楊增強(qiáng),郭志榮,張建軍

二束飛秒脈沖對(duì)O2分子轉(zhuǎn)動(dòng)波包的適時(shí)控制

楊增強(qiáng),郭志榮,張建軍

(石河子大學(xué)師范學(xué)院物理系/石河子大學(xué)生態(tài)物理重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,石河子832003)

為了確定最佳延遲時(shí)間,更加有效控制分子轉(zhuǎn)動(dòng)波包。通過(guò)數(shù)值求解O2分子在脈沖激光作用下的薛定諤方程,研究了O2分子在飛秒激光作用下的轉(zhuǎn)動(dòng)波包特征。計(jì)算結(jié)果表明,在分子轉(zhuǎn)動(dòng)波包的第1個(gè)恢復(fù)周期附近,根據(jù)取向參數(shù)變化率,加上具有恰當(dāng)延遲時(shí)間的第2束激光脈沖,能極大地提高分子取向,從而改變波包的轉(zhuǎn)動(dòng)特征;同樣,在分子轉(zhuǎn)動(dòng)波包的二分之一恢復(fù)周期附近,根據(jù)取向參數(shù)變化率,加上具有恰當(dāng)延遲時(shí)間的第2束激光脈沖,能極大地降低分子取向,從而有效抑制分子轉(zhuǎn)動(dòng)波包。在激光強(qiáng)度不變的情況下,只要同時(shí)改變二束激光的脈沖寬度,適時(shí)控制延遲時(shí)間,能進(jìn)一步提高分子取向,從而有效控制分子轉(zhuǎn)動(dòng)波包。

脈沖激光;分子取向;脈沖寬度

近年來(lái),由于超強(qiáng)超快激光脈沖的出現(xiàn)和大量應(yīng)用,激光與分子的相互作用已成為一個(gè)極為活躍的研究領(lǐng)域。而用飛秒激光控制分子轉(zhuǎn)動(dòng)波包,更是目前分子科學(xué)的一個(gè)核心研究課題。一般用一個(gè)脈沖寬度遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于分子轉(zhuǎn)動(dòng)周期的短激光作用到分子系綜上,形成一個(gè)轉(zhuǎn)動(dòng)波包,當(dāng)激光脈沖結(jié)束后,波包不會(huì)消失,反而形成周期性的恢復(fù),這樣分子由于波包的周期性恢復(fù)而出現(xiàn)周期性的取向現(xiàn)象[1],從而為研究分子的各種性質(zhì)與取向間的關(guān)系提供了便利條件。由于分子是較為復(fù)雜的各向異性體系,分子的很多性質(zhì)如分子的光電離和光離解[2]、分子高次諧波的(HHG)產(chǎn)生[3]、量子信息[4]以及化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)[5]等過(guò)程都與分子的轉(zhuǎn)動(dòng)取向密切相關(guān)。近年來(lái)對(duì)分子取向的研究,在實(shí)驗(yàn)[6]和理論方法方面[7]都有很大的進(jìn)展。大量研究表明,選擇合適的激光參數(shù)[9-10]和降低分子系綜溫度[11]對(duì)于提高分子的取向程度至關(guān)重要,但是這些都受分子自身?xiàng)l件和實(shí)驗(yàn)環(huán)境的限制。為了實(shí)現(xiàn)更好的分子取向,提出應(yīng)用優(yōu)化控制理論方法來(lái)優(yōu)化激光參數(shù),從而可以提高分子的取向[12],但是這種方法對(duì)激光脈沖有很苛刻的要求,且實(shí)驗(yàn)上不易實(shí)現(xiàn)。近年來(lái)有人提出用多束脈沖激光控制分子取向[13-14],并且在實(shí)驗(yàn)已觀察到在二束脈沖激光作用下分子的取向程度有明顯提高[15-16]。

