胡亞敏，王艷輝，蔣園園，張 佼，王德真

(大連理工大學(xué)物理學(xué)院，遼寧 大連 116024)

大氣壓等離子體射流(APPJs)的一個重要特征是能夠在開放空間產(chǎn)生大氣壓非平衡等離子體，這使其在材料、環(huán)境、生物醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域具有極大的應(yīng)用優(yōu)勢[1-9]。近年來，為了滿足不同的應(yīng)用需求，研制各種等離子體射流裝置、探究不同條件下等離子體射流的傳播行為，已成為低溫等離子體領(lǐng)域的一個研究熱點。

電極結(jié)構(gòu)是影響APPJs產(chǎn)生和傳播的一個重要參數(shù)，因而被廣泛研究[10-14]。如QIAN等人[11]設(shè)計了一種單針輔助預(yù)電離大氣壓冷等離子體射流裝置，該裝置由上端毛細管針高壓電極、中間高壓環(huán)狀銅電極以及下端平板接地電極三個電極組成，并對其產(chǎn)生的氬/氧等離子體射流特性進行了實驗研究。結(jié)果表明，針電極放電引起的預(yù)電離可以為下端放電提供大量的種子電子，有效降低氬/氧混合氣體放電的擊穿電壓及維持電壓，獲得的等離子體射流不僅更加均勻穩(wěn)定，而且產(chǎn)生的活性氧原子濃度更高，在材料表面處理、油污清洗等應(yīng)用中更具優(yōu)勢。ZHANG等人[12]設(shè)計了雙電極、單電極和中心同軸電極3種不同結(jié)構(gòu)的氬氣等離子體射流裝置。研究發(fā)現(xiàn)，在相同氣流速率下，單電極結(jié)構(gòu)的射流長度略大于雙電極結(jié)構(gòu)，而中心電極結(jié)構(gòu)的射流長度較短，但中心電極結(jié)構(gòu)的放電最為穩(wěn)定。LIU等人[13]研究比較了三種不同的針-環(huán)電極，即絕緣介質(zhì)完全覆蓋針、部分覆蓋針和裸針電極產(chǎn)生的氦氣等離子體射流，結(jié)果表明，針電極被絕緣介質(zhì)部分覆蓋時產(chǎn)生的等離子體射流傳播速度最快且活性粒子濃度最高。這些實驗研究使人們對一些電極結(jié)構(gòu)下的等離子體射流特性有了較好的了解，但由于應(yīng)用需求的多樣性，深入探究不同電極結(jié)構(gòu)下射流的行為及其形成機理，仍然是非常必要的。本文通過數(shù)值模擬，對針-環(huán)-板電極結(jié)構(gòu)下大氣壓氦等離子體射流的傳播特性進行了詳細研究，重點討論了環(huán)電極所加電壓及環(huán)電極的位置對射流行為的影響。

1 理論模型

模擬中采用的電極裝置與文獻[15]相似，為針-環(huán)-板電極結(jié)構(gòu)。圖1(a)和(b)給出了環(huán)電極接地和接高壓兩種情況下的電極結(jié)構(gòu)示意圖。圖中針尖曲率半徑為0.5 mm，長度為5 mm，針電極放置在內(nèi)半徑1 mm、外半徑4 mm、長度50 mm、相對介電常數(shù)為2的介質(zhì)管內(nèi)(灰色區(qū)域)。環(huán)電極嵌在介質(zhì)管中，寬度為3 mm，厚度為0.3 mm。環(huán)電極距離管口24 mm，距離介質(zhì)管中心軸為2 mm。板電極接地，位于距管口10 mm處。圖1(c)給出了相應(yīng)的模擬計算區(qū)域。由于采用二維軸對稱模型，因此只給出右半部分。工作氣體氦氣從入口AJ流入介質(zhì)管，最后噴入環(huán)境空氣中。環(huán)境空氣(簡化為80% N2和20% O2)在入口邊界GF處的流速為0.3 m·s-1。氦氣的平均流速為15 m·s-1(相應(yīng)的雷諾數(shù)為257)，處于層流狀態(tài)。模擬采用的模型包括兩個模塊，即中性氣體模塊和等離子體模塊。

