、觀音山鎮(zhèn)、張芝山鎮(zhèn)及以南和先鋒鎮(zhèn)。

④六氯苯的檢出率為67.62%。樣品的最高HCB總含量為2 549μg/kg,算術(shù)平均含量為27.1μg/kg,大于10μg/kg的樣品有27個(gè),主要分布在南通市東南面的狼山、小海、姜灶、觀音山、張芝山及馬塘、匯龍鎮(zhèn)、如東縣、如皋市等地。目前,我國沒有相應(yīng)的土壤環(huán)境HCB含量評價(jià)標(biāo)準(zhǔn),但本次所檢測出的土壤樣品中的HCB含量已遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于我國經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)的珠江、長江三角洲地區(qū),如長江南京段水底沉積物的HCB平均含量為4.10μg/kg,指示南通一帶局部土壤環(huán)境中六氯苯(HCB)的殘留問題比較嚴(yán)重,具體原因及其生態(tài)效應(yīng)尚需進(jìn)一步調(diào)查。

以上來自江蘇沿海一帶第四紀(jì)沉積物的以有機(jī)氯農(nóng)藥類為代表的POPs含量調(diào)查分析數(shù)據(jù)顯示,沿海地區(qū)第四紀(jì)沉積物中有機(jī)氯農(nóng)藥殘留具有一定普遍性,不同地區(qū)、不同介質(zhì)的有機(jī)污染物含量分布特點(diǎn)不盡一致,局部土壤環(huán)境的DDT殘留量超過了國家土壤環(huán)境質(zhì)量三級(jí)土壤限定標(biāo)準(zhǔn)、存在局部有機(jī)氯農(nóng)藥污染是實(shí)情,六氯苯(HCB)的高含量樣點(diǎn)也不容忽視。

5 結(jié) 語

①江蘇沿海地區(qū)第四紀(jì)沉積物中存在以滴滴涕(DDT)、六氯苯(HCB)等為代表的有機(jī)氯農(nóng)藥類持久性有機(jī)污染物(POPs)殘留,本次抽樣調(diào)查資料顯示,從淺海沉積物、沿海灘涂沉積物、入海河流沉積物(底泥)到沿海土壤中DDT都有40%以上的檢出率,局部地區(qū)土壤環(huán)境的DDT殘留量超過國家土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)的三級(jí)土壤限定范圍、屬于有機(jī)氯農(nóng)藥類污染,在沿海灘涂沉積物中還存在局部多氯聯(lián)苯(PCBs)污染的風(fēng)險(xiǎn)。

②沿海地區(qū)第四紀(jì)沉積物中所殘留的有機(jī)氯農(nóng)藥類POPs分布不均勻,從陸到海呈逐漸減低的趨勢。以DDT為例,在沿海土壤中檢出率達(dá)到100%、最高總量達(dá)到6 292μg/kg,而入海河流沉積物檢出率為94.3%、最高總量為192μg/kg,灘涂沉積物的檢出率為81.3%、最高總量為3.90μg/kg,到淺海沉積物中其檢出率才40.4%、最高總量為10.6μg/kg,反映了殘留在沿海土壤中的有機(jī)氯農(nóng)藥類POPs危險(xiǎn)程度相對最高、入海河流沉積物次之、灘涂沉積物再次之、淺海沉積物最低,說明沿海地區(qū)第四紀(jì)沉積物中所殘留的POPs是由陸地輸送到海洋的,有機(jī)污染物的來源在陸地,是歷史上使用殺蟲劑、殺菌劑所致,完全源于人類活動(dòng),這與前人的有關(guān)研究結(jié)論是吻合的。同一樣品介質(zhì)中,其POPs含量分布也十分不均勻,如沿海土壤中DDT總量最高值比其最低值高出3 000多倍,HCH總量最高值比其最低值高出301倍,越接近污染源,其POPs含量就越高。

③江蘇沿海地區(qū)部分土壤、入海河流沉積物中六氯苯(HCB)的最高含量遠(yuǎn)高于國內(nèi)外曾經(jīng)報(bào)道過的一些殘留量,說明江蘇沿海地區(qū)很可能存在HCB的特定污染源。沿海灘涂土壤中曾檢出了少量的PCBs,應(yīng)與特定污染源有關(guān)。有必要對沿海地區(qū)能引起POPs污染的特定污染源進(jìn)行深入研究與跟蹤調(diào)查。

