易有根, 葛樹明, 江少恩, 唐永建, 鄭志堅(jiān)

(1. 中南大學(xué) 物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院, 湖南 長沙, 410083；

2. 中國工程物理研究院 高溫高密度等離子體物理國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 四川 綿陽, 621900)

電子碰撞原子電離截面的理論研究

易有根1, 葛樹明1, 江少恩2, 唐永建2, 鄭志堅(jiān)2

(1. 中南大學(xué) 物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院, 湖南 長沙, 410083；

2. 中國工程物理研究院 高溫高密度等離子體物理國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 四川 綿陽, 621900)

利用三參數(shù)經(jīng)驗(yàn)公式，研究了自由原子基態(tài)單次電離的電子離子碰撞電離截面，在入射電子能量域值和1 keV附近，所有的電子離子碰撞電離截面的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)和計(jì)算結(jié)果符合得很好，通常誤差小于20%. 在靠近域值附近誤差為40%，電子離子碰撞電離截面的計(jì)算中沒有考慮到精細(xì)結(jié)構(gòu)的計(jì)算. 其計(jì)算結(jié)果可用來模擬激光等離子體的快電子能譜和產(chǎn)額，且可為一些電子儀器的制造提供十分精確的電子碰撞電離截面參數(shù).

電離；電子碰撞；電離截面

近幾十年來，無數(shù)科研工作者力圖通過理論或經(jīng)驗(yàn)公式嘗試尋求電子離子碰撞截面的函數(shù)依賴曲線關(guān)系[1-2]，迄今為止，用所有的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，且在實(shí)驗(yàn)的誤差范圍內(nèi)，亦很難找到合適的公式，尤其是氖離子的碰撞電離截面，在低能部分有1~2倍的差別，精確的電子碰撞電離截面在許多方面有著重要的應(yīng)用[3-4]，如聚變等離子體中雜質(zhì)的診斷、電子能損譜儀(EELS)、俄歇電子譜儀(AES)及電子探針顯微分析(EPMA)都迫切需要精確的有關(guān)電子致原子電離截面的數(shù)據(jù). 另外，電子離子碰撞電離過程對(duì)理解多電子躍遷、電子間的相互關(guān)系、輻射輸運(yùn)碰撞過程、物質(zhì)結(jié)構(gòu)的機(jī)理、聚變等離子體中雜質(zhì)的診斷等諸多方面起著十分重要的作用[5]. 此外，精確的電子離子碰撞電離截面數(shù)據(jù)在等離子體、 天體物理的建模，實(shí)驗(yàn)室光譜診斷和測(cè)量方面也是必不可少的數(shù)據(jù)[6]. 例如，電子碰撞電離截面在X射線激光、半導(dǎo)體物理、質(zhì)譜分析、輻射物理、天體物理及聚變研究方面有著十分重要的用途. 在應(yīng)用領(lǐng)域，電子離子碰撞電離截面對(duì)制造精密的電子儀器也是必備的參數(shù)，如俄歇電子譜儀(AES)、電子能損譜儀(EELS)、電子探針顯微分析(EPMA)都迫切需要有關(guān)電子導(dǎo)致原子內(nèi)殼層精確的電離截面的數(shù)據(jù).

電子離子碰撞電離截面數(shù)據(jù)主要來自實(shí)驗(yàn)測(cè)量和理論預(yù)言2個(gè)方面，基于量子機(jī)理的扭曲波玻恩近似理論在計(jì)算電子離子碰撞電離截面方面原則上是可實(shí)行的，但在實(shí)際應(yīng)用中由于包含多體相互作用而導(dǎo)致很多近似處理，計(jì)算工作量也頗大，然而，在實(shí)際應(yīng)用中希望不是全相對(duì)論的理論，卻有足夠分析精度或半經(jīng)驗(yàn)的模型來完成理論計(jì)算工作[7-8].

