盧錦程,段鈺鋒*,趙士林,白李一,陳 聰,李春峰,陶 君

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600MW燃煤電廠痕量元素排放特性實(shí)驗(yàn)研究

盧錦程1,段鈺鋒1*,趙士林1,白李一1,陳 聰1,李春峰1,陶 君2

(1.東南大學(xué)能源與環(huán)境學(xué)院,能源熱轉(zhuǎn)化及其過程測(cè)控教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,江蘇 南京 210096；2.大唐環(huán)境產(chǎn)業(yè)集團(tuán)股份有限公司,北京 100097)

使用USEPA Method 29方法對(duì)600MW燃煤電廠SCR、ESP和WFGD前后4個(gè)測(cè)點(diǎn)進(jìn)行煙氣痕量元素同時(shí)取樣,研究了12種痕量元素(Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、As、Mo、Cd、Sb、Ba、Pb)的排放特性.結(jié)果表明:整個(gè)電廠系統(tǒng)、鍋爐、SCR、ESP和WFGD中痕量元素的質(zhì)量平衡率都在可接受范圍內(nèi),實(shí)驗(yàn)結(jié)果準(zhǔn)確可靠.這12種痕量元素主要分布于ESP飛灰中,相對(duì)分布率為69.97%~98.79%.底渣中痕量元素的相對(duì)富集指數(shù)在0.04~0.51之間, ESP飛灰中痕量元素的相對(duì)富集系數(shù)在0.3~1.23之間.ESP飛灰中的As、Cd和Pb以及WFGD廢水中的Mn、Co和Ni可能會(huì)對(duì)土壤和地下水產(chǎn)生污染,需要引起關(guān)注.12種痕量元素向大氣中的排放濃度位于0.02~12.57μg/m3之間,排放因子位于的0.01~2.13g/1012J之間,Ni、As、Cd和Pb 這4種元素的排放濃度分別達(dá)到2.04、0.13、0.02和3.35μg/m3,都遠(yuǎn)超歐盟空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)中的排放限值,需要加以重視進(jìn)行限制.

燃煤電廠；痕量元素；環(huán)境；相對(duì)富集系數(shù)；排放因子

目前,煤炭是我國(guó)最主要的化石燃料,預(yù)計(jì)到2020年,我國(guó)的煤炭消耗量將達(dá)到30.9~34.9億t[1],這其中近乎一半的煤炭消耗將會(huì)被直接用來燃燒發(fā)電.如此大量的煤炭用于發(fā)電會(huì)產(chǎn)生CO2、SO2及NO等污染性氣體,同時(shí)也會(huì)排放出大量如Hg、As、Pb等有毒有害的痕量元素.雖然痕量元素在煤中含量很低,通常都低于100μg/g[2],但是痕量元素可以對(duì)人類健康和環(huán)境產(chǎn)生巨大的危害,已經(jīng)引起了世界范圍的廣泛關(guān)注[3-4].早在1990年美國(guó)就頒布了潔凈空氣法案(CAAA)將As、Cr、Pb、Sb、Hg、Ni、Se、Cd、Be、Co和Mn這11種有毒痕量元素列為重點(diǎn)有毒空氣污染物[5].在中國(guó)痕量元素污染事件常有發(fā)生,包括廣東和四川的Pb污染,山東省的As污染和湖南省的Cd污染[6].

