宋曉偉 ，郝永佩，朱曉東

1. 山西財經大學資源環(huán)境學院，山西 太原 030006；2. 南京大學環(huán)境學院/污染控制與資源化研究國家重點實驗室，江蘇 南京 210046； 3. 南京大學地理與海洋科學學院，江蘇 南京 210046

近年來霧霾天氣頻發(fā)，中國很多地區(qū)（如京津冀、長三角和汾渭平原地區(qū)）正面臨著嚴峻的大氣污染問題，對人類身體健康和社會經濟發(fā)展造成一定影響（Kan et al.，2012；Zhang et al.，2017；Lv et al.，2019）。另外，隨著中國社會經濟的快速發(fā)展、人民生活質量的提高以及城市化進程的加快，人們對于交通出行的需求也在不斷增加。根據中國統(tǒng)計年鑒（2000；2016），中國民用汽車保有量從1999年的1 452.94 萬輛增加到2015 年的16 284.45 萬輛，17 年間增加了11 倍多（圖1）。機動車保有量的激增導致大量污染物的排放，2015 年全國機動車污染物排放量達4 532.2 萬噸，其中氮氧化物584.9 萬噸，顆粒物56 萬噸，碳氫化合物430.2 萬噸，一氧化碳3 461.1 萬噸（中華人民共和國環(huán)境保護部，2016）。相關研究顯示，機動車排放已成為我中國許多高密度人口城市大氣污染物NOx的主要來源（Sun et al.，2019），特別是在中國東部人口密集區(qū)以及北京、上海等特大型城市，機動車污染物對細顆粒物濃度的貢獻率達到30%左右，在極端不利條件下，甚至達到50%以上（中華人民共和國環(huán)境保護部，2016）。因此，在中國機動車保有量和交通壓力持續(xù)上升的嚴峻背景下，科學評估機動車污染物排放綜合控制策略，是改善空氣質量的當務之急。

圖1 1999-2015 年中國民用汽車保有量 Fig. 1 The vehicle population from 1999 to 2015 in China

機動車污染排放及控制對策研究，其目標在于揭示機動車污染物排放特征及時空分布規(guī)律，并根據污染現(xiàn)狀和環(huán)境管理的需求設立相應的排放控制對策。為應對機動車污染減排，各國陸續(xù)采取包括污染物排放標準、油品質量控制、在用車控制及經濟措施等多種排放控制措施。對機動車污染減排已展開一些研究，如車汶蔚（2010）在建立珠三角機動車污染物排放清單的基礎上，評估了該地區(qū)實施“淘汰黃標車”和“實行新的排放標準”等5 種控制措施減排效果，實行新的排放標準情景的減排效果顯著，削減量達到總污染物排放量的50%，摩托車禁行情景可削減15.6%的VOC 排放量，其他3種減排情景對各種污染物排放削減率在4%—12%之間。Zhang et al.（2013）在構建2005—2009 年廣州市機動車污染物排放清單的基礎上，基于情景分析法對該時期廣州市政府采取的排放控制措施效果進行評價。吉木色等（2013）以北京市為例，評估2011—2020 年各項措施對機動車污染物（CO、NOx、HC 和PM10）減排效果，其中淘汰高排放機動車情景對污染物CO、NOx、HC 和PM10短期削減效果顯著，但中、長期效果較差，綜合情景減排效果令人滿意，2020 年削減率分別達到29.45%、42.54%、28.04%和41.3%。Guo et al.（2016）以京津冀地區(qū)為例，利用情景分析法評估2011—2020年各項措施對機動車污染物CO、NOx、HC 和PM10減排效果，其中淘汰高排放車輛情景短期取得的效果明顯優(yōu)于長期，特別是北京市最為明顯。Menezes et al.（2017）對巴塞羅那市采用不同的交通污染物減排策略實施效果進行評估，發(fā)現(xiàn)使用替代能源與大力發(fā)展公共交通減排效果明顯。王荊玲（2018）在收集不同參數基礎上估算了長三角地區(qū)2015 年機動車污染物排放清單，并對其排放特正展開全面分析，以收集的相關污染控制政策為依據，對2015年提前實施黃標車和老舊車淘汰、提前升級燃油品質和提前實施機動車排放標準等措施下污染物CO、NOx、HC 和PM 減排效果展開評估，黃標車和老舊車淘汰政策污染物減排效果最為明顯，各減排措施下上海市污染物減排效果明顯優(yōu)于其他3 個省，說明未來需要進一步縮短不同省市各減排措施實施時間差，實現(xiàn)真正的區(qū)域協(xié)同治理。綜上所述，已有研究多采用定性或定量的方法對機動車污染物減排效果評估展開研究。近年來，國家頒布眾多措施促進機動車污染減排，有必要對新頒布的減排措施展開研究，并綜合分析不同減排情景下的機動車污染物減排效果。另外，已有研究對各減排措施中新能源車推廣情景缺乏從生命周期的角度展開分析，其減排效果的評估是不夠全面的。

