袁之倫，趙善桂

(環(huán)境保護(hù)部核與輻射安全中心，北京 100082)

關(guān)于核設(shè)施流出物監(jiān)測(cè)和環(huán)境監(jiān)測(cè)中存在問題的探討

袁之倫，趙善桂

(環(huán)境保護(hù)部核與輻射安全中心，北京 100082)

核設(shè)施流出物監(jiān)測(cè)和環(huán)境監(jiān)測(cè)體系是核設(shè)施安全體系的重要組成部分，隨著我國(guó)核電建設(shè)的不斷發(fā)展，監(jiān)測(cè)技術(shù)和能力也得到了長(zhǎng)足的發(fā)展，但仍然存在一些問題。通過對(duì)低水平監(jiān)測(cè)中存在的問題的分析，并調(diào)研美國(guó)和歐盟對(duì)此問題的處理方法，給出我國(guó)解決監(jiān)測(cè)中探測(cè)限問題的思路和建議。

核設(shè)施;流出物;環(huán)境;監(jiān)測(cè);探測(cè)限

1 核設(shè)施的環(huán)境影響評(píng)價(jià)

核設(shè)施在正常的運(yùn)行條件下，釋放到環(huán)境中的放射性物質(zhì)通過各種途徑導(dǎo)致對(duì)人的照射，對(duì)當(dāng)?shù)鼐用癞a(chǎn)生附加劑量。評(píng)價(jià)個(gè)體和群體接受的劑量時(shí)，必須考慮到所有重要的照射途徑。

但是，在放射性核素常規(guī)釋放的大多數(shù)情況下，環(huán)境介質(zhì)中的放射性核素活度濃度都低于探測(cè)限值，因而僅僅通過環(huán)境監(jiān)測(cè)是不能夠計(jì)算出照射劑量的。因?yàn)檫@個(gè)原因，通常使用數(shù)學(xué)模式 (模型)來描述放射性核素在環(huán)境中的輸運(yùn)、計(jì)算劑量、評(píng)價(jià)對(duì)環(huán)境的影響。

使用數(shù)學(xué)模式 (模型)進(jìn)行輻射環(huán)境評(píng)價(jià)，其重要的輸入項(xiàng)是核設(shè)施所釋放的放射性物質(zhì)量。通過核設(shè)施流出物監(jiān)測(cè)和環(huán)境監(jiān)測(cè)，得到核設(shè)施所釋放的放射性物質(zhì)量，這是核設(shè)施輻射環(huán)境影響評(píng)價(jià)的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)，監(jiān)測(cè)過程是核設(shè)施輻射環(huán)境影響評(píng)價(jià)的重要環(huán)節(jié)。

2 核設(shè)施的流出物監(jiān)測(cè)

世界各國(guó)都要求對(duì)核設(shè)施流出物進(jìn)行監(jiān)測(cè)。

美國(guó)政府要求核設(shè)施單位專門編制《場(chǎng)外劑量計(jì)算手冊(cè)》 (Offsite Dose Calculation Manual)作為一類技術(shù)規(guī)格書，明確流出物監(jiān)測(cè)和劑量計(jì)算程序，并按照要求上報(bào)流出物報(bào)告和評(píng)價(jià)報(bào)告。

歐盟對(duì)核設(shè)施流出物監(jiān)測(cè)、報(bào)告和評(píng)價(jià)也有一系列要求，并出版專版的輻射防護(hù)報(bào)告。報(bào)告分兩部分，第一部分包括排放的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，第二部分包括個(gè)人和集體劑量的評(píng)估結(jié)果。

我國(guó)政府也十分重視對(duì)核設(shè)施流出物的監(jiān)測(cè)和評(píng)價(jià)，早在1989年就發(fā)布了GB11217－1989《核設(shè)施流出物監(jiān)測(cè)的一般規(guī)定》，對(duì)核設(shè)施流出物的監(jiān)測(cè)和報(bào)告作了要求。