當(dāng)二束脈沖激光作用到分子上時(shí),無(wú)論是控制二束激光的延遲時(shí)間,還是二束激光的強(qiáng)度比,都能極大地提高分子取向程度。但是最佳時(shí)間的選擇并沒(méi)有一套完整的理論方法,最近有人提出,在分子取向參數(shù)變化最快(分子取向參數(shù)導(dǎo)數(shù)最大)的時(shí)刻,加上與第1束激光具有同樣脈沖寬度的第2束激光,能極大程度的控制分子的轉(zhuǎn)動(dòng)波包[17]。但是脈沖寬度對(duì)于分子轉(zhuǎn)動(dòng)波包的控制至關(guān)重要。因此本文通過(guò)數(shù)值求解O2分子在不同脈沖寬度的雙激光脈沖驅(qū)動(dòng)下的薛定諤方程,研究O2分子與不同脈沖寬度的雙激光脈沖相互作用,達(dá)到分子轉(zhuǎn)動(dòng)取向最佳控制時(shí),二束激光脈沖的延遲時(shí)間與取向參數(shù)變化之間的關(guān)系。

1 理論方法

本文所用理論方法與文獻(xiàn)[14]相同,通過(guò)一束激光脈沖與分子系綜的相互作用,產(chǎn)生一個(gè)轉(zhuǎn)動(dòng)波包,轉(zhuǎn)動(dòng)波包的含時(shí)波函數(shù)可以由無(wú)外場(chǎng)情況下剛性轉(zhuǎn)子轉(zhuǎn)動(dòng)態(tài)的本征函數(shù)|JM>展開(kāi)。

分子剛性轉(zhuǎn)子在激光場(chǎng)中的含時(shí)薛定諤方程為

當(dāng)激光脈沖作用在分子上,采用偽譜方法[18]求解式(2)的含時(shí)薛定諤方程,可得到剛性轉(zhuǎn)子的含時(shí)波函數(shù)。

對(duì)于同核雙原子分子,整個(gè)系綜分子取向的程度用描述。首先給出不同態(tài)|JM>的取向平均值 JM=<ψJM|cos2θ|ψJM>,對(duì)于一定溫度下的分子系綜,需要將處于不同轉(zhuǎn)動(dòng)態(tài)的分子求Boltzman統(tǒng)計(jì)平均

當(dāng)分子系綜處于隨機(jī)分布的狀態(tài)時(shí),取向參數(shù)為1/3。在理想狀態(tài)下,當(dāng)系綜中的分子軸都平行于激光的極化方向時(shí),取向參數(shù)=1。反之,當(dāng)分子軸都垂直于激光的極化方向時(shí),取向參數(shù)0。當(dāng)處于其他狀態(tài)時(shí),取向參數(shù)的值介于0和1之間。

2 計(jì)算結(jié)果

當(dāng)一束固定強(qiáng)度的脈沖激光輸出后,利用分光裝置和脈沖展寬技術(shù)可以將該激光分為強(qiáng)度和脈寬都不同的二束脈沖,通過(guò)控制二束脈沖的延遲時(shí)間將這二束激光作用到O2分子上,來(lái)改變O2分子的取向程度。在計(jì)算中,將二束激光脈沖的強(qiáng)度都固定為3×1010W/cm2,O2分子系綜溫度為80 K,改變雙激光的脈沖寬度來(lái)研究O2分子轉(zhuǎn)動(dòng)波包和取向參數(shù)的變化行為。在計(jì)算中采用高斯(Gauss)型激光脈沖:

式(4)中:E是二束激光脈沖電場(chǎng)的振幅,t0為二束脈沖中心位置,tW是二束激光脈沖的寬度(FWHM),ω為角頻率,波長(zhǎng)為800nm。

圖1給出了二束脈沖激光驅(qū)動(dòng)下O2分子的取向參數(shù)最大值 max、最小值 min,單束激光脈沖作用下取向參數(shù)及其變化率d/d t隨著時(shí)間的變化行為。計(jì)算中,將第1束脈沖中心位置固定在零時(shí)刻,通過(guò)改變第2束激光的中心位置來(lái)改變二束脈沖的延遲時(shí)間。

從圖1可以看出,將第2束激光脈沖加在第1束激光脈沖驅(qū)動(dòng)的轉(zhuǎn)動(dòng)波包的第1個(gè)恢復(fù)周期附近或者恢復(fù)周期附近,取向參數(shù)最大值max和最小值 min的變化最大 ,并且 max和man與單束激光脈沖作用下取向參數(shù)變化率 d/d t密切相關(guān),max與 d/d t具有相同的變化行為,min與 d/d t具有相反的變化行為;將第2束激光的中心位置固定在第1個(gè)恢復(fù)周期附近、d/d t具達(dá)到極大值的時(shí)刻,max達(dá)到最大值,而min達(dá)到最小值。反之,將第 2束激光脈沖加在第1束脈沖誘導(dǎo)的轉(zhuǎn)動(dòng)波包的恢復(fù)周期附近、d/d t達(dá)到極小值的時(shí)刻,max達(dá)到最小值,而 min達(dá)到最大值,這都與文獻(xiàn)[17]中提到的一致。