長三角城市群作為中國經濟發(fā)展最快的地區(qū)之一，是中國經濟最具活力、開放程度最高、創(chuàng)新能力最強的地區(qū)，包括上海，江蘇省的南京、無錫、常州、蘇州、南通、鹽城、揚州、鎮(zhèn)江、泰州，浙江省的杭州、寧波、嘉興、湖州、紹興、金華、舟山、臺州，安徽省的合肥、蕪湖、馬鞍山、銅陵、安慶、滁州、池州、宣城26 市。隨著長三角城市群經濟高速發(fā)展，機動車保有量迅猛增長，機動車污染問題表現(xiàn)異常明顯（Huang et al.，2011；Fu et al.，2013）。為應對急劇增長的機動車保有量和排放污染問題，近年來該地區(qū)頒布了一系列法律法規(guī)和控制措施，2015 年4 月長三角地區(qū)制定《長三角區(qū)域協(xié)同推進高污染車輛環(huán)保治理的行動計劃》，要求于2017 年底，全面淘汰黃標車，并加快國Ⅰ、國Ⅱ等老舊車輛的淘汰，憑借長三角地區(qū)大氣污染防治協(xié)作平臺和專項工作機制，擴大長三角地區(qū)高污染車輛限行范圍，嚴格檢測機動車排放，強化黃標車和老舊車數據共享，并實現(xiàn)異地協(xié)同監(jiān)管執(zhí)法；上海市2018 年7 月印發(fā)《上海市清潔空氣行動計劃(2018—2022)》、江蘇省2018 年9 月印發(fā)《江蘇省打贏藍天保衛(wèi)戰(zhàn)三年行動計劃實施方案》、浙江省2018 年10 月印發(fā)《浙江省打贏藍天保衛(wèi)戰(zhàn)三年行動計劃》、安徽省2018 年9 月印發(fā)《安徽省打贏藍天保衛(wèi)戰(zhàn)三年行動計劃實施方案》中均明確提出防治機動車污染的具體措施，包括加強機動車管理、大力發(fā)展公共交通、優(yōu)化交通結構、實施更嚴格的新車排放標準和燃油品質、大力推廣新能源汽車、實施道路暢通工程以及加快淘汰黃標車和老舊車輛等。據此本研究構建1999—2015 年長三角城市群機動車污染物CO、NMVOC、NOx、PM2.5、PM10、CO2、CH4、N2O、NH3和SO2排放清單，為區(qū)域污染物排放清單的完整性和空氣質量模式模擬的準確性提供數據支撐；在建立機動車污染物排放清單的基礎上，設定8 種污染物減排情景，評估其減排效果，并采用生命周期的評價方法對其中新能源車推廣情景進行科學評估，旨在為區(qū)域機動車污染治理提供科學決策依據，對輔助決策者快速篩選出最優(yōu)的控制方案具有一定的科學參考價值和現(xiàn)實性。

1 研究方法

1.1 排放清單建立

機動車污染物排放清單基于機動車保有量、排放因子和年均行駛里程數據通過式（1）計算求得：

其中，m 為長三角城市群26 個城市；n 為污染物（CO、NMVOC、NOx、PM2.5、PM10、CO2、CH4、N2O、NH3和SO2）；i 為機動車類型（輕型客車-PC、輕型貨車-LDV、重型客車-BUS、重型貨車-HDT 和摩托車-MC）；j 為1999—2015 年機動車實施的排放標準；Qm,n為m 區(qū)域n 類污染物的排放量，t·a-1；Pm,i,j為m區(qū)域內i 種車型在j 種排放標準下保有量，輛；VKTm,i為m 區(qū)域i 種車型年平均行駛里程，km·a-1；EFi,j,n為i 種車型在j 種排放標準下n 類污染物的排放因子，g·(km·輛)-1。

1.1.1 機動車保有量

本研究所需要的1999—2015 年長三角城市群各城市各類型機動車保有量數據來自相應的統(tǒng)計年鑒（上海市統(tǒng)計年鑒，2000—2016；江蘇省統(tǒng)計年鑒，2000—2016；浙江省統(tǒng)計年鑒，2000—2016；安徽省統(tǒng)計年鑒，2000—2016；中國汽車工業(yè)年鑒，2000—2016）。本研究假定一旦新的排放標準實施，當年生產的機動車必須嚴格符合新的排放標準（Wang et al.，2008；Huo et al.，2011；Sun et al.，2016）。

