張榛 虞育松 楊文慧 陳君 汪旭東 劉玉杰 趙銀龍

(1.北京交通大學(xué) 機(jī)械與電子控制工程學(xué)院，北京 100044；2北京控制工程研究所，北京 100190； 3.中國(guó)人民解放軍軍事醫(yī)學(xué)科學(xué)院 微生物流行病研究所，北京 100071；4.北京慧榮和科技有限公司，北京 101102)

復(fù)雜生物危害現(xiàn)場(chǎng)病原體偵檢是當(dāng)前的一個(gè)科學(xué)熱點(diǎn)。病原體的快速識(shí)別和偵檢可以切實(shí)提升國(guó)家的生物安全防御水平。目前，急需具備細(xì)菌、病毒、芽孢、毒素等主要類別的生物安全相關(guān)重要病原體樣品的制備能力，對(duì)多樣化的生物樣品開(kāi)展多模態(tài)光譜學(xué)分析，進(jìn)一步形成原代激光熒光光譜和擊穿光譜數(shù)據(jù)庫(kù)，進(jìn)行針對(duì)性的危害生物殺滅方法研究。

生物樣品的制備過(guò)程(如圖1所示)可以分為兩個(gè)關(guān)鍵步驟：1)通過(guò)霧化噴嘴把液體生物樣品霧化成細(xì)小液滴，再通過(guò)超低溫環(huán)境把霧滴速凍形成細(xì)微凍結(jié)顆粒；2)通過(guò)升華原理對(duì)凍結(jié)顆粒進(jìn)行真空冷凍干燥，最終獲得干燥的細(xì)顆粒物成品[1- 5]。這其中的霧化過(guò)程是決定生物樣品制備效果的關(guān)鍵環(huán)節(jié)。液體霧化是指在外加能量作用下，在氣體環(huán)境中將液體變成液霧或小液滴的過(guò)程。為了制備符合要求的病原體等生物樣品，需要將生物樣品的空氣動(dòng)力學(xué)直徑，即空氣中與顆粒沉降速度相等的單位密度的圓球直徑，控制在 3～5 μm。顆粒物的空氣動(dòng)力學(xué)直徑不同，其在呼吸道的分布位置也會(huì)不同，3～5 μm直徑的可吸入顆粒物主要沉積在咽喉、氣管等上呼吸系統(tǒng)中，是病原體偵檢的重點(diǎn)對(duì)象[6- 7]。

傳統(tǒng)的壓力霧化噴嘴的本質(zhì)是將流體的壓力勢(shì)能轉(zhuǎn)化為出口噴霧的動(dòng)能，在射流向下游的運(yùn)動(dòng)過(guò)程中通過(guò)氣液的相互作用，最終形成液霧，轉(zhuǎn)化為

圖1 生物樣品在低溫冷凍干燥系統(tǒng)的制備過(guò)程

液滴的表面能。霧化的質(zhì)量越好，轉(zhuǎn)化效率就越高，液滴細(xì)度也就越好[8]。但是，由于能量不足，一般的霧化噴嘴在較小的液體流量和壓力供給條件下很難實(shí)現(xiàn)高質(zhì)量的霧化，具體表現(xiàn)一是細(xì)度不夠，二是均勻性不好，無(wú)法滿足生物樣品制備的需求。此外，在-100～-194 ℃的急速冷凍環(huán)境下，低流量低壓力工作的噴嘴很容易出現(xiàn)冷凍凝結(jié)現(xiàn)象，一方面影響霧化效率，另一方面更會(huì)堵塞內(nèi)部噴口流道，影響生物樣品的制備。

文中優(yōu)化了帶熱控輔助裝置的空氣輔助超細(xì)霧化噴嘴的設(shè)計(jì)結(jié)構(gòu)，可以保證生物樣品的霧化質(zhì)量，利用外側(cè)高速氣體旋流對(duì)中心液體射流的擾流作用，在不破壞樣品生物活性的前提下實(shí)現(xiàn)高細(xì)度均勻霧化。針對(duì)該噴嘴結(jié)構(gòu)，采用雷諾平均方法(RANS)+離散液滴模型(DDM)對(duì)噴霧場(chǎng)進(jìn)行模擬，研究噴嘴的霧化流動(dòng)特性。同時(shí)，為了分析近噴孔區(qū)域氣體旋流對(duì)液體射流的擾流作用，還采用大渦模擬方法(LES)+流體體積模型(VOF)進(jìn)行了局部模擬，分析了射流的霧化機(jī)理。