1 基本理論和方法

電子離子的碰撞截面可由下述公式給出[8-9]：

式中：E是碰撞電子能量；iP是第i殼層電子的束縛能量電離勢(shì)；iq是第i殼層的等價(jià)電子的數(shù)；ia、ib、ic是由實(shí)驗(yàn)、理論或合理的猜測(cè)決定的常數(shù).

為了完成猜測(cè)工作，我們作了一些假設(shè)：

① 子殼層之間是彼此獨(dú)立的.

② 具有同樣主量子數(shù)的p電子數(shù)形成具有單個(gè)殼層的束縛能，例如，M2和M3的束縛能是不同的，具有同樣主量子數(shù)的d電子數(shù)和具有同樣主量子數(shù)的f電子數(shù)遵守同樣的規(guī)律.

④ 子殼層4p、5p和6p的電子有同樣的常數(shù).

⑤ 3d電子和2p電子有同樣的常數(shù)，可以外推至3d10.

⑥ 子殼層4d、5d和6d的同樣的電子數(shù)比3d同樣的電子數(shù)的常數(shù)要小.

⑦ 子殼層4f, 5f的電子數(shù)和3d的電子數(shù)相比,有同樣的常數(shù)，可以外推至nf14.

根據(jù)這些假設(shè)，獲得的常數(shù)ia、ib、ic是由實(shí)驗(yàn)得出的，表1中列舉了這些常數(shù)[10-11]. 表2-3中列舉了計(jì)算過程中所需的電離能[12]，表中數(shù)值單位為eV，末位數(shù)字有1～10的差別，最大不超過2 eV.然而實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)稀少，結(jié)果也非可靠，不同的作者測(cè)出的截面也不盡相同，有時(shí)差別甚至很大，在最大域值附近，實(shí)驗(yàn)測(cè)量的原子基態(tài)單次電離的電子離子碰撞截面電離作用截面誤差在30%～40%之間.

2 計(jì)算結(jié)果與討論

利用上述方程和常數(shù)表計(jì)算的原子基態(tài)單次電離的電子離子碰撞電離截面列于圖1-6. 自由原子從基態(tài)單次電離的電子離子碰撞電離實(shí)驗(yàn)作用截面[9-11]和采用經(jīng)驗(yàn)方法計(jì)算的電子離子電離碰撞截面比較如下(電離作用截面數(shù)量級(jí)為10-16cm2)，下面是產(chǎn)生不同結(jié)果的一些例子.數(shù)為4、5、6；d殼層的主量子數(shù)為5、6；f殼層的主量子數(shù)為4、5；常數(shù)a以10-14cm2eV2為單位.

表1 不同殼層常數(shù)a、b、c的經(jīng)驗(yàn)值

對(duì)H、He、Li、N、O、Ne、Ar、K、Kr、Xe和Hg原子的電子離子碰撞截面和實(shí)驗(yàn)值比較誤差約為10%.

對(duì)Be、B、C、F、Mg、Al、Si、P、S和Cl原子的電子離子碰撞截面沒有可靠的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)可獲取，Na原子的電子離子碰撞截面和實(shí)驗(yàn)值相比誤差較大，約為40%. 其它情況的原子的電子離子碰撞截面計(jì)算結(jié)果優(yōu)于20%.

表2 自由原子基態(tài)各子殼層的束縛能(電離能) /eV

續(xù)表2

表3 自由原子基態(tài)各子殼層的束縛能(電離能) /eV

續(xù)表3

對(duì)Ca，對(duì)200 eV或更高能量的電子，計(jì)算的原子的電子離子碰撞截面和實(shí)驗(yàn)值比較誤差約為20%，對(duì)50～100 eV能量的電子，計(jì)算的原子的電子離子碰撞截面和實(shí)驗(yàn)值比較誤差達(dá)20%. 對(duì)Sc、Ti、V、Cr和Mn，沒有實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)可比對(duì)，和文獻(xiàn)相比，常數(shù)a、b、c做了一些細(xì)微的調(diào)整，大概20 eV，電子離子碰撞截面稍大(除Cr外)，如同文獻(xiàn)所指出一樣，V的4s電子的束縛能非7.06 eV，而是6.74 eV.