本研究參照已有文獻的方法（Cai et al.，2007；Sun et al.，2016），根據各個城市每年的新車注冊量、機動車存活率以及各類機動車實施不同排放標準的時間計算各年份各類車型在不同排放標準下的保有量，具體計算方法如式（2）所示：

其中，Nm,i,j代表區(qū)域m 車型為i 在排放標準j下的機動車新注冊量（S0—S5 代表排放標準國0—國Ⅴ）；Pm,i,total代表在區(qū)域m 內車型i 的全部的機動車保有量；k 代表新車注冊年份；y 代表所研究年份；n 代表排放標準j 執(zhí)行時長；r 代表機動車存活率（Sun et al.，2016）。

本研究采用分類預測法對長三角城市群各城市2016—2025 年機動車保有量進行預測。研究表明輕型客車保有量的變化符合Gompertz 模型曲線，機動車保有率隨著人均收入的增加呈現(xiàn)S 型曲線增長（Dargay et al.，1997，1999）。本研究輕型客車采用Gompertz 模型進行預測，重型客車、輕型貨車、重型貨車和摩托車分別應用回歸曲線擬合方法進行預測。首先構建Gompertz 曲線方程表達式：

其中，V(x)為輕型客車保有率，輛·千人-1；x為人均可支配收入，yuan·person-1；γ 為輕型客車保有率的飽和水平，其取值參考相關文獻（吉木色等，2013；Guo et al.，2016），本研究選取0.6；α、β 為模型待估參數，其估算方法為利用1999—2015 年的輕型客車保有率（輕型客車保有量除以人口數據）與當年的人均可支配收入進行數據擬合得到。根據1999—2015 年人均可支配收入預測未來年份（2016—2025 年）26 個城市的人均可支配收入均值，運用式（3）可預測得到未來10 年各個城市的輕型客車保有率。通過GM (1, 1)灰色模型法，預測未來10 年各個城市的人口數量，進而計算得到2016—2025 年各個城市的輕型客車保有量，將所得數據與回歸曲線擬合得到的相應年份的重型客車、輕型貨車、重型貨車和摩托車預測值，從而得到長三角城市群2016—2025 年的機動車保有量預測值（圖2）。采用同樣的方法預測出各個城市2016—2025 年的新車注冊量，并根據機動車存活率計算出未來各年份各車型的年齡分布情況，并同樣假定車輛按照注冊年份實施對應的排放標準，依此來確定長三角城市群各個城市未來2016—2025 年實施各排放標準的機動車數量。

圖2 2016-2025 年長三角城市群機動車保有量預測圖 Fig. 2 The prediction chart of vehicle population of the Yangtze River Delta from 2016-2025

1.1.2 年均行駛里程

中國機動車年均行駛里程數據并沒有官方公布的統(tǒng)計數據，本研究1999—2015 年年均行駛里程數據根據已有研究結果（He et al.，2005；Cai et al.，2007；胡迪峰，2008；林秀麗等，2009；鄧君俊，2011；Lang et al.，2014），并參考對中國不同區(qū)域與發(fā)展規(guī)模城市研究中的年均行駛里程數據（王岐東等，2007；Huo et al.，2012；姚志良等，2012），對缺失數據的城市選取相近經濟發(fā)展水平、機動車保有量等的城市進行合理假設（Huang et al.，2011），而對于中間年份缺失的數據采用線性插值法獲得（Lang et al.，2012）。

本研究對2016—2025 年長三角城市群各城市不同類型機動車年均行駛里程數據的預測，根據已有研究可知輕型客車年均行駛里程數據與其保有率呈現(xiàn)顯著相關（Huo et al.，2012），而重型客車、輕型客車和重型貨車年均行駛里程數據與商業(yè)活動有較大關系。根據1999—2015 年長三角城市群各城市機動車年均行駛里程數據，建立年均行駛里程與輕型客車保有率的相關關系（指數相關性），并結合前文運用Gompertz 曲線預測得到的2016—2025 年輕型客車保有率，從而獲得2016—2025 年輕型客車年均行駛里程數據；采用彈性系數法建立重型客車、輕型貨車和重型貨車的年均行駛里程年均增長率與GDP 年均增長率的彈性系數，并結合中國社會科學院等對中國未來GDP 潛在增長率的相關預測，合理預測2016—2025 年各城市的GDP增長率，從而獲得三類機動車2016—2025 年的年均行駛里程數據。摩托車由于各城市“限摩”措施的相繼頒布實施，預測未來幾年摩托車年均行駛里程呈下降趨勢。單車年均行駛里程結果如表1 所示。