圖1a中,二束激光脈沖寬度都為20f s,將第2束激光中心位置固定在d/d t達(dá)到極大值時(shí)的 t=11.498 ps,此時(shí) max=0.3878,min=0.282,分子取向改善最佳,相比于單束激光作用下分別提高了6%和降低6.5%,而將第二束激光中心位置固定在d/d t達(dá)到極小值時(shí)的 t=5.751 ps,此時(shí) max=0.3337,min=0.3331,分子取向降低最大,相比于單束激光作用分別降低8%和提高10%。

圖1 二束脈沖激光驅(qū)動(dòng)下O2分子的取向參數(shù)最大值 max、最大值 min,單束激光脈沖作用下取向參數(shù)以及變化率 d/dt隨時(shí)間的變化Fig.1 The alignment parameter(the left axis)d its slope(the left axis)induced by the first aligning pulse,when applying the second aligning pulse at the time delay in he shown time range,the maximum alignmentmax and minimum alignmentmin areshown respectively

圖1 b中激光脈沖寬度都為50f s,將第2束激光中心位置固定在d/d t達(dá)到極大值時(shí)的t=11.498 ps,分子取向改善最佳,max=0.4636,min=0.2211,相比于單束激光作用下分別提高11%和降低14%;將第2束激光中心位置固定在 d/d t達(dá)到極小值時(shí)的 t=5.751ps,分子取向降低最大,max=0.3376,min=0.3282,相比于單束激光作用下分別降低18%和提高26%。

圖1c中,二束激光脈沖寬度都為150f s,將第2束激光中心位置固定在d/d t達(dá)到極大值時(shí)的t=11.516 ps,分子取向改善最佳,max=0.6494,mian=0.1636,相比于單束激光作用下分別提高19%和降低11%;將第2束激光中心位置固定在d/d t達(dá)到極小值時(shí)的t=5.751 ps,分子取向降低最大,max=0.384,min=0.3122,相比于單束激光作用下分別降低29%和提高41%。顯然對(duì)于具有相同脈沖寬度的雙激光脈沖,只要根據(jù)單束脈沖激光驅(qū)動(dòng)下分子取向參數(shù)變化率d/d t,選擇最佳的延遲時(shí)間,都能極大程度的改變分子的取向參數(shù)。

圖2是O2分子與脈沖寬度為20f s二束激光脈沖作用后取向參數(shù)d隨時(shí)間的演化行為。圖2a中,第2束激光脈沖中心固定在11.498ps,此時(shí)單束激光脈沖驅(qū)動(dòng)的分子取向參數(shù)變化率d/d t達(dá)到極大值,很明顯分子取向參數(shù)達(dá)到了極大的提高。而當(dāng)?shù)?束激光脈沖中心固定在5.751ps,此時(shí)單束激光脈沖驅(qū)動(dòng)的分子取向參數(shù)變化率d/d t達(dá)到極小值,分子取向被抑制,取向參數(shù)d接近1/3,分子取向消失,分子系綜回到了隨機(jī)分布的初始狀態(tài)。

圖2 二束脈沖激光驅(qū)動(dòng)下O2分子的取向參數(shù)隨時(shí)間的變化、Fig.2 The alignment parameterfor O2 induced by the two pulses

在雙激光脈沖驅(qū)動(dòng)O2分子取向時(shí),脈沖寬度對(duì)取向程度有很大的影響,因此下面進(jìn)一步計(jì)算了具有不同脈沖寬度的雙激光驅(qū)動(dòng)分子轉(zhuǎn)動(dòng)時(shí)取向參數(shù)的變化,圖3是O2分子的取向參數(shù)與二束激光脈沖寬度的關(guān)系曲線(xiàn)。在計(jì)算中第2束激光中心位置始終固定在單束激光驅(qū)動(dòng)分子取向時(shí)取向參數(shù)變化率d/d t最大的時(shí)刻,顯然當(dāng)脈沖寬度tW變化時(shí),能極大地影響分子取向參數(shù)的變化,隨著脈沖寬度 tW的增加,max開(kāi)始增加min,開(kāi)始減小,分子取向程度逐步提高;但是當(dāng)脈沖寬度tw后,又開(kāi)始減小,而開(kāi)始增加,此時(shí)分子取向程度又逐漸降低。

圖3 O2分子的取向參數(shù)與二束脈沖激光寬度的關(guān)系Fig.3 The alignment parameter for O2 induced by the two pulses as a function of the two lasers pulse duration.