圖1 鈹、硼、碳、氮、氧和氟原子基態(tài)單次電離的電子離子碰撞截面

圖2 鈉、鎂、鋁、硅、磷和硫原子基態(tài)單次電離的電子離子碰撞截面

圖3 鉀、鈣、鈧、鈦、礬、鉻和錳原子基態(tài)單次電離的電子離子碰撞截面

對(duì)Fe、Co和Ni，報(bào)道了在60 eV，F(xiàn)e與Ag的電子離子碰撞電離截面比為0.97±0.6. Co與Ag的電子離子碰撞電離截面比為1.13±0.07. Ni與Ag的電子離子碰撞電離截面比為0.95±0.08. 通過對(duì)常數(shù)a、b、c做一些細(xì)微的調(diào)整，我們獲得它們的電子離子碰撞電離截面比分別是1.26、1.22和1.04，兩者吻合得比較好. Co的4s電子的束縛能取8.28 eV，而非7.86 eV，Ni的4s電子的束縛能取8.68 eV，而非7.64 eV.

圖4 鐵、鈷、鎳、銅、鋅、鎵、鍺、砷和硒原子基態(tài)單次電離的電子離子碰撞截面

圖5 鈀、銀、鎘、銦、錫和銻原子基態(tài)單次電離的電子離子碰撞截面

圖6 鉑、金、汞、砣、鉛和鉍原子基態(tài)單次電離的電子離子碰撞截面

對(duì)Cu，和文獻(xiàn)相比，為了和可獲得的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)比對(duì)，3d10電子使電子離子碰撞電離截面大大減小，在30 eV，Pa的測(cè)量值和電子離子碰撞電離截面理論計(jì)算值吻合較好，40 eV時(shí)吻合稍差，實(shí)驗(yàn)值要小1～2倍. 60～100 eV符合較好，120 eV符合較差，實(shí)驗(yàn)值要小30%. 考慮到多次電離，在100 eV，測(cè)量值要小20%. 結(jié)果表明，在高系統(tǒng)誤差范圍內(nèi)，實(shí)驗(yàn)仍然是可靠的，對(duì)Cu和Ag仍有必要作高精度測(cè)量.

對(duì)Zn，Pottie等報(bào)道了在入射電子能量為50 eV時(shí)，電子離子碰撞電離截面為5.03±0.45, 而我們計(jì)算的電子離子碰撞電離截面結(jié)果為4.3. 對(duì)Ge，Lin和Stafford 等報(bào)道了在入射電子能量為60 eV時(shí)，Ge/Ag的電子離子碰撞電離截面為1.46±0.3. 而我們計(jì)算的結(jié)果為0.94，盡管這在實(shí)驗(yàn)允許的誤差范圍內(nèi)，但結(jié)果還并不令人十分地滿意.

對(duì)Rb，和文獻(xiàn)相比，入射電子能量為40 eV左右時(shí)，計(jì)算的電子離子碰撞電離截面誤差為10%.入射電子能量為50 eV左右時(shí)，計(jì)算的電子離子碰撞電離截面和實(shí)驗(yàn)結(jié)果相比不太一致，McFarland和Kinney測(cè)量的結(jié)果偏低，考慮到多次電離后，電子離子碰撞電離截面誤差為20%.

對(duì)Sr，入射電子能量為50～500 eV時(shí)，如果剔除Ziesel的多次電離影響，我們計(jì)算的電子離子碰撞電離截面與Mcfarland測(cè)量的數(shù)據(jù)誤差為20%.