1.1.3 排放因子

本研究采用COPERT Ⅳ（v11.2）模型估算1999—2015 年長三角城市群各城市各類型機動車污染物排放因子。COPERT Ⅳ模型需要輸入的參數主要包括車輛類型、平均行駛速度和氣象數據等，各類型機動車平均行駛速度數據來源于相關文獻研究結果（謝紹東等，2006；Cai et al.，2007；Wang et al.，2009，2010；鄧君俊，2011；Lang et al.，2012；田軍，2013）；燃料參數來自國家和地方車用燃油標準；相對濕度和月最高低氣溫來自中國氣象科學數據共享服務網。

對各城市不同類型機動車污染物排放因子的預測，在對模型所需的各個參數的預測基礎上，采用COPERT Ⅳ模型對排放因子進行估算（王聰，2015）。對汽油、柴油的消耗量采用線性回歸擬合方法進行預測；對短時間以月為單位的溫度和濕度的預測暫時沒有理想的預測方法，本文假定未來10年各月份最高溫度為1999—2015 年相應月份最高溫度的均值，最低溫度為相應月份的最低溫度的均值，濕度為相應月份的均值。結合上述預測并參考已有研究（蔡皓等，2010；車汶蔚，2010；張少君，2014；），通過相關資料調研和修正，估算得到了2016-2025 年機動車污染物排放因子。

1.2 情景分析

1.2.1 基準情景（Business as usual，BAU）

基準情景指維持現(xiàn)有污染物排放標準與控制措施，不再實施其他額外減排措施并保持機動車自然淘汰的情景，據此可以評估其他兼顧額外減排措施情景的實施效果。

1.2.2 提高排放標準情景（High standard replacement，HSR）

根據中國環(huán)境保護部門在機動車污染物排放控制標準方面的實施力度和長三角城市群今后可能實施更加嚴格的機動車污染物排放標準計劃設定提高排放標準情景（表2），并且假設其他控制措施不變，與基準情景保持一致。

表1 機動車年均行駛里程預測值 Table 1 The predicted value of the vehicle kilometers traveled km·a-1

表2 機動車污染物排放標準實施時間 Table 2 Implementation timetable of vehicular emission standards

1.2.3 提升燃油品質情景（Raising fuel standards，RFS）

新的油品質量標準的頒布實施可為機動車污染減排帶來立竿見影的效益，車用油品中硫含量對機動車污染減排至關重要。基于長三角城市群各城市相關部門對車用油品標準實施時間的計劃預測油品中硫含量，上海、江蘇和浙江各城市汽油車和柴油車分別于2015 年實施國Ⅴ標準，2018 年實施國Ⅵ標準；安徽省各城市汽油車和柴油車分別于2017 年實施國Ⅴ標準，2019 年實施國Ⅵ標準。各類型機動車保有量、年均行駛里程數據與基準情景保持一致，通過輸入新的燃油標準參數計算獲得排放因子。

1.2.4 淘汰高排放車情景（Eliminate substandard vehicles，ESV）

對黃標車和高污染車輛的淘汰是減少機動車污染物排放的有效措施，因此針對長三角城市群未來淘汰高排放車輛設定相應情景（表3）。各類型機動車年均行駛里程數據與基準情景保持一致，通過淘汰機動車車隊中低排放標準的車輛從而計算得出新的機動車污染物平均排放因子，同時為了保證機動車保有量不變，每年淘汰機動車數量用當年最新的排放標準機動車替代。

1.2.5 大力發(fā)展公共交通情景（Public transport priority，PTP）

大力發(fā)展公共交通能夠有效提升居民使用公共交通出行的比例，減少輕型客車和摩托車的使用次數，從而減少輕型客車和摩托車的年均行駛里程。根據已有研究得出輕型客車年均行駛里程隨著公共交通出行比例的提高以每年1%以上的比例下降，由于“限摩”令的實施，假設摩托車年均行駛里程以每年2%以上的比例下降，本研究按照此方法，長三角城市群對公共交通發(fā)展加大建設和補貼力度，到2025 年輕型客車和摩托車的年均行駛里程相對于基準情景分別減少10%和20%。

1.2.6 推廣新能源車情景（Alternative energy replacement，AER）

推廣新能源車是減少機動車能源消耗、污染物排放的有效手段。中國電力很大比例來源于煤炭發(fā)電，對于電動車的推廣如果考慮上游階段污染物排放，其污染物減排效益勢必會大打折扣，引入生命周期評價方法對電動車開展研究十分必要，本研究分別設定保守新能源車推廣情景（conservative alternative energy replacement，CAER）和激進新能源車推廣情景（ radical alternative energy replacement，RAER），評估電動車、混合動力車和天然氣汽車污染物減排效果。對于保守新能源車推廣情景：假設到2025 年90%公交車都使用替代燃料與先進動力車輛技術，其中60%公交車使用電力驅動，30%公交車使用混合動力，10%公交車使用天然氣。到2025 年30%的輕型客車燃油使用電動車替換情景，20%的輕型客車燃油使用混合動力車替換情景。激進新能源車推廣情景，情景設置與保守新能源車推廣情景一致，其中電動車上游電力為清潔能源提供。