3 討論

1)用第1束激光驅(qū)動(dòng)O2分子產(chǎn)生轉(zhuǎn)動(dòng)波包,分子系綜產(chǎn)生周期性的取向現(xiàn)象,在第1個(gè)恢復(fù)周期附近加上第2束激光脈沖,通過(guò)角向擠壓(angular squeezing)[13],極大程度提高O2分子取向程度,從而改善分子轉(zhuǎn)動(dòng)波包。在第恢復(fù)周期附近加上第2束激光脈沖,通過(guò)二束脈沖的反共振效應(yīng)[14],極大程度降低O2分子取向程度,從而進(jìn)一步抑制分子轉(zhuǎn)動(dòng)波包。

2)二束激光強(qiáng)度都固定為3×1013W/cm2的情況下,將第二束激光脈沖加在第1束激光驅(qū)動(dòng)O2分子取向時(shí)取向參數(shù)變化率d/d t最大的時(shí)刻,能最大程度提高取向參數(shù)最大值max而降低最小值min,從而最大的改善轉(zhuǎn)動(dòng)波包的動(dòng)力學(xué)特征;反之,將第2束激光脈沖加在第1束激光驅(qū)動(dòng)O2分子取向時(shí)取向參數(shù)變化率d/d t最小的時(shí)刻,能最大程度降低取向參數(shù)最大值 max而提高最小值 min,從而有效抑制分子轉(zhuǎn)動(dòng)波包,甚至使得第1束激光脈沖產(chǎn)生的轉(zhuǎn)動(dòng)波包完全消失,分子系綜回到原始隨機(jī)分布的狀態(tài)。

3)在二束激光強(qiáng)度都固定3×1013W/cm2為的情況下,將第二束激光脈沖加在第1束激光驅(qū)動(dòng)O2分子取向時(shí)取向參數(shù)變化率d/d t最大的時(shí)刻,并且同時(shí)改變二束激光的脈沖寬度,能進(jìn)一步提高O2分子取向參數(shù)。當(dāng)二束激光的脈沖寬度都為150f s時(shí),分子取向參數(shù)達(dá)到最大,O2分子轉(zhuǎn)動(dòng)波包得到最大程度提升。

4 結(jié)論

1)用第1束激光驅(qū)動(dòng)O2分子產(chǎn)生轉(zhuǎn)動(dòng)波包,在第1個(gè)恢復(fù)周期附近、取向參數(shù)變化率d/d t最大的時(shí)刻加上第2束激光脈沖,能極大程度地提高O2分子取向程度,從而改善分子轉(zhuǎn)動(dòng)波包。在第1/2恢復(fù)周期附近、取向參數(shù)變化率d/d t最小的時(shí)刻加上第2束激光脈沖,能極大程度降低O2分子取向程度,從而進(jìn)一步抑制O2分子轉(zhuǎn)動(dòng)波包。

2)當(dāng)二束激光強(qiáng)度都固定為3×1013W/cm2的情況下,將第2束激光脈沖加在第1束激光驅(qū)動(dòng)O2分子取向時(shí)取向參數(shù)變化率d/d t最大的時(shí)刻,并且同時(shí)改變二束激光的脈沖寬度,能進(jìn)一步提高O2分子取向參數(shù)。當(dāng)二束激光的脈沖寬度都為150f s時(shí),能最大程度改善O2分子取向程度。

上述結(jié)果有助于激光脈沖對(duì)分子轉(zhuǎn)動(dòng)波包的精確控制[12,15],為相關(guān)研究提供參考。

[1]H Stapelfeldt,T Seideman.Aligning molecules with strong laser pulses[J].Rev Mod Phys,2003,75:543-557.

[2]I V Litvinyuk,K F Lee,P W Dooley,et al.Alignment-Dependent Strong Field Ionization of Molecules[J].Phys Rev Lett,2003,90:233003.