圖1 電極結(jié)構(gòu)示意圖及模擬計算區(qū)域(a)環(huán)電極接地，(b) 環(huán)電極接高壓，(c) 模擬計算區(qū)域Fig.1 Schematics of discharge devices and the simulation domain (a) The ring electrode is grounded,(b) The ring electrode is connected to a high voltage,(c) The simulation domain

1.1 中性氣體模塊

在層流狀態(tài)下，中性氣體流體動力學(xué)模型的控制方程包括質(zhì)量連續(xù)性方程、動量守恒方程(Navier-Stokes)和物質(zhì)輸運方程：

?·(ρu)=0

(1)

ρ(u·?)u=-?p+?·[μ(?u+(?u)T)]

(2)

?·(ρuYi)+?·Ji=0

(3)

式中，ρ是氣體密度(氦氣為0.1664 kg·m-3,空氣為1.293 kg·m-3)，u為中性氣體的速度，p是壓強，μ為動力粘度(氦氣是1.94×10-5Pa·s，空氣是1.82×10-5Pa·s)，Yi是第i種氣體的質(zhì)量百分數(shù)，擴散通量Ji=-ρDi?Yi，其中Di是擴散系數(shù)，氦氣在空氣的擴散系數(shù)為7.2×10-5m2·s-1。所采用的邊界條件如表1所示。

表1 中性氣體模塊的邊界條件Tab.1 Boundary conditions of neutral gas model

1.2 等離子體模塊

采用經(jīng)典流體模型描述等離子體放電行為，其控制方程包括粒子連續(xù)性方程、泊松方程和電子能量守恒方程：

(4)

Γe,i=?μe,ine,iE-De,i?ne,i

(5)

Γm=-Dm?nm

(6)

(7)

(8)

所需邊界條件見表2，其中針和介質(zhì)管表面的各粒子通量(粒子流密度)和電子能流密度表示如下：

(9)

(10)

(11)

(12)

(13)

介質(zhì)表面的電勢由高斯定律計算：

(14)

其中，D1和D2分別為介質(zhì)表面兩側(cè)的電位移矢量；σs是介質(zhì)表面累積的凈電荷密度；Ji·n和Je·n分別為固體表面的離子電流密度和電子電流密度的法向分量。模擬中考慮的反應(yīng)過程如表3所示，包含10種粒子和15個反應(yīng)。對于電子與重粒子的碰撞，其反應(yīng)速率系數(shù)通過玻爾茲曼求解器[16]獲得，求解過程中使用的截面和離子輸運系數(shù)參考文獻[14]。模型中沒有考慮光致電離，而是采用背景預(yù)電離代替，整個空間中初始電子密度為n0。同時，假設(shè)初始時刻針尖端附近電子和離子密度[14]：

ne,i=nmax×exp[-a((z-z0)2+r2)]n0

(15)

式中nmax=1015m-3,a=300 cm-2,z0=0.03 cm,n0=1013m-3。

表2 等離子體模塊的邊界條件Tab.2 Boundary conditions of plasma module

表3 模擬中考慮的化學(xué)反應(yīng)Tab.3 Chemical reactions used in the simulation

上述兩個模塊均采用商業(yè)軟件COMSOL進行求解,所有計算在Dell Precision T7920工作站(20核雙處理器，256G內(nèi)存)上進行。在所考慮的參數(shù)下，程序平均運行時間約72 h。

2 結(jié)果和討論

2.1 中性氣體的穩(wěn)態(tài)性質(zhì)