本研究參考已有的研究（蔡皓等，2010；張少君，2014；車汶蔚，2010；宋國華等2007；劉宏等，2007；周昱等，2010）獲取混合動力車和天然氣車污染物排放因子，混合動力車和天然氣車年均行駛里程數據與基準情景相同，根據以上參數估算長三角城市群各城市混合動力車和天然車污染物排放量。

本研究基于美國阿貢國家實驗室開發(fā)的GREET 模型和已有的研究對電動車進行生命周期分析（李書華，2014；于明霞，2014；王人潔，2015）。

表3 高排放車輛淘汰時間表 Table 3 Elimination deadline of higher emission vehicles

（1）能源消耗量估算

中國最主要的發(fā)電方式為燃煤發(fā)電，本研究燃料生命周期研究重點關注燃煤發(fā)電過程中污染物排放。中國電力行業(yè)近年來發(fā)展迅速，總發(fā)電量逐年遞增，相關文獻資料顯示中國電力行業(yè)2025 年發(fā)電總量為8.47 萬億千瓦時（吳敬儒，2015），采用全國平均電力構成分析電力構成比例，已有研究得出到2025 年中國煤電比例為60%（姜克雋等，2009），在此基礎上對長三角城市群設置相對應的煤電比例。而上游電廠能源消耗和污染物排放與發(fā)電效率密切相關，根據國際能源署報告（IEA，2013），預測中國2025 年燃煤發(fā)電效率為38%，假設研究區(qū)域與全國燃煤發(fā)電效率相同，發(fā)電效率的計算公式如下：

式中，α 為燃煤發(fā)電效率，%；γ 為燃煤發(fā)電總耗標準煤量，kg；π 為標準煤低位發(fā)熱量，J·kg-1；β 為燃煤發(fā)電量，kWh；μ 為電熱轉換系數，J·kWh-1。

（2）污染物排放量計算

對于污染物CO2排放量的計算采用碳平衡法求得，CO2排放量由直接排放的CO2和間接排放的CO2加和求得，其中燃燒之前燃料中的碳減去燃燒產物VOC、CO 和CH4中的碳為直接排放的CO2中的碳，而間接排放的CO2需考慮由VOC 和CO轉化所得（王人潔，2015）。

對于污染物CO、NMVOC、NOx、PM2.5、PM10、CH4、N2O 和SO2排放量的計算，除去非燃燒排放和揚塵污染，只對燃燒排放進行研究。另外，由于污染物NH3排放因子的測量非常困難，且壽命較短，測量過程中還有吸附，本研究暫不考慮上游階段污染物NH3的排放，污染物SO2基于硫平衡法計算求得（李書華，2014）。對于其余污染物根據以下公式計算求得：

式中，NWTTi是第i 類污染物的燃燒排放量，g·km-1；EFi,j,k是i 類污染物排放因子，kg·kJ-1；Mj,k 是燃料消耗量，kJ·km-1。而Mj,k由以下公式求得：

式中，M 是總能源消耗量，kJ·km-1；P 是燃料所占比例；T 是控制技術所占比例；i 為污染物種類；j 為燃料類型；k 為控制技術類型。

根據以上方法，估算長三角城市群輕型客車和重型客車上游階段單車污染物的排放量（表4）。

1.2.7 摩托車限行情景（Eliminate motorcycles，EMC）

摩托車是機動車污染物主要貢獻車型之一，根據各城市市區(qū)人口與郊區(qū)人口的比例關系來確定摩托車淘汰量（車汶蔚，2010），假設到2020 年長三角城市群各城市中心城區(qū)全面禁止摩托車出行，機動車排放標準等控制措施不變，機動車污染物排放因子、其他類型機動車保有量與基準情景保持一致。

1.2.8 綜合情景（Integrated scenario，IS）

綜合情景分為保守綜合情景（conservative integrated scenario，CIS）與激進綜合情景（radical integrated scenario，RIS），保守綜合情景是將所有控制措施進行有效結合，其減排措施效果在以上單項控制措施的基礎上計算得到的。激進綜合情景在保守綜合情景的基礎上，考慮了新能源汽車中電動車電力來源為清潔能源，別的情景設置與保守綜合情景一致。

2 結果和討論

2.1 機動車污染物排放清單

根據機動車污染物排放清單的構建方法，計算得到長三角城市群1999-2015 年機動車污染物排放清單（圖3），并對其時間變化趨勢進行分析。

長三角城市群機動車CO 和NMVOC 排放量從1999 年308.14 萬噸和37.39 萬噸增長到2003年的398.65 萬噸和55.44 萬噸，年均增長率為7.04%和8.4%，由于新的排放標準等措施的實施，2003 年之后開始下降，2015 年分別為126.82 萬噸和25.56 萬噸。

