張夢吟，李 爭，王 進(jìn)，韓馳宇，劉 霜，錢 華

(中國石化 江漢油田分公司 勘探開發(fā)研究院，武漢 430223)

四川盆地上奧陶統(tǒng)五峰組—下志留統(tǒng)龍馬溪組海相黑色頁巖主要形成于深水陸棚環(huán)境，以硅質(zhì)頁巖、碳質(zhì)頁巖及粉砂質(zhì)頁巖為主，富含放射蟲及筆石[1-3]。焦石壩地區(qū)五峰組—龍馬溪組龍一段富有機(jī)質(zhì)黑色頁巖厚度大，埋藏淺，含氣量高，具有較高的開采價值[4-5]。頁巖氣作為一種重要的清潔化石能源，近年來受到學(xué)界高度重視[6-7]。隨著國內(nèi)對頁巖氣勘探與開發(fā)研究的逐步深入，作為自生自儲式氣藏，頁巖礦物成分及含量等的差異對頁巖品質(zhì)的影響逐漸受到廣泛關(guān)注。本文通過薄片和全巖黏土X衍射分析測試技術(shù)，對目的層五峰組—龍馬溪組龍一段頁巖縱向上的巖礦特征開展了系統(tǒng)研究，明確其縱向上的差異性，進(jìn)一步結(jié)合氬離子拋光掃描電鏡和含氣量測定結(jié)果，開展縱向上巖石礦物組分及含量對頁巖品質(zhì)、含氣性以及可壓性影響的研究。

本文主要研究對象五峰組—龍馬溪組龍一段整體為一套灰黑色硅質(zhì)頁巖，其中龍馬溪組龍一段依據(jù)巖性、電性特征差異又細(xì)分為3個亞段(圖1)。實驗測試的樣品全部來源于JYA井，該井位于重慶市涪陵區(qū)白濤鎮(zhèn)石門村，屬于川東南地區(qū)川東高陡褶皺帶萬縣復(fù)向斜包鸞—焦石壩背斜帶焦石壩構(gòu)造，目的層段厚度為102.8 m。針對目的層段開展系統(tǒng)取樣，共計采集樣品128塊，分別對這些樣品開展了薄片鑒定、全巖X衍射、黏土X衍射、有機(jī)碳含量和氬離子拋光掃描電鏡實驗分析。其中薄片鑒定采用DM2500P型Leica偏光顯微鏡，依據(jù)SY/T5368-2000標(biāo)準(zhǔn)開展樣品觀察；掃描電鏡分析(氬離子拋光)采用QUANTA200環(huán)境掃描電子顯微鏡，依據(jù)GB/T18295-2001，SY/T5162-2005標(biāo)準(zhǔn)開展觀察分析；全巖及黏土礦物X衍射分析是在溫度24 ℃、相對濕度35%的條件下，采用D/max-2600型X射線衍射儀，依據(jù)SY/T5163-2010標(biāo)準(zhǔn)開展分析測定；有機(jī)碳含量采用CS844碳硫分析儀，依據(jù)GB/T 19145-2003標(biāo)準(zhǔn)開展分析測定。