[3]Zhou Xiaoxin,Tong Xiaoming,Zhao Zengxiu,et al.A-lignment dependence of high-order harmonic generation from N2and O2molecules in intense laser fields[J].Phys Rev A,2005,72:033412.

[4]K FLee,D M Villeneuve,PB Corkum,et al.Phase Control of Rotational Wave Packets and Quantum Information[J].Phys Rev Lett,2004,93:233601.

[5]叢書(shū)林,韓克利,樓南泉.由激光誘導(dǎo)熒光確定對(duì)稱(chēng)陀螺分子定向和取向的理論研究[J].中國(guó)科學(xué):B輯,2000,30:517-525.

[6]V Loriot,R Tehini,E Hertz,B Lavorel,et al.Snapshot imaging of postpulse transient molecular alignment revivals[J].Phys Rev A,2008,78(1):013412.

[7]P W Dooley,I V Litvinyuk,K F Lee,et al.Direct imaging of rotational wave-packet dynamics of diatomic molecules[J].Phys Rev A,2003,68:023406.

[8]F L Kevin,F Legare,D M Villeneuve,et al.Measured field-free alignment of deuterium by few-cycle pulses[J].J Phys B,2006,39:4081-4086.

[9]K Hoki,Y Fujimura.Quantum control of alignment and orientation of molecules by optimized laser pulses[J].Chem Phys,2001,267:187-193.

[10]S Guérin,A Rouzée,E Hertz.Ultimate field-free molecular alignment by combined adiabatic-impulsive field design[J].Phys Rev A,2008,77:043404.

[11]Yang Zengqiang,Zhou Xiaoain.Effect of Temperature on Alignment of N2 and O2in Laser Field[J].Acta Phys-Chim Sin,2006,22(8):932-936.

[12]A Ben Haj-Yedder,A Auger,C M Dion,et al.Numerical optimization of laser fields to control molecular orientation[J].Phys Rev A,2002,66:063401.

[13]I Sh Averbukh,R Arvieu.Angular Focusing,Squeezing,and Rainbow Formation in a Strongly Driven Quantum Rotor[J].Phys Rev Lett,2001,87:163601.

[14]K F Lee,E A Shapiro,D M Villeneuve,PB Corkum1.Coherent creation and annihilation of rotational wave packets in incoherent ensembles[J].Phys Rev A,2006,73:033403.

[15]K F Lee,I V Litvinyuk,P W Dooley.Two-pulse alignment of molecules[J].J Phys B,2004,37:43-48.

[16]C ZBisgaard,M D Poulsen,E Peronne,et al.Observation of Enhanced Field-Free Molecular Alignment by Two Laser Pulses[J].Phys Rev Lett,2004,92:173004.

[17]Li Yuexun,Liu Peng,Zhao Shitong,et al.Active control of the molecular rotational wave packet using two laser pulses[J].Chem Phys Lett,2009,475:183-187.

[18]Zhang H,Han,K L,Zhao Yi,et al.A Real Time Dynamical Calculation of H2Photodissociation[J].Chem Phys Lett,1997,271:204-208.

Adaptive Manipulation of Rotational Wave Packets for O2Molecules by Two Femotosecond Pulses

YANG Zengqiang,GUO Zhirong,ZHANGJianjun
(Department of Physics,Teachers College/Key Laboratory of Ecophysics,Shihezi University,Shihezi 832003,China)

By solving time-dependent Schr?dinger equation numerically,field-free alignment of O2molecule induced by femotosecond laser pulse is researched in order to control the molecular rotational wave packet effectively.The results show that the alignment parameter can be enhanced intensively when inserting the peak of the second laser pulse at the time while a local maximumof the slopefor the alignment parameter locatesaround thefull revival,and the alignment by thefirst laser can be degraded when inserting thepeak of the second laser pulse at the time while a local minimum of the slopefor the alignment by thefirst laser locates around the half revival.What’s more,the alignment can be further increased by optimizing the pulse duration of the two lasers as well as the optimized time delay on the condition that the two laser intensity is fixed.

pulse lasers;molecular alignment;pulse duration

O434.13;Q682

A

1007-7383(2010)04-0519-05

2009-11-10

楊增強(qiáng)(1980-),男,講師,從事激光與物質(zhì)相互作用的研究;e-mail:yangzq@shzu.edu.cn。