1 結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和建模參數(shù)

1.1 空氣輔助霧化噴嘴的結(jié)構(gòu)

空氣輔助霧化噴嘴利用壓縮空氣和液體射流的相互作用實(shí)現(xiàn)霧化[9]。如圖2所示，液體工質(zhì)從噴嘴中心孔射出，而輔助霧化的壓縮空氣從噴口外側(cè)噴出。氣體、液體在噴嘴出口外的外混區(qū)進(jìn)行較為充分的混合，向下游逐漸發(fā)展成破碎的液絲、液滴。外混式空氣輔助霧化噴嘴普遍利用輔助氣流對(duì)中心液流的直接沖擊作用，使液流破碎并霧化，但是這種設(shè)計(jì)結(jié)構(gòu)容易造成生物樣品的活性損失，為此，在氣流出口處設(shè)計(jì)了特殊的弧形旋流槽道，并通過(guò)與噴口內(nèi)壁的緊配合，強(qiáng)迫帶壓氣流通過(guò)旋流槽噴出，以獲得多股均勻的旋轉(zhuǎn)氣流，并形成強(qiáng)烈的湍流擾動(dòng)。這樣，在不損害生物活性的低流量、低壓力條件下，即可獲得微小的均勻霧化液滴，而且其霧化分布和霧化細(xì)度也可以通過(guò)調(diào)整氣路壓力進(jìn)行適當(dāng)改變，以適應(yīng)多種不同的生物試劑制備需求。

圖2 帶輔助加熱裝置的空氣輔助霧化噴嘴結(jié)構(gòu)

由于空氣輔助霧化噴嘴必須在超低溫環(huán)境下實(shí)現(xiàn)生物樣品的霧化及快速冷凍，因此在噴嘴結(jié)構(gòu)中集成了加熱和測(cè)溫功能的溫控模塊，利用PID控制器進(jìn)行反饋控制，使噴嘴長(zhǎng)期工作于理想的工作范圍，如圖3所示。通過(guò)高導(dǎo)熱加熱環(huán)和外層的保溫外殼，將加熱絲的熱量高效集中傳遞到噴嘴的旋渦器和噴口附近，令噴嘴的霧化質(zhì)量得到穩(wěn)定保障。

圖3 具有控溫功能的空氣輔助霧化噴嘴實(shí)物

1.2 霧化仿真數(shù)學(xué)模型的構(gòu)建

1.2.1 流動(dòng)控制方程和湍流模型

計(jì)算域內(nèi)的氣體流動(dòng)與傳熱受3個(gè)基本物理規(guī)律的支配，即質(zhì)量守恒、動(dòng)量守恒和能量守恒。文中采用雙方程k-ε湍流模型把湍流的脈動(dòng)值附加項(xiàng)與時(shí)均值聯(lián)系起來(lái)，以節(jié)省內(nèi)存與計(jì)算時(shí)間。

1.2.2 液體噴霧模型

噴霧計(jì)算是基于DDM的統(tǒng)計(jì)方法，不考慮全部液滴，只處理具有代表性的統(tǒng)計(jì)樣本——“液滴組”，每個(gè)樣本都代表一定數(shù)目的大小完全相同且沒(méi)有相互作用的液滴[10- 11]。這種方法就是通過(guò)求解這樣的單液滴組的軌跡、動(dòng)量和傳熱傳質(zhì)過(guò)程的常微分方程來(lái)實(shí)現(xiàn)的。對(duì)于氣相，在冷態(tài)流場(chǎng)控制方程的基礎(chǔ)上，用拉格朗日方程計(jì)算網(wǎng)格跟蹤液滴的運(yùn)動(dòng)，將液相對(duì)氣相的干擾以附加源項(xiàng)的形式列入描述氣相的偏微分方程中求解[12- 13]。

1.2.3 噴霧破碎模型

液體從噴嘴噴出后，受到各種力的相互作用，連續(xù)的液柱會(huì)發(fā)生分裂破碎，形成離散的液滴團(tuán)塊，產(chǎn)生射流的破碎。噴霧破碎模型采用的是KHRT模型[14]，同時(shí)考慮了開(kāi)爾文-赫姆霍茲不穩(wěn)定性和瑞利-泰勒不穩(wěn)定性導(dǎo)致的表面波失穩(wěn)特性。

1.2.4 湍流耗散模型

(1)

式中，Rni為對(duì)應(yīng)于每個(gè)矢量分量的介于0、1之間的隨機(jī)數(shù)，erf-1是反高斯函數(shù)。

(2)