1999-2015 年機動車污染物NOx、PM2.5和PM10排放量總體呈現(xiàn)上升趨勢，2015 年這3 種污染物的排放量分別為86.55、3.81、4.27 萬噸，相對于1999年分別增加194%、47.49%、57.56%。近幾年排放量有所下降，與實施新車排放標準、匹配的油品標準和對黃標車采取提前淘汰鼓勵政策等有關。

研究期間，機動車污染物CO2排放量增長趨勢明顯，1999 年CO2排放量為3 234.97 萬噸，到2015年CO2排放量增加到21 578.74 萬噸，增長567%，CO2排放量增長趨勢迅猛說明中國頒布實施的燃料標準對機動車污染物CO2的減排效果不是很理想。1999—2015 年期間污染物CH4排放量總體呈現(xiàn)先增長后下降的趨勢，從1999 年的1.72 萬噸增加到2007 年的3.0 萬噸，年均增長率為7.4%，之后開始逐年下降，2015 年CH4排放量下降到1.94 萬噸。1999—2015 年污染物N2O 排放量總體呈現(xiàn)增長的趨勢，1999 年排放量為0.979 千噸，2015 年為3.75千噸，相對于1999 年排放量增加283%，其中2009—2010 年間排放量由8.485 千噸下降到3.763 千噸，原因是新的燃油標準的頒布實施，使得機動車燃油質量提升，燃油中的硫含量會對車輛的N2O 排放產生較大的影響，使用含硫量較低的燃油是降低車輛N2O 排放的重要手段之一（Sun et al.，2016）。

表4 2025 年長三角城市群上游階段單車污染物排放量 Table 4 The single vehicle emissions in the upstream phase of the Yangtze River Delta urban agglomeration in 2020 g·kg-1

圖3 1999—2015 長三角城市群機動車污染物時間變化趨勢 Fig. 3 Vehicular emission trends in the Yangtze River Delta urban agglomeration from 1999 to 2015

1999—2015 年機動車污染物NH3的排放量增長幅度相對于別的污染物是最大的，由1999 年的0.34 千噸增長到2015 年的13.79 千噸，相對于1999年排放量增加4 004%。在中國，灰霾環(huán)境問題主要來自PM2.5（Chan et al.，2008），污染物NH3對PM2.5的形成和增長至關重要，然而目前政府與社會對污染物NH3的關注程度是遠遠不夠的，因此今后要加大對機動車污染物NH3的減排力度。污染物SO2排放量的多少主要是由燃油中的硫含量與機動車數量所決定（Lang et al.，2016），從圖3 可知，研究期間SO2排放量變化趨勢與別的污染物有所不同，主要是因為1999—2015 年頒布的燃油標準中硫含量的不斷變化造成的。研究期間，SO2排放量總體呈增長趨勢，但2001—2002 年和2010—2011年這兩個時期下降趨勢明顯，由2001 年的8.20 萬噸下降到2002 年的4.11 萬噸和由2010 年的9.18萬噸下降到2011 年的2.36 萬噸，下降率分別為49.9%和74.2%。

2.2 不同控制情景減排效果比較

根據上述不同減排情景設置計算得到各情景2025 年長三角城市群機動車污染物CO、NMVOC、NOx、PM2.5、PM10、CO2、CH4、N2O、NH3和SO2排放量，并與基準情景排放量（105.32、23.65、85.96、3.86、4.81、37 452.24、1.73、0.51、1.05、4.13 萬噸）進行對比。

圖4 各減排情景下CO 和NMVOC 的排放量 Fig. 4 CO and NMVOC emissions under the different scenarios

2025 年長三角城市群各減排情景下機動車污染物CO 和NMVOC 排放量相對于基準情景都有所降低（圖4），其中，保守新能源車推廣情景與激進新能源車推廣情景與別的單獨情景相比減排效果較為理想，相對于基準情景分別削減了12.69%和18.85%與13.66%和20.03%，這兩種減排情景下的削減比例相差較小，說明污染物CO 和NMVOC 是由車輛行駛階段主導的污染物，受上游階段電力來源的變化影響不大。保守綜合情景與激進綜合情景即將所有單獨控制措施進行有效結合，減排效果最為理想，污染物CO 和NMVOC 排放量分別削減了26.91%和31.49%與27.84%和32.61%。