目前,關(guān)于燃煤電廠痕量元素的排放,國(guó)內(nèi)外學(xué)者都已經(jīng)進(jìn)行了相關(guān)研究.Goodarzi等[7]在一臺(tái)150MW燃用加拿大西部煙煤的電廠上研究了As、Cd、Cr、Pb、Ni和Hg等痕量元素在燃煤、飛灰以及煙囪中的分布及形態(tài).Lopezanton等[8]在西班牙選擇兩臺(tái)燃煤機(jī)組研究了操作條件對(duì)痕量元素遷移的影響.Querol等[9]和Meij[10]則研究了痕量元素在燃煤電廠底渣、除塵器飛灰、FGD進(jìn)出口顆粒中的分布規(guī)律,其中Meij[10]提出了痕量元素的相對(duì)富集系數(shù)這一評(píng)價(jià)指標(biāo).洪全[11]對(duì)重慶某電廠飛灰和底渣中的痕量重金屬元素的含量和形態(tài)進(jìn)行了研究.王超等[12]利用承重撞擊器采樣系統(tǒng)對(duì)北京某燃煤熱電廠SCR前、ESP前和FGD前顆粒物進(jìn)行采集,研究了痕量元素在機(jī)組煙道沿程上的遷移特性.Tang等[13]對(duì)中國(guó)淮南某燃煤電廠進(jìn)行燃煤、底渣、飛灰、脫硫產(chǎn)物進(jìn)行同時(shí)取樣,獲得了ESP和FGD對(duì)痕量元素的脫除效率.趙士林等[14]考察了320MW燃煤機(jī)組中痕量元素的分布、協(xié)同脫除以及煙囪中的排放.但是這些燃煤電廠痕量元素的研究多關(guān)注于痕量元素在煤燃燒固體產(chǎn)物中的分布、富集等特性.煙氣中痕量元素濃度的直接測(cè)量對(duì)于獲得燃煤電廠對(duì)空氣中痕量元素污染情況非常重要,然而這方面的研究很少.此外,鮮有針對(duì)600MW以上大機(jī)組痕量元素在煙氣中的分布以及排放特性的相關(guān)研究.在大氣污染問題嚴(yán)重的今天,國(guó)家對(duì)燃煤電廠污染物的排放日益重視,燃煤電廠是空氣中有毒痕量元素的主要排放來源之一,因此對(duì)燃煤機(jī)組中痕量元素的分布、富集以及排放特性的研究具有重要意義.

本文在一臺(tái)600MW配置了選擇性催化還原脫硝裝置(SCR)、靜電除塵器(ESP)和濕法脫硫裝置(WFGD)的燃煤機(jī)組上進(jìn)行痕量元素取樣實(shí)驗(yàn).在SCR、ESP以及WFGD前后4點(diǎn)采用USEPA Method 29方法對(duì)煙氣中痕量元素進(jìn)行同時(shí)取樣,并同時(shí)采集燃煤、鍋爐底渣、ESP飛灰、脫硫石膏、WFGD脫硫新鮮漿液和脫硫廢水等樣品.研究了痕量元素在電廠系統(tǒng)中的分布、煤燃燒產(chǎn)物中的富集以及從煙囪向大氣排放的排放特性,完善了我國(guó)痕量元素排放相關(guān)資料庫,為我國(guó)燃煤電廠痕量元素相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)的制定和減排提供依據(jù).

1 材料與方法

1.1 取樣信息

痕量元素的取樣實(shí)驗(yàn)在內(nèi)蒙古某600MW燃煤機(jī)組上進(jìn)行.燃煤機(jī)組鍋爐為固態(tài)排渣煤粉爐,直流燃燒器,采用爐內(nèi)四角切圓燃燒.該600MW機(jī)組安裝SCR、冷側(cè)ESP以及WFGD等常規(guī)的污染物控制裝置.取樣期間電廠燃煤的工業(yè)分析和元素分析如表1如示.根據(jù)《中國(guó)煤炭分類》(GB/T 5751-2009)[15],可知該燃煤電廠燃燒的煤樣為煙煤.

實(shí)驗(yàn)取樣期間電廠的給煤量、電廠負(fù)荷、煙氣中氧氣含量以及脫硫漿液密度等運(yùn)行數(shù)據(jù)均由電廠的在線監(jiān)測(cè)系統(tǒng)提供.取樣期間電廠的相關(guān)運(yùn)行參數(shù)如表2所示.為了便于比較各測(cè)點(diǎn)煙氣中痕量元素的濃度,本文所有的煙氣痕量元素的濃度均換算成以6%O2為基準(zhǔn).