1 頁巖礦物組分及縱向分布特征

1.1 石英

圖1 四川盆地焦石壩地區(qū)JYA井五峰組—龍馬溪組龍一段礦物含量綜合柱狀圖

全巖X衍射分析測試表明，目的層段石英含量在8%～75%(圖1)，且自下而上逐漸減少。其中五峰組—龍馬溪組龍一段一亞段內(nèi)的石英含量最高，平均達(dá)53%。薄片鏡下觀察發(fā)現(xiàn)，位于五峰組—龍一段一亞段內(nèi)的石英雜亂分布，多呈隱晶質(zhì)、微晶結(jié)構(gòu)，少數(shù)發(fā)育良好，形成自形晶(圖2a，b)，可見亮暗同心圓，中間往往被碳質(zhì)所充填，主要以鈣質(zhì)和硅質(zhì)海綿骨針以及硅質(zhì)放射蟲為主[8-9]。這些特征表明，整個含氣頁巖段下部的五峰組—龍一段一亞段內(nèi)硅質(zhì)多為生物成因。位于龍一段二亞段中的石英含量平均在40%，通過鏡下觀察發(fā)現(xiàn)，薄片中的石英呈紋層狀會聚，與富泥碳質(zhì)紋層間互層，形成明暗相間的紋層構(gòu)造，且自下而上粉砂質(zhì)紋層由細(xì)變寬再變細(xì)，其間的石英顆粒呈次棱—次圓狀，周圍被伊利石包裹(圖2c，d)。龍一段三亞段中石英含量明顯減少，薄片中呈不連續(xù)分布，石英顆粒主要呈次棱—次圓狀(圖2e，f)。由此判斷龍一段二、三亞段內(nèi)的石英有別于五峰組—龍一段一亞段，認(rèn)為龍一段二、三亞段以陸源石英為主。與此同時，研究區(qū)五峰組—龍一段一亞段內(nèi)的石英與有機(jī)碳呈較高的正相關(guān)關(guān)系[10]，而龍一段二、三亞段內(nèi)石英與有機(jī)碳含量無明顯相關(guān)關(guān)系(圖3)。進(jìn)一步研究證實，五峰組—龍一段一亞段沉積時，古生產(chǎn)力極高，硅質(zhì)生物和富有機(jī)質(zhì)的藻類生物等均較發(fā)育，因而硅質(zhì)和有機(jī)碳含量呈明顯的正相關(guān)；而龍一段二、三亞段鏡下觀察發(fā)現(xiàn)烴類生物碎屑較少，其中的石英具有一定磨圓度和分選性，呈現(xiàn)典型的陸源特征，說明此時古生產(chǎn)力相對較低，陸源的輸入導(dǎo)致硅質(zhì)和有機(jī)碳含量沒有明顯的相關(guān)性。綜上所述，五峰組—龍一段一亞段中的石英主要來源于生物[8-9，11]，龍一段二、三亞段中的石英主要來源于陸源碎屑[12]。

1.2 黏土礦物

黏土礦物與石英在縱向上呈現(xiàn)出互為消長趨勢，自下而上黏土含量逐漸增加，含量在12%～68%(圖1)。X衍射結(jié)果表明，研究區(qū)內(nèi)的黏土礦物由伊利石、伊蒙混層以及綠泥石組成，而高嶺石基本不可見；隨著埋深的增加，各類黏土礦物絕對含量呈遞減趨勢，從相對含量的變化上來看，伊利石相對含量逐漸增加，伊蒙混層中蒙脫石相對含量降低，綠泥石相對含量基本保持穩(wěn)定。五峰組—龍一段一亞段中黏土礦量平均達(dá)28%，鏡下觀察發(fā)現(xiàn)該段中黏土礦物多現(xiàn)于礦物邊緣或包裹礦物(圖2a，b)；龍一段二亞段中黏土礦物平均含量達(dá)40%，其中的黏土礦物主要為紋層狀，與粉砂質(zhì)紋層互層，形成明暗相間的紋層構(gòu)造(圖2c，d)；龍一段三亞段中黏土礦物含量平均達(dá)55%，鏡下觀察發(fā)現(xiàn)本段中黏土質(zhì)含量明顯增加，其間的泥屑呈拉長狀，定向分布形成紋層結(jié)構(gòu)(圖2e,f)。

圖2 四川盆地焦石壩地區(qū)JYA井五峰—龍馬溪組電鏡下微觀特征

圖3 四川盆地焦石壩地區(qū)JYA井龍馬溪組一段石英含量與有機(jī)碳相關(guān)關(guān)系

1.3 其他礦物

JYA井五峰組—龍馬溪組龍一段內(nèi)除石英和黏土礦物外，還存在少量的長石、碳酸鹽及黃鐵礦，三者總含量小于20%(圖1)。長石整體含量較低，縱向上差異性不大，由鉀長石和斜長石組成，以后者居多。碳酸鹽局部富集，其中的白云石含量略高于方解石。黃鐵礦主要呈草莓狀，形態(tài)完整，多包裹于黏土礦物中，自上而下逐漸增多，反映水體中的還原環(huán)境逐漸增強[13]。