3 核設(shè)施的流出物監(jiān)測(cè)中的問題

核設(shè)施流出物監(jiān)測(cè)和環(huán)境監(jiān)測(cè)中，樣品中放射性核素的活度濃度是比較低的或者是極低的，這給監(jiān)測(cè)工作提出了要求，給后期的劑量計(jì)算和環(huán)境評(píng)價(jià)帶來了困難。

(1)適當(dāng)?shù)谋O(jiān)測(cè)能力 (探測(cè)限值LLD)

對(duì)于較低放射性水平的監(jiān)測(cè)，需要較高的監(jiān)測(cè)能力，也就是在監(jiān)測(cè)中，要具有適當(dāng)?shù)谋O(jiān)測(cè)方法，保證適當(dāng)?shù)奶綔y(cè)限值 (LLD)。概念上，探測(cè)限值是測(cè)量分析方法能夠可靠甄別不同于零的物質(zhì)的最小量;更正式的說法是，在一定的置信水平，目標(biāo)分析對(duì)象產(chǎn)生的信號(hào)能夠讓檢測(cè)者區(qū)別于空白樣品產(chǎn)生的信號(hào)，這樣目標(biāo)分析對(duì)象的最小濃度或最小量。

檢測(cè)者有時(shí)把探測(cè)限值 (LD)錯(cuò)誤地理解為定量限值 (LQ)，定量限值是測(cè)量方法能夠以一定精度測(cè)量的目標(biāo)分析對(duì)象的最小濃度或最小量。

計(jì)算探測(cè)限值需要收集和分析一系列 (至少7個(gè))的空白樣品或者非常低水平的樣品，然后計(jì)算測(cè)量結(jié)果的標(biāo)準(zhǔn)偏差，從而得到該測(cè)量方法的探測(cè)限值。

(2)低于探測(cè)限值的報(bào)告 (＜LLD)

每個(gè)實(shí)驗(yàn)室都應(yīng)該報(bào)告它的探測(cè)限值，并明確它測(cè)量探測(cè)限值的程序，對(duì)低于探測(cè)限值的測(cè)量結(jié)果報(bào)告“低于探測(cè)限”(＜LLD)。

當(dāng)測(cè)量結(jié)果接近估計(jì)的探測(cè)限值時(shí)，檢測(cè)者要確定每個(gè)測(cè)量過程的探測(cè)限值并報(bào)告實(shí)驗(yàn)測(cè)量的探測(cè)限值和測(cè)量程序，無論單次測(cè)量的結(jié)果是大于還是小于探測(cè)限值。如果對(duì)同一測(cè)量過程，有的測(cè)量結(jié)果小于探測(cè)限值，有的測(cè)量結(jié)果大于探測(cè)限值。需要平均多次測(cè)量結(jié)果時(shí)，小于探測(cè)限值的以探測(cè)限值代替，最后平均值報(bào)告為“小于平均值”。如果所有的結(jié)果都是小于探測(cè)限值，應(yīng)平均值報(bào)告仍為“小于探測(cè)限值”。

(3)低于探測(cè)限值的處理 (＜LLD)

對(duì)于描述為“小于探測(cè)限值” (＜LLD)的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)報(bào)告，在后續(xù)的計(jì)算和評(píng)價(jià)中如何處理，往往也會(huì)影響最終的評(píng)價(jià)結(jié)果，特別是探測(cè)限值不適當(dāng)?shù)那闆r下更是如此。

設(shè)計(jì)監(jiān)測(cè)程序要根據(jù)具體的監(jiān)測(cè)目的，不應(yīng)該使用探測(cè)限值影響判斷和決策的測(cè)量方法。換句話說，你設(shè)計(jì)的測(cè)量方法，用零到其探測(cè)限值之間的任何數(shù)值來替代“小于探測(cè)限值”的結(jié)果，都不會(huì)影響主要數(shù)據(jù)用戶依據(jù)數(shù)據(jù)做決策的能力。

如果測(cè)量程序使用的測(cè)量方法能夠測(cè)量多種污染物質(zhì)，那必須確定如何處理測(cè)量方法能夠檢測(cè)而沒有探測(cè)到的結(jié)果。有些方法能夠檢測(cè)很多目標(biāo)對(duì)象，例如譜儀分析，用非零值替代所有沒有檢測(cè)到的結(jié)果，即使探測(cè)限值較低，也可能會(huì)使總計(jì)的結(jié)果超過管理限值。