1.2.5 液滴固化模型

根據(jù)環(huán)境條件，液體噴霧進(jìn)入冷態(tài)環(huán)境后，會(huì)逐漸冷卻并發(fā)生固化相變。相變伴隨著系統(tǒng)能量的變化。液滴從液體受冷固化時(shí)會(huì)釋放出能量。同時(shí)，液滴固化會(huì)改變液體內(nèi)部的流動(dòng)、傳熱狀態(tài)。

在動(dòng)量方程中增加源項(xiàng)Sy：

(3)

式中：Cmushy為糊狀區(qū)常數(shù)；γ為液滴內(nèi)的液體體積分?jǐn)?shù)(相對(duì)于液滴內(nèi)的液固兩相體系)；ζ為一個(gè)小值，用于避免γ為0時(shí)分母為零(本處取10-5)。

當(dāng)液滴內(nèi)相鄰兩單元的液體全部固化為固體(γ=0)時(shí)，兩個(gè)單元之間的速度梯度為0，

γ=max(0.0，min(1.0，1-(Ts-T)cp/Ll，s))

(4)

式中，Ts為固化溫度，cp為流體比定壓熱容，Ll，s為相變潛熱。

1.3 仿真模型及邊界條件

圖4給出了空氣輔助霧化噴嘴的計(jì)算域和網(wǎng)格劃分結(jié)果。采用RANS+DDM方法計(jì)算時(shí)，圓臺(tái)形計(jì)算域長(zhǎng)60 mm，圓臺(tái)形張角為70°。采用LES+VOF方法計(jì)算時(shí)，噴嘴出口的計(jì)算域長(zhǎng)度為10 mm。RANS仿真的網(wǎng)格尺度為50～500 μm，總網(wǎng)格數(shù)為510萬(wàn)。LES仿真的網(wǎng)格尺度為10～50 μm，總網(wǎng)格數(shù)為2 200萬(wàn)。運(yùn)算平臺(tái)為DELL R730服務(wù)器，CPU為：Intel Xeon E5- 2652V3*2，2.3G主頻，40線程，內(nèi)存64G。

圖4 空氣輔助霧化噴嘴的計(jì)算域和網(wǎng)格劃分

RANS+DDM仿真的邊界條件如下：1)氣體旋流質(zhì)量流量入口條件；2)DDM噴霧入口條件(內(nèi)路噴嘴出口截面)；3)計(jì)算域的環(huán)境邊界設(shè)置為壓力邊界條件；4)噴嘴壁面邊界為熱流密度邊界條件。LES+VOF的邊界條件如下：1)氣體旋流質(zhì)量流量入口條件；2)液路入口質(zhì)量流量邊界條件；3)計(jì)算域的環(huán)境邊界設(shè)置為壓力邊界條件；4)噴嘴壁面邊界為熱流密度邊界條件。液體設(shè)置為物性接近生物溶液的水，額定工況下的液體體積流量為5 mL/min，氣壓為200 kPa，噴嘴溫度為65 ℃，環(huán)境壓力為1個(gè)大氣壓。

2 仿真結(jié)果與分析

2.1 額定常溫工況下的噴霧特性

圖5給出了0.2、0.4、0.6 s時(shí)刻噴霧的發(fā)展過(guò)程。可以看出，初始時(shí)刻液滴由噴嘴噴出，在氣體作用之下，噴霧形成一定的初始張角。在0.6 s時(shí)，噴霧錐角可達(dá)約99°，貫穿距離約為32 mm。在氣動(dòng)力作用下，液滴破碎較為強(qiáng)烈，大直徑液滴主要分布在噴嘴附近和噴霧外緣區(qū)域，而小粒徑液滴從液滴中破碎后向噴霧下游區(qū)域發(fā)展。

圖6給出了0.2、0.4、0.6 s時(shí)刻氣相速度場(chǎng)的分布云圖。結(jié)果顯示，隨著時(shí)間的延長(zhǎng)，氣體經(jīng)旋流槽道進(jìn)入霧化區(qū)域，并且在液體射流外圍產(chǎn)生漩渦氣流，渦流會(huì)導(dǎo)致液體射流表面出現(xiàn)切向應(yīng)力和離心力，法向沖擊會(huì)造成氣液界面的法向應(yīng)力脈動(dòng)，對(duì)液體射流表面和液滴產(chǎn)生復(fù)雜的剪切作用，強(qiáng)化霧化效果。氣體質(zhì)量流量條件下的局部氣流速度峰值可接近400 m/s，強(qiáng)烈的氣流會(huì)對(duì)小液滴產(chǎn)生較為顯著的空間輸運(yùn)作用，導(dǎo)致噴霧形成一定的錐角。