2 頁巖礦物組分對儲集性能的影響

2.1 礦物組分對孔隙類型的影響

針對研究區(qū)五峰—龍馬溪組頁巖儲層的孔隙類型，國內(nèi)外不少學(xué)者已經(jīng)開展了大量的研究，并建立了比較完善的孔隙類型分類方案[11，14]，然而對頁巖孔隙類型縱向上差異性分布特征及其控制因素的研究相對較少。本文在頁巖巖石礦物組分分析的基礎(chǔ)上，結(jié)合氬離子拋光掃描電鏡技術(shù)，對頁巖儲層縱向上孔隙類型特征開展相關(guān)研究。

2.1.1 有機(jī)孔

頁巖儲層中的有機(jī)孔主要形成于有機(jī)質(zhì)熱裂解生烴過程中，因此該類型孔隙主要發(fā)育在有機(jī)質(zhì)(瀝青)內(nèi)或有機(jī)質(zhì)(瀝青)間。有機(jī)孔是頁巖儲集空間的重要組成部分，不僅是游離態(tài)頁巖氣的主要儲集空間，也有利于吸附態(tài)頁巖氣的附著。研究區(qū)五峰組—龍一段一亞段內(nèi)發(fā)育有大量的有機(jī)孔，結(jié)合氬離子拋光掃描電鏡觀察發(fā)現(xiàn)，部分有機(jī)孔屬于殘留在有機(jī)質(zhì)內(nèi)部的孔隙(圖4a),也有部分有機(jī)孔發(fā)育于瀝青中(圖4b)。主要是因為二者有機(jī)孔形成模式的不同，但不管其為何種成因模式，有機(jī)質(zhì)孔隙的生成均與有機(jī)質(zhì)有關(guān)，為有機(jī)質(zhì)熱演化過程中所生成的孔隙。有機(jī)質(zhì)孔隙平面上呈圓形、橢圓形及不規(guī)則形狀，孔隙邊緣清晰；圓形孔大多孤立發(fā)育，橢圓及不規(guī)則孔多呈連通狀態(tài)(圖4c)。有機(jī)質(zhì)孔隙尺度跨度較大，從納米級到微米級均有發(fā)育(圖4d)。按國際理論和應(yīng)用化學(xué)聯(lián)合會(IUPAC)的孔隙分類，屬于中孔和大孔級別，有機(jī)質(zhì)表面有機(jī)質(zhì)孔隙發(fā)育程度高，多呈蜂窩狀，面孔率介于10%～50%，平均面孔率為30%。龍一段二亞段內(nèi)，有機(jī)孔發(fā)育量明顯減少(圖4e)；龍一段三亞段中，有機(jī)孔基本不發(fā)育(圖4f)。整體上來看目的層內(nèi)自下而上有機(jī)質(zhì)孔減少，這主要是因為縱向上有機(jī)質(zhì)含量的變化。在五峰組—龍一段一亞段，硅質(zhì)來源以生物成因為主，高硅質(zhì)含量說明了成烴生物的富集程度較高[15-16]，進(jìn)一步保證了有機(jī)質(zhì)和有機(jī)質(zhì)孔的匹配。