沒有通用的處理方法，必須根據(jù)具體情況選擇合適的處理方法。另外，處理方法與后續(xù)數(shù)據(jù)的使用目的相關(guān)。例如，監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)作為風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估的輸入數(shù)據(jù)，表征釋放特征或者建立釋放因子等。

使用其他目的和應(yīng)用的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)來做決策，也會(huì)涉及到探測(cè)限值的問題。對(duì)于收集到的已經(jīng)發(fā)布的數(shù)據(jù)，如果已經(jīng)用零到探測(cè)限值之間的某一值替代了“小于探測(cè)限值”的測(cè)量結(jié)果，這樣就會(huì)影響決策。決策者需要了解那些數(shù)據(jù)用什么數(shù)值 (零到探測(cè)限值)代替了，這可能不是他評(píng)價(jià)“小于探測(cè)限值”數(shù)據(jù)的較好方式，需要選擇適合的報(bào)告、處理“小于探測(cè)限值”的方法。

(4)舉例分析：低于探測(cè)限值的處理(＜LLD)

如果監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)被用來對(duì)某一設(shè)施釋放的風(fēng)險(xiǎn)分析時(shí)，低于探測(cè)限值的測(cè)量結(jié)果可以用探測(cè)限值來替代。這樣會(huì)給出最高的 (最糟糕的)釋放值，對(duì)公眾健康具有保護(hù)性。有些風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估還結(jié)合釋放的概率估算來進(jìn)行評(píng)價(jià)。

如果監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)被用來建立釋放因子時(shí)，低于探測(cè)限值的測(cè)量結(jié)果通常以探測(cè)限值的1/2來替代。因?yàn)榻⑨尫乓蜃邮欠从尺@個(gè)工業(yè)領(lǐng)域每個(gè)生產(chǎn)單位的平均釋放，這是一致的。

如果監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)被用來設(shè)置釋放限值，不同的源項(xiàng)使用不同的處理方法。但是，用來判斷是否遵從釋放限值的處理方法應(yīng)該和設(shè)置釋放限值實(shí)驗(yàn)時(shí)的處理方法相一致。例如，收集數(shù)據(jù)建立釋放限值時(shí)，實(shí)驗(yàn)中用零替代低于探測(cè)限值的測(cè)量結(jié)果，那么為了一致性，在判斷是否遵從釋放限值的監(jiān)測(cè)中在監(jiān)測(cè)方法一致的情況下，也允許使用零替代低于探測(cè)限值的測(cè)量結(jié)果。

4 國(guó)外的一些處理方法

對(duì)于上述討論的核設(shè)施流出物監(jiān)測(cè)中存在的問題，環(huán)境監(jiān)測(cè)中也是一樣的，一些發(fā)達(dá)國(guó)家和地區(qū)都給出了一些指導(dǎo)性的處理方法。

4.1 美國(guó)環(huán)保局

美國(guó)環(huán)保局在Part II 40 CFR Parts 9，141，and 142 (National Primary Drinking Water Regulations;Radionuclides;Final Rule)中對(duì)此問題有規(guī)定。

(1)明確規(guī)定待測(cè)量的放射性核素測(cè)量方法的探測(cè)下限值;

表1 美國(guó)環(huán)保局規(guī)定的探測(cè)限示例

(2)明確規(guī)定低于探測(cè)下限值的報(bào)告和替代方法。

如果總α測(cè)量結(jié)果是小于探測(cè)限值，用1.5 pCi/L作為替代值;其他低于EPA探測(cè)限值的測(cè)量結(jié)果，以零報(bào)告。

4.2 美國(guó)核管會(huì)