對(duì)Ag，Pavlov和Rakhovskij等測(cè)量的電子離子碰撞電離截面，當(dāng)入射電子能量為14 eV左右時(shí)，誤差為20%. 入射電子能量為50 eV左右時(shí)，測(cè)量的電子離子碰撞電離截面和理論計(jì)算的結(jié)果相比較有1～2倍的變化. 在入射電子能量為100 eV左右時(shí)，Crawford和Wang等測(cè)量的電子離子碰撞電離截面結(jié)果誤差為20%，但是當(dāng)處于較高電子能量時(shí)，測(cè)量的電子離子碰撞電離截面和理論計(jì)算的結(jié)果相比較有2～3倍的變化. 很顯然，在入射電子能量處于50 eV以上時(shí)，測(cè)量的電子離子碰撞電離截面和理論計(jì)算的結(jié)果相比較存在很大的偏差，至少有2～3倍的變化.

對(duì)Cd，Pottie等報(bào)道了在入射電子能量為50 eV時(shí)，電子離子碰撞電離截面為8.54±0.33, 而我們計(jì)算的電子離子碰撞電離截面結(jié)果為5.4. 如果Pottie給出的實(shí)驗(yàn)測(cè)量誤差非常小的話，那么我們的計(jì)算公式就不能推廣到Cd原子這種情況. 對(duì)Sn, Lin和Stafford 等報(bào)道了在入射電子能量為60 eV時(shí), Sn/Ag的電子離子碰撞電離截面為1.46 ± 0.16, 而我們的計(jì)算的電子離子碰撞電離截面結(jié)果為1.13,理論值和實(shí)驗(yàn)值之間的誤差為20%, 在允許的誤差范圍內(nèi), 結(jié)果令人較滿意.

對(duì)Cs，計(jì)算的電子離子碰撞電離截面與McFarland和Kinney測(cè)量值相比，誤差為30%～40%. 入射電子能量靠近19 eV時(shí)，沒有可靠的計(jì)算結(jié)果. 對(duì)Ba，對(duì)入射能量為50～100 eV的電子，計(jì)算的原子的電子離子碰撞截面和實(shí)驗(yàn)值比較誤差約為20%.對(duì)50～100 eV能量的電子，如果我們考慮到Ziesel和Abouaf等的多次電離，計(jì)算的原子的電子離子碰撞截面與McFarland測(cè)量的實(shí)驗(yàn)值誤差為20%. 對(duì)Tl，計(jì)算的原子的電子離子碰撞截面與McFarland測(cè)量值基本一致，但我們沒有多次電離的結(jié)果. 對(duì)Pb，Lin和Stafford 等報(bào)道了在入射電子能量為60 eV時(shí), Pb/Ag的電子離子碰撞電離截面比為1.43±0.1, 而我們計(jì)算的結(jié)果為1.21, 其它情況與Pavlov和Rakhovskij等在入射電子能量為10～150 eV時(shí)測(cè)量結(jié)果基本吻合，遺憾的是他們并沒有給出多次電離的測(cè)量結(jié)果.

我們也采用該方法計(jì)算了很多原子的K殼層電子離子碰撞截面，計(jì)算結(jié)果表明電子離子碰撞電離截面的實(shí)驗(yàn)值完全可以用K殼層的1s2表中的常數(shù)來表達(dá). 對(duì)C、N、Ne原子的電子離子碰撞截面來講，在測(cè)量的入射電子能量范圍內(nèi)，計(jì)算的K殼層電子離子碰撞電離截面和測(cè)量的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)相比，誤差為10%. 對(duì)O原子的電子離子碰撞截面來講，常數(shù)應(yīng)取a=7.6×10-14，而不是a=4×10-14.