由于大氣壓下中性氣體輸運過程的特征時間遠小于等離子體放電過程中的特征時間，模擬時假設(shè)放電過程中性氣體流動處于穩(wěn)態(tài)[14]。首先采用COMSOL軟件中的穩(wěn)態(tài)求解器對中性氣體動力學(xué)模塊進行求解，圖2給出了穩(wěn)態(tài)情況下氣體流動的模擬結(jié)果。

由圖2(a)可以看出，達到穩(wěn)定狀態(tài)后，管內(nèi)氦的摩爾分數(shù)幾乎為1。氦氣進入環(huán)境空氣后，由于氦氣和環(huán)境空氣之間的對流擴散，形成了氦氣-空氣混合層，這一混合層對等離子體射流的傳播至關(guān)重要，且與射流的結(jié)構(gòu)密切相關(guān)。隨著到管口距離的增加，混合層增厚，且氦氣通道收縮。在傳播過程中，中心軸附近氦氣流速最高(圖2(b))，徑向速度很小，直至到達板電極后，氦氣沿極板表面徑向流動(圖2(c))，此時氦的摩爾分數(shù)在板電極表面最大(圖2(a))，與參考文獻[18]中給出的結(jié)果類似。

2.2 兩種電極結(jié)構(gòu)下的射流特性

采用COMSOL軟件中的含時求解器對等離子體流體方程進行求解，我們首先比較研究了環(huán)電極接地和環(huán)電極與針電極施加相同電壓時產(chǎn)生的等離子體射流特性。模擬中所用的驅(qū)動電壓是幅值為5 kV的方波型正高壓脈沖，即電壓在模擬開始的瞬間就達到峰值，在整個模擬過程中保持恒定，與文獻[19-22]類似。圖3和圖4分別給出了兩種電極結(jié)構(gòu)下所產(chǎn)生的電子密度時空演化情況。

圖2 (a) 氦氣摩爾分數(shù)分布(單位：1)，(b)氦氣的軸向速度(單位：m·s-1)，(c)氦氣的徑向速度(單位：m·s-1)Fig.2 (a)helium mole fraction(unit:1),(b) axial velocity of helium(unit:m·s-1),(c) radial velocity of helium (unit:m·s-1)

由圖3可以看出，放電首先在針電極附近的強場區(qū)被激發(fā)，隨后電離波沿著介質(zhì)管內(nèi)表面向板電極方向傳播，在傳播過程中，最大電子密度位于管壁附近，中心軸處的電子密度較低，形成一個環(huán)形射流通道，與文獻[23,24]中的結(jié)果一致。在針-環(huán)電極之間，射流通道的半徑幾乎保持不變。注意到環(huán)電極所在位置處，射流通道中間的電子密度明顯低于環(huán)電極上下兩側(cè)的電子密度，這是由于環(huán)電極接地，在環(huán)電極表面沿徑向存在一個陰極鞘層區(qū)，電場在陰極表面較強，沿徑向減小，導(dǎo)致通道中間電場較弱，因此電離較弱。電離波通過環(huán)電極后，由于電場逐漸減弱(參見圖7)，電子密度逐漸減小，射流通道緩慢收縮。離開管口后，射流通道徑向擴展，沿氦氣—空氣混合層向板電極傳播，且電子密度沿軸向和徑向繼續(xù)降低。

r/mm圖3 環(huán)電極接地時電子密度的時空演化Fig.3 Temporal and spatial evolution of electron density when the ring electrode is grounded

r/mm圖4 環(huán)電極接高壓時電子密度的時空演化Fig.4 Temporal and spatial evolution of electron density when the ring electrode is connected to high voltage