表1 取樣期間電廠中燃煤的工業(yè)分析和元素分析

表2 取樣期間電廠相關(guān)運(yùn)行參數(shù)

1.2 取樣以及分析方法

痕量元素的取樣應(yīng)包括固體樣品、液體樣品和煙氣中痕量的取樣.燃煤電廠取樣點(diǎn)的位置示意圖如圖1所示.煙氣取樣過程一共設(shè)置4個(gè)取樣點(diǎn),分別位于SCR、ESP和WFGD前后.為保證取樣過程中的準(zhǔn)確性,取樣時(shí)保證4個(gè)測(cè)點(diǎn)同時(shí)進(jìn)行,連續(xù)等速取樣1h.

煙氣中痕量元素的取樣標(biāo)準(zhǔn)根據(jù)美國(guó)環(huán)境保護(hù)署推薦的Method 29[16].圖2給出了煙氣中痕量元素取樣系統(tǒng)示意圖,取樣系統(tǒng)主要部件:高硼硅玻璃取樣管及電加熱裝置、過濾器(玻璃纖維濾筒)、吸收瓶(置于冰浴中)、流量計(jì)、真空表、真空泵等.取樣流程:根據(jù)取樣點(diǎn)處煙氣流速,調(diào)整真空泵的壓力和管道閥門,使得取樣槍從煙氣中等速取樣,同時(shí)保持取樣管線的溫度維持在120℃以上,避免煙氣樣品中的痕量元素蒸氣產(chǎn)生凝結(jié).USEPA Method 29標(biāo)準(zhǔn)方法中,顆粒態(tài)痕量元素由位于取樣槍前端的玻璃纖維濾筒捕獲;煙氣中痕量元素由2個(gè)裝有5%V/V HNO3+ 10%V/V H2O2溶液的吸收瓶吸收,最后由盛有干燥劑的吸收瓶吸收煙氣中的水分,如圖3所示.

圖1 燃煤電廠痕量元素取樣點(diǎn)示意

取樣實(shí)驗(yàn)中固體樣品包括取樣期間的燃煤、鍋爐底渣、ESP飛灰、脫硫后石膏.液體樣品則包括石灰石脫硫新鮮漿液、脫硫后廢水.固體樣品中的痕量元素經(jīng)過鹽酸-硝酸-氫氟酸-高氯酸消解后使用電感耦合等離子質(zhì)譜儀(ICP-MS, 7700x, US Agilent Technologies Co., Ltd.)進(jìn)行測(cè)定,而煙氣中氣態(tài)痕量元素被吸收液吸收混合均勻后依據(jù)EPA Method 6020a標(biāo)準(zhǔn)也利用ICP-MS測(cè)定.經(jīng)過測(cè)定,取樣過程中燃煤痕量元素含量如表3所示.表3表明,和中國(guó)煤炭平均痕量元素含量相比,實(shí)驗(yàn)所用煤種Zn、As、Mo、Ba、Pb含量較高、Mn和Co含量較低.對(duì)于液體樣品中石灰石新鮮漿液和脫硫廢水,可以先經(jīng)過過濾、分離、干燥等步驟處理后,分別計(jì)算固體和澄清液中痕量元素的濃度.

2 結(jié)果與討論

2.1 質(zhì)量平衡率及相對(duì)分布

圖2 USEPA Method 29煙氣痕量元素等速取樣系統(tǒng)示意

圖3 USEPA Method 29煙氣痕量元素等速取樣化學(xué)吸收瓶組

表3 取樣過程中燃煤痕量元素含量(mg/kg)

2.1.1 系統(tǒng)和各設(shè)備痕量元素質(zhì)量平衡率 痕量元素的質(zhì)量平衡率通常被用來驗(yàn)證燃煤電廠現(xiàn)場(chǎng)測(cè)試數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性和可靠性,其定義為研究對(duì)象單位時(shí)間內(nèi)輸出的痕量元素質(zhì)量與輸入量元素質(zhì)量的比值[14].由于取樣過程中機(jī)組負(fù)荷存在波動(dòng)以及存在不可避免的人為誤差等,痕量元素的質(zhì)量平衡率在70%~130%之間一般都是可以接受的[18-19].本實(shí)驗(yàn)中燃煤電廠系統(tǒng)和各設(shè)備的痕量元素的質(zhì)量平衡率如表4所示.從表4可以發(fā)現(xiàn),整個(gè)燃煤電廠系統(tǒng)的痕量元素的質(zhì)量平衡率為87.16%~121.40%;鍋爐痕量元素質(zhì)量平衡率為89.36%~119.32%;SCR中痕量元素質(zhì)量平衡率為98.96%~100.07%;ESP中痕量元素質(zhì)量平衡率為95.91%~111.02%;WFGD痕量元素的質(zhì)量平衡率為97.57%~119.89%;系統(tǒng)和各設(shè)備的痕量元素質(zhì)量平衡都在可接受范圍內(nèi),說明本次取樣實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)準(zhǔn)確可靠,為下文的分析和討論提供了基礎(chǔ).