長三角城市群各減排情景下機動車污染物NOx排放量相對于基準情景都有所下降（圖5），其中淘汰高排放車輛情景減排效果相對于別的單獨減排情景最為理想，比基準情景下降14.41%，由于新能源車（電動車、混合動力車和天然氣汽車）對于污染物NOx有較好的減排效果，保守新能源車推廣情景與激進新能源車推廣情景排放量相對于基準情景分別削減7.65%和12.91%。另外，實施保守綜合情景與激進綜合情景污染物NOx減排效果較為理想，分別削減16.57%和21.63%。雖然淘汰高排放車輛情景對于污染物NOx有比較明顯的減排效果，但需要與別的單獨措施情景進行有效結合，以達到理想的減排效果。大部分單獨減排情景下PM2.5排放量相對于基準情景有所降低，但保守新能源車情景 PM2.5排放量相對于基準情景反而增加了19.81%，這是由于PM2.5排放量是由上游階段所主導的，而中國電力來源主要為煤炭發(fā)電，加之新能源車情景設置中推廣電動車數量相對于別的新能源車型要高，因此帶來了較高的PM2.5排放。雖然發(fā)展天然氣汽車能夠有效降低污染物PM2.5排放量，但是其減排效果被電動車上游階段所排放的污染抵消，因此未來需要使用更高比例的清潔能源來為電動車提供電力。各減排情景對污染物PM10的減排效果與PM2.5相類似，其中，保守新能源車推廣情景與基準情景排放量相比增加了20.07%，雖然推廣天然氣汽車能夠減少PM10的排放量，卻被電動車上游階段所帶來的高排放量所抵消；考慮電動車上游電力來源為清潔能源的激進新能源車推廣情景的減排效果比較理想，相對于基準情景削減15.48%。

圖5 各減排情景下NOx、PM2.5和PM10的排放量 Fig. 5 NOx, PM2.5, and PM10 emissions under the different scenarios

長三角城市群各減排情景下機動車污染物CO2排放量相對于基準情景都呈現(xiàn)出不同程度的下降（圖6），其中保守新能源車推廣情景和激進新能源車推廣情景相對于別的單獨情景減排效果最為理想，相對于基準情景分別削減了7.9%和20.56%，這兩種減排情景減排效果差別較大，原因是電動車上游階段CO2排放量較高，抵消了混合動力車與天然氣汽車對污染物CO2的減排優(yōu)勢。另外，保守綜合情景與激進綜合情景減排效果都比較理想，分別削減了12.53%和24.61%。淘汰高排放車輛情景下污染物CH4減排效果最為明顯，相對于基準情景排放量削減12.49%，而保守新能源車推廣情景和激進新能源車推廣情景相對于基準情景排放量分別增加11.38%和3.71%，原因與推廣天然氣汽車有關，因此未來需要對天然氣汽車的推廣全面考量其排放的利弊。提升油品質量情景下污染物N2O 排放量相對于基準情景削減13.61%，其原因是新的燃油標準的頒布實施，使得機動車燃油質量提升，燃油中的硫含量會對車輛的N2O 排放產生較大的影響，使用含硫量較低的燃油是降低車輛N2O 排放的重要手段之一（Sun et al.，2016），激進新能源車推廣情景減排效果相對于別的單獨措施情景最為理想，相對于基準情景排放量下降18.31%。隨著新的污染物排放標準的頒布實施，重型貨車與重型客車污染物N2O 排放因子出現(xiàn)增長（國Ⅳ—國Ⅵ）（蔡皓等，2010），提高排放標準情景相對于基準情景排放量反而增加1.74%。

圖6 各減排情景下CO2、CH4和N2O 的排放量 Fig. 6 CO2, CH4, and N2O emissions under the different scenarios

長三角城市群各減排情景下的機動車污染物NH3排放量相對于基準情景都呈現(xiàn)出不同程度的下降趨勢（圖7），除了提升油品質量情景相對于基準情景NH3排放量增加8.82%。原因為機動車為了減少NOx排放，大量使用三元催化器，可以將NOx還原成為氮氣，但實際上這個過程非常容易還原成NH3；在油品質量標準較低的階段，三元催化器作用不到位，因此不會產生大量的NH3排放，而隨著油品質量的提高，NH3排放量反而出現(xiàn)增加（王躍思等，2014）。在中國灰霾環(huán)境問題主要來自PM2.5（Chan et al.，2008），而機動車所排放出來的大量污染物NH3對PM2.5的形成和增長至關重要，因此需要加大對NH3的減排力度。提升油品質量情景下污染物SO2的排放量相對別的單獨措施情景下降幅度最大，下降93.64%，原因為污染物SO2排放量的多少主要是由燃油中的硫含量與機動車數量所決定的（Lang et al.，2016），而保守新能源車推廣情景相對于基準情景排放量反而增加221.51%，這是由于電動車上游電力主要來源于燃煤發(fā)電，雖然推廣天然氣汽車能夠減少污染物SO2的排放，但其減排效果被電動車上游階段SO2排放所抵消，而考慮清潔能源為電動車提供電力的激進新能源車推廣情景減排效果相對于保守新能源車推廣情景理想很多。