當(dāng)環(huán)電極與針電極都接相同高壓時，兩個高壓電極附近的強電場都會激發(fā)放電，但由于環(huán)電極產(chǎn)生的電場低于針電極，所以環(huán)電極放電會滯后于針電極，如圖4所示，4 ns時針電極放電產(chǎn)生的電離波已開始沿Z軸傳播，但此時環(huán)電極附近尚未發(fā)生放電，這與實驗中觀測到的現(xiàn)象一致[25]。20 ns左右，環(huán)電極附近開始放電，并在環(huán)電極上下兩端形成兩個電離波(分別稱為“上游射流”和“下游射流”)。很明顯，上下兩個射流的行為完全不同。下游射流的傳播速度遠高于上游射流，且呈現(xiàn)明顯的環(huán)形結(jié)構(gòu)，而上游射流通道中電子密度分布比較均勻，且在大約140 ns以后停止傳播。在針-環(huán)之間，兩個射流相向傳播，相互作用，所以我們看到此時針電極放電形成的射流(簡稱針射流)與圖3中的不同。為了進一步了解這種情況下射流的傳播特性，圖5給出了環(huán)電極接高壓時不同時刻的軸向電場分布。

Z/mm圖5 環(huán)電極接高壓時不同時刻的軸向電場分布Fig.5 Axial electric field distribution at different moments when the ring electrode is connected to high voltage

由圖5可知，當(dāng)針和環(huán)接相同高壓時，環(huán)電極在兩端產(chǎn)生的電場方向不同，靠近管口一側(cè)電場是正的，形成一個正射流向管口傳播。而靠近針電極一側(cè)電場是負的，形成一個負射流向針電極方向傳播，因此我們看到圖4中，上下兩個射流結(jié)構(gòu)不同。在4 ns，即環(huán)電極放電激發(fā)前，環(huán)兩側(cè)電場大小相同，放電發(fā)生后，下游射流頭部的電場大于上游射流，所以下游射流產(chǎn)生的電子密度較高且傳播較快(見圖4)。在每個時刻，針射流頭部的電場均高于環(huán)電極產(chǎn)生的兩個射流部的電場，所以圖4中針射流的電子密度要高于環(huán)電極產(chǎn)生的射流電子密度。隨著上游射流的傳播，其頭部電場減小，在140 ns時，上游射流頭部電場已小于4 ns時電場(放電前)，表明放電已經(jīng)接近熄滅，因此在圖4中，140 ns以后上游射流長度幾乎保持不變。雖然環(huán)上游射流停止傳播，但針電極產(chǎn)生的射流仍繼續(xù)向下傳播，大約在190 ns，兩個相向傳播的射流交匯在一起。

需要指出的是，由于射流頭部存在較強的空間電荷場，對針電極放電產(chǎn)生的正射流，其頭部的空間電荷場與外加電場同向，而環(huán)上游的負射流頭部的空間電荷場與外加場反向，即與正射流頭部的電場同向。當(dāng)兩個射流頭靠近時，針射流頭部的空間電荷場會被加強，正如圖5中所示，在140 ns，針射流頭部的軸向電場很強。190 ns兩個射流融合時，針射流頭部的軸向電場仍然較強。由于融合后針-板之間形成了一個電離通道，兩個射流融合處形成的強場使環(huán)下游射流頭部的電場增強，如圖5所示，190 ns時環(huán)下游射流頭部的電場明顯高于140 ns時環(huán)下游射流頭部的電場。這表明針-環(huán)之間兩個射流的融合會加快環(huán)下游射流的傳播。