表4 系統(tǒng)和各設(shè)備的痕量元素的質(zhì)量平衡率

圖4 電廠痕量元素相對(duì)分布圖

2.1.2 痕量元素的分布 圖4是該燃煤電廠痕量元素的相對(duì)分布圖,圖中相對(duì)分布的數(shù)值是指單位時(shí)間內(nèi)痕量元素排放的質(zhì)量與對(duì)應(yīng)痕量元素排放總量的比值.該燃煤電廠痕量元素排放總量為底渣、ESP飛灰、WFGD 脫除以及煙囪中排放的痕量元素的總和.圖5是從煙囪中排放的氣態(tài)痕量元素占總痕量元素的質(zhì)量比例.圖4和圖5綜合表明Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、As、Mo、Cd、Sb、Ba和Pb這12種痕量元素主要分布于ESP飛灰中,相對(duì)分布率為69.97%~98.79%;Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、Ba、Pb這8種痕量元素在鍋爐底渣中的分布質(zhì)量超過被WFGD脫除的質(zhì)量,而As、Mo、Cd、Sb這4種痕量元素被WFGD脫除的質(zhì)量要略微多于鍋爐底渣中殘余的質(zhì)量;這12種痕量元素從煙囪中排放的比例極少,最多只占0.08%.

2.2 煤燃燒產(chǎn)物中痕量元素的分布和富集

2.2.1 煤燃燒產(chǎn)物中痕量元素的濃度 該電廠煤燃燒產(chǎn)物中痕量元素的濃度如表5所示.雖然我國(guó)對(duì)燃煤電廠煤燃燒固體和液體產(chǎn)物中痕量元素的排放沒有特別的限制,但是國(guó)家生態(tài)環(huán)境部和技術(shù)監(jiān)督局對(duì)地下水和土壤中痕量元素的含量卻有相應(yīng)的標(biāo)準(zhǔn).土壤和地下水中痕量元素的排放限值也在表5中列出.2018年8月1日開始實(shí)施的《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)(試行)》(GB/T 15618-2018)[20]中提供了可能存在土地污染的痕量元素濃度風(fēng)險(xiǎn)篩選值,本次研究中的限值選擇土壤pH值為6.5~7.5的風(fēng)險(xiǎn)篩選值.《地下水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB/T 14848-2017)[21]將地下水質(zhì)量劃分為五類,本研究中的限值選擇了適用于集中式生活飲用水水源以及工、農(nóng)業(yè)用水的第三類地下水質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn).

圖5 煙氣氣態(tài)元素占輸入總質(zhì)量比例

對(duì)于燃煤電廠煤燃燒固體產(chǎn)物中的痕量元素,除了ESP飛灰中的As、Cd和Pb 3種元素略高于排放限值以外,其他固體產(chǎn)物中的痕量元素濃度均低于排放限值.表5對(duì)比結(jié)果表明,鍋爐底渣和脫硫石膏對(duì)土壤中痕量元素的影響很小,但是ESP飛灰中的As、Cd和Pb這3種痕量元素可能會(huì)對(duì)土壤造成污染;WFGD廢水中除Mn、Co和Ni以外的其它9種痕量元素的濃度均低于限值,但是Mn、Co和Ni這3種痕量元素濃度均超標(biāo)嚴(yán)重,其中Mn元素濃度達(dá)到限值的400多倍.WFGD廢水中的痕量元素超標(biāo),會(huì)對(duì)地下水產(chǎn)生污染,需要予以關(guān)注.