3 結(jié)論

本文采用所建議的公式計(jì)算了入射電子能量在域值到1 keV附近的自由原子基態(tài)單次電離的電子離子碰撞截面，不同殼層常數(shù)a、b和c的經(jīng)驗(yàn)值取自文獻(xiàn)[9-11]，自由原子基態(tài)各子殼層的束縛能(電離能)取自文獻(xiàn)[12]. 計(jì)算的電子離子碰撞電離截面結(jié)果與測(cè)量的電子離子碰撞電離截面實(shí)驗(yàn)結(jié)果相比有20%的誤差，靠近域值附近的電子離子碰撞電離截面誤差要稍大，誤差在40%左右，計(jì)算過程中沒有考慮到精細(xì)結(jié)構(gòu). 計(jì)算過程中得到的原子基態(tài)的電子離子碰撞電離截面，對(duì)確定光譜線的強(qiáng)度模擬、等離子體的電子溫度、電子密度，以及對(duì)平均電離度的診斷測(cè)量工作具有極其重要的意義.

另外，我們發(fā)現(xiàn)，由于入射電子的能量分布的范圍較寬，在計(jì)算電子離子碰撞電離截面時(shí)，尤其是有些能級(jí)相當(dāng)靠近離子的電離能域值時(shí)，組態(tài)之間的級(jí)聯(lián)躍遷效應(yīng)(Cascade effect)和強(qiáng)烈的相互作用，使得高Z元素離子的能級(jí)結(jié)構(gòu)變得極其復(fù)雜.造成其電子離子碰撞電離截面不同于低Z元素的特征，仍有待于作進(jìn)一步的研究. 靠近域值附近，我們計(jì)算的電子離子碰撞截面誤差與實(shí)驗(yàn)測(cè)量的電子離子碰撞截面誤差較大的現(xiàn)象仍有待于作進(jìn)一步的分析. 計(jì)算的電子離子碰撞截面可為光譜測(cè)量和模擬工作提供不可缺少的參數(shù).

本文工作中在利用常數(shù)a、b、c和原子各殼層的電離能計(jì)算電子離子碰撞截面時(shí)，不少地方依賴半經(jīng)驗(yàn)半理論的公式，實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的精度在很大程度上影響到電子離子碰撞電離的計(jì)算結(jié)果. 從電子離子碰撞電離方程模型來看，常參數(shù)a、b、c和原子各殼層的電離能顯得非常重要，對(duì)于不同的物質(zhì)，常參數(shù)a、b、c隨材料的變化很復(fù)雜. 本文中采用最簡單的經(jīng)驗(yàn)公式，顯然太理想化了，在今后的工作中，針對(duì)不同的材料，根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果選擇合適的常參數(shù)a、b、c，計(jì)算不同情況下的電子離子碰撞截面. 另外電離能的合適選取也是一個(gè)關(guān)鍵因素，這些將是今后研究的重要方向.

計(jì)算電子離子碰撞截面時(shí)，應(yīng)選取合適的常參數(shù)a、b、c和原子各殼層的電離能，來提高計(jì)算精度，使計(jì)算出的電子離子碰撞電離截面更加具有可靠性.

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Ionization cross sections by electron impact for single ionization from the atomic ground state

YI You-gen1, GE Shu-ming1, JIANG Shao-en2, TANG Yong-jian2, ZHENG Zhi-jian2
(1. School of Physical Science and Technology, Central South University, Changsha 410083, China;
2. State Key Laboratory of Laser Fusion, China Academy of Engineering Physics, Mianyang 621900, China)

Using the empirical formula with three free parameters recently proposed, ionization cross section are given for the representation of cross sections for single ionization of free atoms from the ground stages by electron impact. Almost all experimental results can be approximated by this formula with 20% over the whole energy range between threshold and 1 keV. All experimental results can be approximated with experimental error. The formula proposed is not suitable to reproduce the exact contour of fine structure in the ionization cross section curve. The probable error is estimated to be approximately 20%, but near threshold the error is larger than 40% and no fine structures are accounted for.

ionization; electron impact; cross section

O 571.4

：A

1672-6146(2010)04-0019-07

10.3969/j.issn.1672-6146.2010.04.007

2010-09-27

國家自然科學(xué)基金(10275056); 國防科技重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室基金(51480010104ZS7702)

易有根(1965-), 男, 教授, 博士生導(dǎo)師, 從事超短超強(qiáng)激光等離子體相互作用研究.