美國(guó)核管會(huì)對(duì)于核設(shè)施流出物監(jiān)測(cè)和環(huán)境監(jiān)測(cè)，要求核設(shè)施營(yíng)運(yùn)單位編制專門的《場(chǎng)外劑量計(jì)算手冊(cè)》，明確流出物監(jiān)測(cè)和環(huán)境監(jiān)測(cè)中使用的方法和數(shù)據(jù)報(bào)告程序，每個(gè)核設(shè)施營(yíng)運(yùn)單位對(duì)上述討論問題的具體處理辦法，都會(huì)體現(xiàn)在《場(chǎng)外劑量計(jì)算手冊(cè)》中。

(1)明確規(guī)定待測(cè)量的放射性核素測(cè)量方法的探測(cè)下限值;

美國(guó)核管會(huì)的《場(chǎng)外劑量計(jì)算手冊(cè)指導(dǎo)》中對(duì)待測(cè)量的放射性核素測(cè)量方法的探測(cè)下限值作了明確規(guī)定 (NUREG-1301和NUREG-1302)。

例如，H－3的探測(cè)下限是1×10－5μCi/m3，總α的探測(cè)下限是1×10－5μCi/m3。

(2)沒有明確規(guī)定低于探測(cè)下限值的報(bào)告和替代方法。

美國(guó)核管會(huì)沒有明確規(guī)定低于探測(cè)下限值的報(bào)告和替代方法。這可以從核設(shè)施營(yíng)運(yùn)單位的《場(chǎng)外劑量計(jì)算手冊(cè)》中的描述和核設(shè)施營(yíng)運(yùn)單位提交的流出物監(jiān)測(cè)報(bào)告可以看出。

a.監(jiān)測(cè)結(jié)果以零替代，如美國(guó) HOPE CREEK核電廠的報(bào)告 (2001年)。

b.監(jiān)測(cè)結(jié)果以小于探測(cè)限值 (＜LLD)報(bào)告，如美國(guó)BIG ROCK POINT核電廠的流出物報(bào)告 (2002年)。

c.監(jiān)測(cè)結(jié)果以小于平均值報(bào)告，如美國(guó)HUMBOLDT BAY核電廠流出物釋放報(bào)告 (2001年)。

d.低于探測(cè)限值測(cè)量結(jié)果的后續(xù)計(jì)算和處理，通常還是以零值來替代。例如，在美國(guó)HUMBOLDT BAY核電廠的《場(chǎng)外劑量計(jì)算手冊(cè)》中的描述：在后續(xù)要求的劑量計(jì)算中不使用“小于”值。

4.3 歐盟的建議

歐盟建議書 (2004/2/Euratom)中對(duì)上述討論的問題進(jìn)行了闡述。

(1)明確規(guī)定待測(cè)量的放射性核素測(cè)量方法的探測(cè)下限值;

表2 歐盟規(guī)定的核電廠氣體流出物的探測(cè)限

(2)明確建議低于探測(cè)下限值的報(bào)告和替代方法。

歐盟建議書 (2004/2/Euratom)建議：遵從國(guó)際標(biāo)準(zhǔn)ISO/IS 11929-7確定探測(cè)限值、判斷閾，并表示結(jié)果。即使技術(shù)上判斷閾低于實(shí)際取得的探測(cè)限值的一半，實(shí)際操作中判斷閾還是可以保守地認(rèn)為等于探測(cè)限值的一半。

測(cè)量結(jié)果低于判斷閾的，結(jié)果可以保守地以判斷閾的一半來替代。但是，不斷重復(fù)的測(cè)量結(jié)果都低于判斷閾，可以合理地認(rèn)為真值就是零，排放中就不存在此種放射性核素。

5 我國(guó)的一些處理方法和問題

(1)沒有明確規(guī)定待測(cè)量的放射性核素測(cè)量方法的探測(cè)下限值要求。不同的測(cè)量機(jī)構(gòu)使用不同的監(jiān)測(cè)儀器和監(jiān)測(cè)方法，對(duì)放射性核素具有不同的監(jiān)測(cè)能力，得到的探測(cè)下限值也是不同的。最終對(duì)測(cè)量結(jié)果的評(píng)估缺乏可靠性，來自不同渠道的測(cè)量測(cè)量和評(píng)價(jià)缺乏可比性。