圖7 各減排情景下NH3和SO2的排放量 Fig. 7 NH3 and SO2 emissions under the different scenarios

2.3 不確定性分析

本研究應用COPERT 模型估算長三角地區(qū)機動車污染物排放清單，考慮到模型的估算在一定程度上會簡化復雜的排放過程，例如雖然利用模型模擬時考慮了車輛的行駛狀況，但每個車輛在不同行駛條件下的行駛狀況無法完全被模擬，導致計算得到的排放因子存在一定的不確定性；此外，機動車數量計算過程中，采用的車輛存活率是參考國家級層面的車輛存活率，以及年均行駛里程數據主要參考已有文獻，這些計算方法均會導致估算的排放清單存在一些不確定性。

本研究選用蒙特卡洛方法估算機動車排放清單的不確定性，該模型模擬需設置機動車數量、年均行駛里程和排放因子的概率分布和變異系數。由于機動車數量主要來自于相應的統(tǒng)計年鑒，1999-2015 年間的機動車數量設置為變異系數為5%的正態(tài)分布，未來年的機動車數量設置為變異系數為10%的正態(tài)分布。年均行駛里程數據參考已有研究（Zhao et al.，2011）對年均行駛里程的不確定性研究，設置1999—2015 年間年均行駛里程服從變異系數為10%的正態(tài)分布，未來年的數據服從變異系數為20%的正態(tài)分布。排放因子的變異系數參考應用COPERT 模型計算排放因子的已有研究（Lang et al.，2014），假設污染物CO、NMVOC 和NOx服從變異系數為17%的對數正態(tài)分布，顆粒污染物PM2.5、PM10服從變異系數為34%的對數正態(tài)分布，由于已有研究中對溫室氣體CO2、CH4和N2O 以及有毒有害氣體NH3和SO2的不確定性研究較少，本研究假設其全部服從變異系數為30%的對數正態(tài)分布。試驗次數是直接影響機動車數量估算的另一個重要參數，為了確保結果的正確性，本研究將試驗次數設為100 000。

全部的機動車污染物CO、NMOVC、NOx、PM2.5、PM10、CO2、CH4、N2O、NH3和SO2在95%置信水平下的平均不確定性估算范圍分別為-14%—19%、-23%—31%、-21%—27%、-29%—43%、-29%—43%、-30%—49%、-29%—47%、-33%—58%、-44%—80%、-28%—39%。雖然估算結果存在一些不確定性，但對不同控制策略下的污染物減排潛力的估算仍然對長三角地區(qū)空氣污染控制的研究具有一定的參考價值。

3 結論

本研究采用COPERT Ⅳ模型估算長三角城市群26 個城市1999—2015 年機動車各類污染物CO、NMVOC、NOx、PM2.5、PM10、CO2、CH4、N2O、NH3和SO2排放因子，建立排放清單。在此基礎上，設立8 種減排情景并對2025 年各減排情景的實施效果展開研究。結果顯示：

污染物CO、NMVOC、NOx和CO2各減排情景下排放量較基準情景均有所下降，但削減量存在很大的差異性；除提升燃油品質情景外，其余減排情景下機動車污染物NH3排放量相對于基準情景有所下降，由于NH3對PM2.5的形成和增長有明顯的促進作用，因此在提升燃油品質的同時需加大對NH3的減排力度；保守新能源車推廣情景和激進新能源車推廣情景下污染物CH4的排放量相對于基準情景有所增加，表明天然氣汽車在溫室氣體減排方面并不占優(yōu)勢，未來對天然氣汽車的推廣需全面考量其排放的利弊；機動車污染物PM2.5、PM10和SO2排放主要由上游主導的污染物排放，而中國電力很大比例來源于燃煤發(fā)電，因此針對這3 種污染物的保守新能源車推廣情景減排效果不容樂觀，而考慮清潔能源為電動車提供電力來源的激進新能源車推廣情景，其排放量相對于保守新能源車推廣情景下降趨勢明顯。

單一污染控制政策的減排效果比較有限，而所有政策疊加的減排效果則非?？捎^，因而長三角地區(qū)未來對機動車污染控制仍需采用綜合的機動車污染控制政策，多方面多角度地控制機動車污染排放量，進一步縮短不同城市各政策實施的時間差。以上海市作為核心區(qū)域，在推動機動車污染控制政策實施的同時，輻射帶動其他城市的機動車污染控制水平，進而同步高效的開展區(qū)域內機動車污染防治工作，真正落實區(qū)域協(xié)同治理。