表5 燃燒產(chǎn)物中痕量元素的濃度

2.2.2 痕量元素在底渣和ESP飛灰中的富集 相對(duì)富集系數(shù)(REI)[22]被認(rèn)為是評(píng)估底灰和粉煤灰中痕量元素富集特性的最佳方法,并且已被許多研究人員采用.鍋爐底渣和ESP飛灰中痕量元素的相對(duì)富集系數(shù)的定義如式(1)和(2)所示:

圖6 痕量元素在底灰和ESP飛灰中的相對(duì)富集系數(shù)

2.3 煙囪痕量元素的排放特性

表6所示是煙囪向大氣排放痕量元素的濃度.對(duì)于火電廠大氣污染物排放標(biāo)準(zhǔn),我國(guó)僅對(duì)汞及其化合物的排放做出限制,國(guó)家生態(tài)環(huán)境部和質(zhì)量監(jiān)督檢驗(yàn)檢疫總局聯(lián)合發(fā)布了《火電廠大氣污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》(GB13223-2011)[23],汞的排放限值為30μg/m3;北京市環(huán)保局和質(zhì)量技術(shù)監(jiān)督局聯(lián)合發(fā)布了《鍋爐大氣污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》(DB11/139-2015),規(guī)定北京市鍋爐大氣汞及其化合物排放限值為0.5μg/m3[24].表6中給出了國(guó)家環(huán)境保護(hù)部批準(zhǔn)的《大氣污染物綜合排放標(biāo)準(zhǔn)》(GB16297-1996)[25]和歐盟空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)[26]中痕量元素的排放限值作為參考.從表6中可以看出,12種痕量元素向大氣中的排放濃度位于0.02~12.57μg/m3之間,均滿足《大氣污染物綜合排放標(biāo)準(zhǔn)》;但是煙囪中Ni、As、Cd和Pb 4種痕量元素的濃度分別達(dá)到2.04、0.13、0.02和3.35μg/m3,遠(yuǎn)超歐盟空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)中的排放限值,應(yīng)該引起重視,需要制定相關(guān)的標(biāo)準(zhǔn)減少痕量元素的排放.

痕量元素排放因子定義為單位時(shí)間內(nèi)最終排放到大氣中痕量元素的質(zhì)量與單位時(shí)間內(nèi)給煤輸入熱量的比值[14],其表達(dá)式如式(3)所示.

式中:EF為痕量元素的排放因子,g/1012J; FC為單位時(shí)間內(nèi)給煤的質(zhì)量,t/h;ar,net為給煤的低位發(fā)熱量, MJ/kg;TEstack為單位時(shí)間內(nèi)通過煙囪向大氣排放的痕量元素質(zhì)量,g/h.排放因子為決策者發(fā)展和制定排放控制策略,確定控制項(xiàng)目的可行性、研究各種因素對(duì)控制的影響提供了有力的工具[27].本次研究中,煙囪中痕量元素的排放因子也在表6中顯示.不同痕量元素的排放因子與原始燃煤中痕量元素含量、煙氣組分、燃燒溫度以及機(jī)組負(fù)荷等密切有關(guān),本次研究的12種痕量元素排放因子位于0.01~ 2.13g/1012J之間.在環(huán)境保護(hù)要求越來越高,燃煤電廠污染物排放要求日益嚴(yán)格的大背景下,國(guó)內(nèi)應(yīng)該對(duì)燃煤電廠痕量元素排放因子進(jìn)行更多的研究,為燃煤電廠相關(guān)污染物排放標(biāo)準(zhǔn)和痕量元素的控制提供依據(jù)和參考.