(2)沒有明確統(tǒng)一的低于探測(cè)下限值監(jiān)測(cè)結(jié)果的報(bào)告和替代方法。

a.HJ/T61－2001《輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)技術(shù)規(guī)范》中規(guī)定了小于探測(cè)限數(shù)據(jù)的處理。

活度或活度濃度是沒有負(fù)值的，但一個(gè)樣品在重復(fù)測(cè)量中出現(xiàn)凈計(jì)數(shù)為負(fù)值的情況是合理而允許的，這是統(tǒng)計(jì)漲落所致，所以在一個(gè)樣品的重復(fù)測(cè)量中出現(xiàn)小于LLD或小于零的凈計(jì)數(shù)，仍要按其實(shí)際測(cè)量值參與平均。給出其最終的活度或活度濃度值，不能為負(fù)值;當(dāng)其小于探測(cè)限時(shí)，報(bào)LLD的1/10。

對(duì)幾個(gè)不同地點(diǎn)或不同時(shí)間的環(huán)境樣品進(jìn)行平均時(shí)，測(cè)量結(jié)果小于探測(cè)限的樣品以其探測(cè)限的1/10參與平均。當(dāng)樣品數(shù)較多，如大于15，且小于探測(cè)限的樣品數(shù)所占比例不很大，如小于1/3，則可用對(duì)數(shù)正態(tài)分布概率值，求其均值。

b.在最近的國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)《核動(dòng)力廠輻射防護(hù)規(guī)定》和《環(huán)境電離輻射監(jiān)測(cè)的一般要求》的修訂工作中，根據(jù)有關(guān)專家建議，修訂稿中增加了新的規(guī)定：對(duì)于低于探測(cè)限的監(jiān)測(cè)結(jié)果，應(yīng)通過實(shí)驗(yàn)分析進(jìn)行合理估算，確實(shí)無法估算的，按探測(cè)限的1/2取值評(píng)價(jià)監(jiān)測(cè)結(jié)果。

6 建議

(1)對(duì)于核設(shè)施流出物監(jiān)測(cè)和環(huán)境監(jiān)測(cè)，建立一套切實(shí)可行的和行之有效的探測(cè)限值體系，統(tǒng)一要求，使監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)具有可靠性和可比性。

(2)針對(duì)具體的測(cè)量對(duì)象和相關(guān)的探測(cè)限值，確定對(duì)于低于探測(cè)限值的測(cè)量結(jié)果的處理方法，使后續(xù)的劑量計(jì)算和環(huán)境評(píng)價(jià)更具有科學(xué)性，為環(huán)境安全決策提供堅(jiān)實(shí)的依據(jù)。

［1］ U.S.NRC.Offsite Dose Calculation Manual Guidance：Standard Radiological Effluent Controls for Pressurized Water Reactors NUREG 1301.1991

［2］ European Community.Commission Recommendation on Standardised Information on Radioactive Airborne and Liquid Discharges into the Environment.EU2004/2/ EURATOM.2004

［3］U.S.EPA.National Primary Drinking Water Regulations; Radionuclides;Final Rule.Part II40 CFR Parts9，141 and 142.2000

［4］Hope Creek Nuclear Generating Station.Hope Creek Annual Radioactive Effluent Release Report.2001

［5］Big Rock Point NPP.Big Rock Point Annual Radioactive Effluent Release Report.2002

［6］Humboldt Bay NPP.Humboldt Bay Annual Radioactive Effluent Release Report.2001

Discussion on Issues in the Effluent Monitoring and Environmental Monitoring of Nuclear Facilities

YUAN Zhilun，ZHAO Shangui
(Nuclear and Radiation Safety Center，MEP，Beijing 100082，China)

The systems of effluentmonitoring and environmentalmonitoring of nuclear facilities are important parts of nuclear safety.With the rapid development of the construction of nuclear power plants in China，there has been considerable development in monitoring techniques and ability，yet there are some problems.The problems in low levelmonitoring are discussed.How to dealwith the problems in the United States and European Union is described.Suggestions on the solution of the problems in detection limit are given.

nuclear facility;effluent;environment;monitoring;detection limit