比較圖3和4，可以看出，環(huán)電極接地時，產(chǎn)生的電子密度相對較高，且射流在220 ns就已經(jīng)傳到介質(zhì)管管口；而環(huán)電極接高壓時，射流在260 ns才到達管口。這表明環(huán)電極接地時射流的傳播速度比較高，相同時間內(nèi)傳播距離較遠。為了深入了解兩種情況下射流的傳播行為，圖6比較了兩種情況下射流的傳播速度。很明顯，在整個傳播過程中，環(huán)電極接地時射流的傳播速度明顯高于環(huán)電極接高壓時的射流速度。這主要是由于，環(huán)電極接高壓時產(chǎn)生的反向電場削弱了針-環(huán)間的電場。另外，在圖6中我們看到，在兩種情況下，射流速度的變化規(guī)律也完全不同。環(huán)電極接地時，在針電極附近由于拉普拉斯場較強，射流速度較快，之后電場減小，射流的傳播速度也隨之減小。圖7給出了環(huán)電極接地時不同時刻軸向電場的空間分布，可以看出，30 ns時射流頭部的電場明顯低于4 ns時的電場。隨著射流的繼續(xù)傳播，速度開始增加，并在接近環(huán)電極時(約45 ns)達到最大。由于這個階段射流頭部的空間電荷場增強，使射流頭部電場增加，如圖7所示，45 ns時射流頭部峰值電場已達到23 kV/cm，所以此時射流速度也達到最大。射流在通過環(huán)電極階段(約45～70 ns)，由于射流通道中間電場較低，因此射流速度快速下降。從離開環(huán)電極一直到管口，射流傳播得都比較慢，速度輕微減小。出管口后，由于射流在氦氣-空氣混合層中傳播，電離率增加，空間電荷場增大，如圖7所示，260 ns時，射流頭部的電場明顯高于220 ns時的電場，所以射流速度再次升高。

t/ns圖6 環(huán)電極距離管口24 mm時射流速度隨時間的變化Fig.6 Variation of jet velocity with time when the ring electrode is located at 24 mm from the nozzle

環(huán)電極接高壓時，對于針射流，由于氣體電離相對較弱，外加電場起主要作用，針射流的速度隨射流的傳播逐漸減小，但在與環(huán)上游射流融合時，其速度出現(xiàn)增加。環(huán)上游射流的速度遠低于環(huán)下游射流速度，且在140 ns后接近于零。環(huán)下游射流在管中傳播時速度先增大然后減小，這與相關(guān)的實驗結(jié)果一致[26]。在190 ns左右下游射流速度出現(xiàn)一個小的峰值，這是由于針-環(huán)之間射流的融合使環(huán)下游射流速度增加而導(dǎo)致的。射流出管口后，與環(huán)接地情況類似，速度又輕微增加。

Z/mm圖7 環(huán)電極(距管口24 mm)接地時不同時刻軸向電場分布Fig.7 Distribution of the axial electric field at different moments when the ring electrode (24 mm from the nozzle) is grounded

2.3 環(huán)電極位置對兩種電極射流長度的影響

進一步的模擬研究顯示，環(huán)電極的位置對射流的傳播具有較大的影響。在前面的模擬中，環(huán)電極距離管口24 mm，如果我們將環(huán)電極的位置向管口移動，即增加針-環(huán)電極之間的距離，而其他條件不變，模擬結(jié)果顯示，盡管環(huán)接地時產(chǎn)生的電子密度仍然高于環(huán)接高壓時的電子密度，但隨著環(huán)電極與管口之間距離的減小，環(huán)電極接地時的射流速度減小，而環(huán)電極接高壓時的射流速度增加，當(dāng)環(huán)電極與管口之間的距離小于一定值后，環(huán)接高壓時的射流比環(huán)電極接地時的射流傳播地更快，在相同時間內(nèi)傳播的距離更遠。圖8和圖9分別給出了環(huán)電極距離管口15 mm時，環(huán)電極接地和環(huán)電極接高壓時電子密度的時空演化情況。

由圖8和9可以看出，改變環(huán)電極位置后，不論是環(huán)電極接地還是接高壓，所產(chǎn)生的射流結(jié)構(gòu)幾乎不變。因為環(huán)電極位置的變化，雖然使放電空間各位置處電場的大小發(fā)生改變，但介質(zhì)管內(nèi)外電場的分布規(guī)律不變，所以射流結(jié)構(gòu)保持不變。但電場大小的變化會導(dǎo)致射流傳播速度隨之變化。在圖8和圖9中我們看到，環(huán)接地時，射流在250 ns時到達管口，而環(huán)接高壓時，射流在140 ns就已經(jīng)傳到管口。這表明，增加針-環(huán)電極間距離，環(huán)接地時射流速度會減小，而環(huán)接高壓時射流速度會增加。但是，對于環(huán)接高壓時兩個不同位置的環(huán)電極結(jié)構(gòu)，針射流和環(huán)上游射流的融合時間幾乎是相同的，約為190 ns。