2.1.2 無機(jī)孔

研究區(qū)五峰—龍馬溪組頁巖儲層縱向上廣泛發(fā)育無機(jī)孔，其中以碎屑孔(粒間孔、粒內(nèi)溶孔)和黏土礦物晶間孔為主。通過氬離子拋光掃描電鏡資料表明，無機(jī)孔的發(fā)育程度在縱向上存在明顯差異。五峰組—龍一段一亞段內(nèi)，黃鐵礦含量達(dá)到最高，其間主要發(fā)育以黃鐵礦晶間孔為主的無機(jī)孔(圖5a)；龍一段二亞段內(nèi)，陸源成因硅含量最高，其間主要發(fā)育粒間孔、粒內(nèi)溶孔和黃鐵礦晶間孔3種無機(jī)孔隙類型(圖5b，c)；龍一段三亞段內(nèi)，黏土礦物含量最高，其間孔隙類型以黏土礦物晶間孔為主(圖5d)。據(jù)前人研究認(rèn)為，隨著粒間黏土礦物含量增加，黏土礦物在成巖演化過程中，礦物晶體體積縮小而在晶體間生成晶間孔[17-18]?？傮w上來看，縱向上礦物組分的差異性直接控制了無機(jī)孔的類型。

圖4 四川盆地焦石壩地區(qū)JYA井五峰—龍馬溪組有機(jī)質(zhì)孔類型

圖5 四川盆地焦石壩地區(qū)JYA井五峰—龍馬溪組無機(jī)孔類型

綜上來看，五峰組—龍一段一亞段，由于沉積環(huán)境閉塞，陸源碎屑供給不充分，生物發(fā)育，生物成因硅和黃鐵礦在本段中的含量最高，有機(jī)質(zhì)豐富，相應(yīng)有機(jī)孔發(fā)育，同時發(fā)育少量黃鐵礦晶間孔；龍一段二亞段，沉積環(huán)境相對開放，有一定的陸源碎屑供給，硅質(zhì)以陸源碎屑為主，由外搬運來的碎屑顆粒形狀不規(guī)則，因此形成了大量的粒間孔；龍一段三亞段，沉積環(huán)境開放，陸源碎屑物質(zhì)供給較為充分，且隨著黏土礦物含量的明顯增多，伴隨著成巖過程中黏土礦物間的轉(zhuǎn)化，使得該巖性段中發(fā)育大量黏土礦物晶間孔。

2.2 礦物組分對物性的影響

通過JYA井實測物性數(shù)據(jù)和全巖測試結(jié)果對比分析發(fā)現(xiàn)，頁巖儲層中硅質(zhì)含量與孔隙度呈明顯正相關(guān)關(guān)系，黏土礦物含量與孔隙度呈明顯負(fù)相關(guān)關(guān)系，體現(xiàn)出頁巖礦物組分縱向上的差異性分布對頁巖儲層孔隙類型同樣存在著影響。作者認(rèn)為組成頁巖的不同礦物是通過對孔隙類型的控制，進(jìn)一步影響了儲集物性，頁巖儲層中有機(jī)質(zhì)孔的發(fā)育有利于改善頁巖儲層物性，而黏土礦物晶間孔對頁巖儲層物性可能具有一定破壞作用，導(dǎo)致其物性變差。

3 頁巖礦物組分對含氣性的影響

JYA井硅質(zhì)含量與總含氣量交會圖表明，五峰組—龍一段一亞段內(nèi)硅質(zhì)含量與總含氣量呈正相關(guān)關(guān)系，而龍一段二亞段和三亞段內(nèi)硅質(zhì)含量與總含氣量相關(guān)性不明顯(圖6a)。研究認(rèn)為，五峰組—龍一段一亞段內(nèi)，生物成因硅質(zhì)含量越高有機(jī)質(zhì)含量越高，儲層中的孔隙類型也以有機(jī)質(zhì)孔為主。由于有機(jī)質(zhì)孔的良好儲滲特性，該段頁巖儲層物性條件較好，因而有利于游離氣的儲集。同時基于有機(jī)質(zhì)的親油氣性，在有機(jī)質(zhì)表面吸附大量頁巖氣，因此五峰組—龍一段一亞段內(nèi)硅質(zhì)含量與總含氣量呈明顯正相關(guān)關(guān)系[19]?？v向上龍一段二亞段和三亞段，其孔隙類型逐漸從有機(jī)質(zhì)孔過渡到黏土礦物晶間孔，硅質(zhì)含量以陸源來源為主，因此在龍一段二亞段和三亞段內(nèi)硅質(zhì)含量與總含氣量相關(guān)性不明顯。