圖7給出了0.2、0.4、0.6 s時(shí)刻噴注場(chǎng)內(nèi)湍動(dòng)能的分布云圖。結(jié)果顯示，噴霧初期，噴嘴外側(cè)較廣區(qū)域都存在較高的湍動(dòng)能，而隨著時(shí)間的增加，湍動(dòng)能迅速減小。噴霧初期氣流初速速度高于液體，氣體先于液體射流噴離噴嘴，在噴嘴出口形成受環(huán)境背壓約束的氣體射流形態(tài)結(jié)構(gòu)。當(dāng)液體噴霧進(jìn)入氣體射流區(qū)域之后，由于氣液的耦合作用，造成動(dòng)能傳遞和能量耗散，距離噴嘴約1 cm以下區(qū)域的氣體湍動(dòng)能被快速削弱。

2.2 近噴孔區(qū)域的氣液射流作用機(jī)制

如圖8所示，在離開(kāi)噴嘴后，空氣輔助霧化噴嘴的外路氣體旋流張角迅速增大，在1 s時(shí)形成了約80°的張角，此時(shí)氣體流動(dòng)的湍動(dòng)能峰值為3.071×104J/kg，液體射流受到氣動(dòng)力作用發(fā)生破碎。由于計(jì)算網(wǎng)格尺度有限，仿真獲得的破碎液滴偏大，但通過(guò)LES結(jié)果還是可以比較清晰地看出射流與氣體旋流的相互作用機(jī)制。

圖7 不同時(shí)刻的湍動(dòng)能分布云圖

(a)湍動(dòng)能分布

(b)液體射流形態(tài)

圖9給出了近噴孔出口區(qū)域的氣體湍動(dòng)能、速度矢量和射流界面的疊加結(jié)果。受氣體旋流的作用，液體射流周圍形成了較為明顯的回流渦團(tuán)。該渦團(tuán)出現(xiàn)在液體射流噴嘴出口的4倍噴嘴直徑范圍內(nèi)?；亓鳒u團(tuán)增大了氣液射流的相對(duì)速度，有利于提高液體射流的破碎程度。根據(jù)結(jié)果可知，當(dāng)前氣體旋流主要通過(guò)兩種機(jī)制對(duì)液體射流進(jìn)行作用：1)增強(qiáng)近噴孔區(qū)域液體射流外緣的氣體湍動(dòng)能，從而促進(jìn)霧化；2)在噴嘴出口區(qū)域的射流外緣形成周向的回流渦團(tuán)，從而促進(jìn)霧化。

圖9 噴嘴出口截面的湍動(dòng)能分布和速度矢量分布

2.3 低溫背景+噴嘴加熱工況的噴霧特性

在霧化計(jì)算域中增加冷背景條件和對(duì)噴嘴進(jìn)行加熱的邊界條件。在20、50、100 W共3種加熱功率下分析加熱條件對(duì)于低溫環(huán)境下霧化的影響，結(jié)果如圖10所示?？梢钥闯觯浔尘碍h(huán)境對(duì)于噴嘴的霧化效率有顯著的影響。由于液流的表面張力增大、黏性增加，其霧化的難度相對(duì)增大。當(dāng)加熱功率偏低時(shí)，在較小的噴口尺寸下，附面層效應(yīng)增大，噴嘴的流量系數(shù)降低，噴霧量減少，液滴數(shù)量顯著下降。同時(shí)，在霧化的發(fā)展過(guò)程中，二次破碎的程度也下降了很多。當(dāng)加熱功率增大至50 W時(shí)，霧化錐角、液滴數(shù)量和貫穿距離均得以改善。但是0.6 s以后，由于低溫的作用，其流量和霧化質(zhì)量出現(xiàn)下降，表明50 W的加熱功率不足以維持霧化的質(zhì)量。當(dāng)繼續(xù)將加熱功率增至100 W時(shí)，霧化質(zhì)量才可以得到較好的保持，形成較為理想的霧化分布和形態(tài)，與常溫條件的霧化水平相當(dāng)。