r/mm圖8 環(huán)電極(距管口15 mm)接地時電子密度的時空演化Fig.8 Temporal and spatial evolution of electron density when the ring electrode (15 mm from thenozzle) is grounded

r/mm圖9 環(huán)電極(距管口15 mm)接高壓時電子密度的時空演化Fig.9 Temporal and spatial evolution of electron density when the ring electrode (15 mm from thenozzle) is connected to high voltage

為了清楚了解環(huán)電極位置對射流傳播速度的影響，圖10給出了環(huán)電極距管口15 mm時，環(huán)電極接地和接高壓時射流的傳播速度隨時間的變化。與環(huán)電極距管口24 mm時的情況相比，不論是環(huán)電極接地還是接高壓，因為電場的分布規(guī)律不變，射流速度的變化規(guī)律是相同的。例如環(huán)接地時，射流在接近環(huán)電極時(約90 ns)速度達到最大，通過環(huán)電極階段(約90～125 ns)，射流速度快速下降，出管口后(約250 ns后)，射流速度再次升高。但是，環(huán)電極位置對射流速度大小影響較大。環(huán)電極接地時，環(huán)距管口15 mm時的射流速度明顯低于環(huán)距管口24 mm時的射流速度，這是由于針-環(huán)電極間距增大，在相同電壓條件下導(dǎo)致空間電場減弱，因此射流傳播速度減小。當(dāng)環(huán)電極接高壓，且距管口15 mm時，由于針-環(huán)之間距離增大，二者之間的相互作用減小，針射流和環(huán)上游射流相對傳播速度增加。同時，由于環(huán)電極與接地板電極間距離減小，環(huán)-板間電場增強，環(huán)下游射流速度也明顯加快。尤其是針射流與環(huán)上游射流接近融合時(190 ns)，環(huán)下游速度有一個快速增加，已明顯高于此時環(huán)接地時射流的傳播速度。所以我們在圖8和圖9中看到，相同時間內(nèi)，環(huán)接高壓比環(huán)接地時產(chǎn)生的射流傳播距離更長。

r/mm圖10 環(huán)電極距離管口15mm時射流速度隨時間的變化Fig.10 Variation of jet velocity with time when the ring electrode is located at 15 mm from the nozzle

3 結(jié)論

本工作通過二維數(shù)值模擬研究了針-環(huán)-板電極結(jié)構(gòu)下產(chǎn)生的大氣壓等離子體射流特性，對比分析了環(huán)電極位置不同時，環(huán)電極接地與環(huán)電極接高壓時的射流行為。結(jié)果顯示，在模擬條件下，不論環(huán)電極位置如何，環(huán)電極接地時射流的電子密度都要高于環(huán)電極接高壓時的射流電子密度，而且射流的結(jié)構(gòu)也不受環(huán)電極位置的影響。但兩種情況下射流傳播速度和傳播距離會隨環(huán)電極位置的不同而變化，當(dāng)環(huán)電極距離管口較遠時，環(huán)電極接地時射流的傳播速度高于環(huán)電極接高壓時的射流速度，相同時間內(nèi)射流傳播距離較長；當(dāng)環(huán)電極遠離針電極而向管口移動時，環(huán)電極接地時的射流速度減小，而環(huán)電極接高壓時的射流速度增加。當(dāng)環(huán)電極與管口的距離小于一定值后，環(huán)電極接高壓時射流速度和傳播距離會高于環(huán)電極接地時的射流。這些結(jié)果表明，在實際應(yīng)用中，可以根據(jù)需要通過改變環(huán)電極位置及所加電壓來控制射流行為。