圖6 四川盆地焦石壩地區(qū)JYA井頁巖段總含氣量與礦物含量相關(guān)關(guān)系

JYA井黏土礦物含量與總含氣量交會圖(圖6b)表明，在頁巖儲層中黏土礦物含量與總含氣量相關(guān)性較差，主要是因為頁巖儲層自下而上黏土礦物含量增多，有機(jī)質(zhì)含量逐漸減少。雖然黏土礦物晶間孔逐漸發(fā)育，存在一定的儲集空間，但是總含氣量的大小更多的受到有機(jī)質(zhì)含量的影響，因此頁巖儲層中黏土礦物含量與總含氣量相關(guān)性不明顯[20]。

4 頁巖礦物組分對可壓性的影響

巖石的脆性與頁巖儲層改造密切相關(guān)，是儲層力學(xué)性質(zhì)研究、井壁穩(wěn)定性評價以及水力壓裂效果評價的基礎(chǔ)，頁巖巖石中的脆性礦物含量是表征頁巖脆性的常用方法之一。根據(jù)前人研究表明，同時具有高楊氏模量和低泊松比的礦物脆性最大，最易于后期改造。依據(jù)不同礦物的彈性參數(shù)對比發(fā)現(xiàn)，涪陵焦石壩地區(qū)5種礦物(長石、石英、碳酸鹽礦物、黏土礦物和黃鐵礦)類型中石英相對于其他礦物，具備高楊氏模量、低泊松比的典型脆性礦物所具有的彈性特征。故本文在此采用計算公式BRIT=V石英/(V石英+V碳酸鹽+V黏土)×100%(式中，BRIT為巖石脆性指數(shù)，V為礦物體積)，對涪陵焦石壩地區(qū)開展脆性計算。

通過脆性指數(shù)計算，龍一段三亞段脆性指數(shù)范圍在8.4%～50%，平均值為30%；龍一段二亞段脆性指數(shù)范圍在31%～53%，平均值為45%；底部的五峰組—龍一段一亞段脆性指數(shù)范圍在30%～73%，平均值為51%。即隨埋深的增加，石英礦物含量逐漸增加，從而頁巖的脆性逐漸增強，位于五峰組—龍一段一亞段中的頁巖可壓性在整個目的層段中最好。由此可見，頁巖中石英的含量是頁巖脆性評價的關(guān)鍵，是頁巖儲層壓裂改造的基礎(chǔ)。

5 結(jié)論

(1)四川盆地涪陵焦石壩地區(qū)五峰組—龍馬溪組一段頁巖主要由石英、鉀長石、斜長石、方解石、白云巖、黃鐵礦和黏土礦物組成，且自下而上長石、石英、黃鐵礦含量逐漸減少，黏土質(zhì)含量逐漸增多。

(2)研究區(qū)目的層段頁巖儲層段孔隙類型受巖石礦物組分的控制作用較為明顯，生物硅含量高時，有機(jī)質(zhì)孔發(fā)育且占主導(dǎo)地位；隨著陸源碎屑硅及黏土礦物含量的增加，無機(jī)孔開始占主導(dǎo)。

(3)組成頁巖的不同礦物通過對孔隙類型的控制，進(jìn)一步影響了儲集物性，有機(jī)孔隙物性優(yōu)于無機(jī)孔。

(4)研究區(qū)目的層段頁巖儲層中巖石礦物組分與總含氣量關(guān)系密切，當(dāng)生物成因硅質(zhì)含量較高，而黏土含量較低時，有機(jī)質(zhì)含量高，儲集物性好，有機(jī)質(zhì)孔發(fā)育，從而頁巖總含氣量高。

(5)研究區(qū)目的層段頁巖中不同的礦物組分是頁巖脆性、可壓性的決定性因素，即石英含量越高，巖石脆性指數(shù)越大，可壓性越好。

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