表6 痕量元素的排放濃度及排放因子(以6%O2為基準(zhǔn))

3 結(jié)論

在一臺(tái)600MW燃煤機(jī)組上采用USEPAMethod 29取樣方法,對(duì)SCR、ESP和WFGD前后進(jìn)行煙氣痕量元素4點(diǎn)同時(shí)取樣,同時(shí)還對(duì)給煤、鍋爐的底渣、ESP飛灰、WFGD中脫硫新鮮漿液、WFGD脫硫廢水等固體和液體進(jìn)行取樣,分析其中Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、As、Mo、Cd、Sb、Ba、Pb 12種痕量元素含量,研究這12種痕量元素的排放特性,得到結(jié)論如下:

3.1 研究的12中痕量元素主要分布在ESP飛灰中,相對(duì)分布率為69.97%~98.79%;底渣中痕量元素的相對(duì)富集指數(shù)在0.04~ 0.51之間,ESP飛灰中痕量元素的相對(duì)富集指數(shù)在0.3~1.23之間,Pb、Ni、Co和Sb趨于積累在ESP飛灰中,而Mn和Ba的主要富集在鍋爐的底渣中.

3.2 鍋爐底渣和脫硫石膏對(duì)土壤中痕量元素含量的影響很小,但是ESP飛灰中的As、Cd和Pb這3種痕量元素可能會(huì)對(duì)土壤造成污染;WFGD脫硫廢水中 Mn、Co和Ni這3種痕量元素濃度均嚴(yán)重超標(biāo),其中Mn元素濃度達(dá)到限值的400多倍.WFGD廢水中的痕量元素超標(biāo),會(huì)對(duì)地下水產(chǎn)生污染.

3.3 12種痕量元素從煙囪中排放的比例極少,最多只占0.08%.煙囪中12種痕量元素向大氣中的排放濃度位于0.02~12.57μg/m3之間,排放因子位于的0.01~ 2.13之間.其中煙囪中Ni、As、Cd和Pb 4種痕量元素的排放濃度遠(yuǎn)超歐盟空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)中的排放限值,應(yīng)該引起重視,需要制定相關(guān)的標(biāo)準(zhǔn)減少痕量元素的排放.

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致謝：本研究的現(xiàn)場(chǎng)采樣工作得到大唐環(huán)境產(chǎn)業(yè)集團(tuán)股份有限公司大力協(xié)助,在此表示感謝.

Experimental study on emission characteristics of trace elements in 600MW coal fired power plant.

LU Jin-cheng1, DUAN Yu-feng1*, ZHAO Shi-lin1, BAI Li-yi1, CHEN Cong1, LI Chun-feng1, TAO Jun2

(1.Key Laboratory of Energy Thermal Conversion and Control of Ministry of Education, School of Energy and Environment, Southeast University, Nanjing 210096, China；2.Datang Environment Industry Group Co., Ltd., Beijing 100097, China)., 2018,38(12)：4444~4450

In this study, trace elements in the flue gas at the inlet/outlet of SCR, ESP and WFGD at a 600MW coal-fired power plant were sampled by the USEPA Method 29 simultaneous. The emission of 12 trace elements (Cr, Mn, Co, Ni, Cu, Zn, As, Mo, Cd, Sb, Ba, Pb) was studied. The results showed that the mass balance rates of trace elements of the entire power plant system, boiler, SCR, ESP, and WFGD were within an acceptable range, which indicates experimental results are accurate and reliable. The 12 trace elements were mainly distributed in the ESP fly ash with relative distribution rates of 69.97%~98.79%. The relative enrichment indexed of trace elements in the bottom slag were between 0.04 and 0.51 and that in the ESP fly ash were between 0.3 and 1.23. As, Cd and Pb in ESP fly ash and Mn, Co and Ni in WFGD wastewater may pollute soil and groundwater, which need to give enough attention. The emission concentration of 12 trace elements into the atmosphere was 0.02~12.57μg/m3with the emission factor of 0.01~2.13g/1012J. The emission concentration of Ni, As, Cd and Pb reached 2.04, 0.13, 0.02 and 3.35μg/m3, respectively, which far exceed the emission limits of the European Union air quality standards and should be restricted.

coal-fired power plant；trace elements；environment；relative enrichment index；emission factor

X511

A

1000-6923(2018)12-4444-07

盧錦程(1994-),男,江蘇如皋人,碩士研究生,主要從事燃煤大氣污染物控制研究.

2018-05-25

國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃資助(2016YFB0600203)

* 責(zé)任作者, 教授, yfduan@seu.edu.cn