如圖11(a)所示，當(dāng)加熱功率為20、50 W時(shí)，噴霧錐角均表現(xiàn)出先增加后減小的趨勢(shì)，錐角約為80°。當(dāng)加熱功率為100 W時(shí)，噴霧錐角隨著時(shí)間的延長(zhǎng)逐漸增大，且最大錐角能夠達(dá)到與常溫態(tài)相同的99°。圖11(b)對(duì)比了3種加熱功率下的貫穿距離差，可以看出，隨著加熱功率的增加，噴霧的貫穿距離逐漸增大。當(dāng)加熱功率為20 W時(shí)貫穿距離能夠達(dá)到31.00 mm；當(dāng)加熱功率為50 W時(shí)貫穿距離能夠達(dá)到29.90 mm；當(dāng)加熱功率為100 W時(shí)貫穿距離能夠達(dá)到39.50 mm，相對(duì)于20、50 W加熱功率時(shí)增加了24%左右。

圖10 不同時(shí)刻和不同加熱功率下的噴霧液滴分布云圖

3 試驗(yàn)結(jié)果驗(yàn)證

在圖12所示的0.3 m3試驗(yàn)箱內(nèi)使用TSI APS- 3321型空氣動(dòng)力學(xué)粒度儀進(jìn)行噴霧測(cè)試。該空氣動(dòng)力學(xué)粒度儀可以測(cè)定氣溶膠顆粒的空氣動(dòng)力學(xué)粒徑，并給出氣溶膠數(shù)量濃度、表面積濃度、質(zhì)量濃度的分布情況，可精確、實(shí)時(shí)地對(duì)空氣動(dòng)力學(xué)粒徑在0.5～20 μm的粒子進(jìn)行測(cè)定。使用流量計(jì)和雷弗蠕動(dòng)泵控制液流流量為5 mL/min，使用電子壓力計(jì)控制空氣壓力為200 kPa，在艙內(nèi)噴射10 s以后關(guān)閉艙門，再過(guò)10 s用粒度儀測(cè)試液滴粒徑。

(a)不同加熱功率下的噴霧錐角

(b)不同加熱功率下的貫穿距離

圖12 艙內(nèi)噴霧測(cè)試場(chǎng)景

使用兩種旋渦槽弧度的空氣輔助霧化噴嘴進(jìn)行對(duì)比測(cè)試，從圖13所示測(cè)試結(jié)果來(lái)看，霧化質(zhì)量均能達(dá)到3 μm以內(nèi)。小弧度旋渦槽噴嘴霧化液滴的質(zhì)量平均粒徑為1.04 μm，幾何標(biāo)準(zhǔn)差為1.45 μm。大弧度旋渦槽噴嘴霧化液滴的質(zhì)量平均粒徑為0.863 μm，幾何標(biāo)準(zhǔn)差為1.43 μm。兩者的均勻性相差不大，但足以說(shuō)明更大的旋流半徑可以產(chǎn)生更好的旋流擾動(dòng)，獲得更小的霧化細(xì)度。

噴霧制備生物樣品的過(guò)程中，使用噴嘴的熱控裝置，自動(dòng)控制加熱功率使噴嘴處于預(yù)設(shè)溫度，以保持霧化狀態(tài)。加熱器最大加熱功率設(shè)置為100 W。經(jīng)過(guò)超低溫噴霧冷凍干燥之后，制備成型的生物樣品如圖14所示。所制備的生物樣品尺寸在3～5 μm

(a)小弧度旋渦槽霧化分布結(jié)果

(b)大弧度旋渦槽霧化分布結(jié)果

(a)批量制備生物樣品電鏡圖片

(b)單個(gè)生物樣品電鏡放大圖片

之間，呈較為理想的球型結(jié)構(gòu)，能夠滿足生物樣品制備的要求。

4 結(jié)語(yǔ)

文中通過(guò)仿真分析和測(cè)試試驗(yàn)證明，采用了旋渦槽噴嘴結(jié)構(gòu)的空氣輔助霧化噴嘴可以利用氣體旋流所產(chǎn)生的強(qiáng)烈湍流、回流使中心的液流產(chǎn)生均勻、充分的霧化，同時(shí)不會(huì)因氣體直接沖擊而形成生物活性損失。冷背景環(huán)境對(duì)于噴嘴的霧化效率有很大的影響，因此將熱控系統(tǒng)集成在噴嘴上是非常必要的。只有當(dāng)熱功率達(dá)到一定程度的時(shí)候，才能保證霧化細(xì)度、霧化角度和貫穿距離不發(fā)生下降。文中提出的超細(xì)霧化噴嘴可以大幅提升低溫噴霧冷凍干燥方法制備生物粒子的效率，為提升生物威脅感知和處置能力提供重要的硬件支撐。