④沿海一帶長江水系局部河流沉積物中有可能存在POPs與重金屬的復(fù)合污染,這次在通啟運(yùn)河底泥調(diào)查中就發(fā)現(xiàn)了DDT總量相對最高和重金屬含量超標(biāo)的樣品,宜引起重視。海底沉積物的DDT、HCH、HCB等有機(jī)污染物含量及檢出比例都遠(yuǎn)低于陸地土壤,但海洋生物抵抗POPs的能力可能也不及陸地生物,對沿海地區(qū)第四紀(jì)沉積物的POPs殘留問題絕不可掉以輕心。

⑤沿海地區(qū)第四紀(jì)沉積物中的POPs分布與重金屬、營養(yǎng)元素的分布特點(diǎn)的確存在較大差異,顯示了有機(jī)污染物與無機(jī)污染物的形成機(jī)制的確有所不同。本次出于手段、經(jīng)費(fèi)等綜合因素的考慮,沒能開展沿海地區(qū)二噁英(PCDDs)與呋喃(PCDFs)等特殊POPs的分析,建議今后能在相關(guān)環(huán)境地球化學(xué)評價(jià)工作增加這方面的探索。今后在沿海地區(qū)開展生態(tài)地質(zhì)環(huán)境調(diào)查可以考慮適當(dāng)加大POPs調(diào)查研究的工作量,這樣既可以豐富傳統(tǒng)地質(zhì)工作的內(nèi)容、手段,又能為地方經(jīng)濟(jì)社會(huì)發(fā)展提供更多有用的技術(shù)資料或信息。

6 致 謝

參加該項(xiàng)研究工作的還有朱伯萬、潘永敏、華明、黃順生、畢葵森、高孝禮、湯志云、蔡玉曼、楊敏娜等,江蘇省地質(zhì)調(diào)查研究院有關(guān)領(lǐng)導(dǎo)及江蘇省國土資源廳有關(guān)處室對本研究工作給予了大力支持與指導(dǎo)幫助,謹(jǐn)一并誠致謝忱!

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Preliminary research on distribution characters of persistent organic pollutants in Quaternary sediments in coastal areas of Jiangsu Province

L IU Cong1,L IAO Qi-lin2,ZHU Feng-wu1,JIN Yang2,W U X in-m in2,XU Zhu2,W ENG Zhi-hua2
(1.Department ofLand and Resources,Jiangsu Province,Nanjing 210029,China;2.Geological Survey of Jiangsu Province,Nanjing 210018,China)

Some pollution problems could be approved through comparison and analysis of distribution data of relevant persistent organic pollutants(POPs)such asDDT(dichloro-diphenyl-trichlorethane),HCB(hexachlorobenzene),PCBs(polychlorinated biphenyls),HCH(hexachlorocyclohexane)in 250 Quaternary samples including topsoil,rive rainmud,beach and neritic sediments in Jiangsu Province.Firstly,there spread widely the POPs residues represented by DDT and HCB in Quaternary coastal sediments and DDT and HCB pollutants in local soil,river environments aswell as slight PCBs in beach sedi ments yet.Secondly,the distribution of POPs in Quaternary sediments in costal area was uneven and there was obvious tendencywhich POPs content and its perniciousness decrease progressively in the costal sediments from land soils to marine sands.Thirdly,the eco-environmental quality and utilization of land resourceswere affected by POPs residues and contaminated in the costal areas of Jiangsu Province.

Persistent organic pollutants;Distributional properties;Quaternary sedi ments;Coastal areas of Jiangsu Province

book=3,ebook=115

P596;X508

A

1674-3636(2010)03-0225-13

10.3969/j.issn.1674-3636.2010.03.225

2010-03-04;編輯:詹庚申

江蘇省國土生態(tài)地球化學(xué)調(diào)查項(xiàng)目(200312300008),江蘇省333高層次人才培養(yǎng)工程專項(xiàng)資金蘇南典型地區(qū)重金屬污染土壤生態(tài)修復(fù)試驗(yàn)研究項(xiàng)目(2008121)

劉聰(1963—),男,研究員級(jí)高級(jí)工程師,博士,礦床學(xué)與地球化學(xué)專業(yè).