徐鳳姣,謝興兵,周　磊,嚴(yán)良俊,王志剛

(1.長(zhǎng)江大學(xué)湖北省非常規(guī)油氣協(xié)同創(chuàng)新中心,湖北武漢430100;2.中國(guó)石油天然氣集團(tuán)東方地球物理勘探有限責(zé)任公司,河北涿州072751)

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時(shí)域電磁法在我國(guó)南方富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖勘探中的可行性分析

徐鳳姣1,謝興兵1,周磊1,嚴(yán)良俊1,王志剛2

(1.長(zhǎng)江大學(xué)湖北省非常規(guī)油氣協(xié)同創(chuàng)新中心,湖北武漢430100;2.中國(guó)石油天然氣集團(tuán)東方地球物理勘探有限責(zé)任公司,河北涿州072751)

摘要:我國(guó)南方地表與地質(zhì)構(gòu)造復(fù)雜,地震方法在頁(yè)巖氣勘探中面臨著巨大挑戰(zhàn)。時(shí)域電磁勘探方法因其具有勘探深度大、工作效率高、成本低廉和方法靈活等特點(diǎn),可作為頁(yè)巖氣地震勘探的有效補(bǔ)充?；谖覈?guó)南方頁(yè)巖儲(chǔ)層巖石露頭及井中巖心,經(jīng)過(guò)巖石復(fù)電阻率測(cè)試與分析,認(rèn)為我國(guó)南方富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖儲(chǔ)層具有低阻、高極化特征,表明在該地區(qū)利用時(shí)域電磁法進(jìn)行富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖勘探具有較好的物性基礎(chǔ)。分析了滇黔渝地區(qū)頁(yè)巖層地質(zhì)與地球物理特征,并結(jié)合富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖復(fù)電阻率測(cè)試結(jié)果,建立了該地區(qū)富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖儲(chǔ)層地電與激電融合模型?；谠撊诤夏Ｐ?實(shí)現(xiàn)了基于極化介質(zhì)條件下時(shí)域視電阻率正演模擬。模擬結(jié)果表明,在研究區(qū)地質(zhì)條件下，富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖存在時(shí),視電阻率變化明顯,表明時(shí)域電磁勘探方法能有效識(shí)別富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖儲(chǔ)層,具有較廣闊的應(yīng)用前景。

關(guān)鍵詞：時(shí)域電磁法;頁(yè)巖氣;正演模擬;極化率;電阻率

隨著經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展,常規(guī)油氣資源的供給日益緊缺,作為非常規(guī)能源的頁(yè)巖氣資源已成為全球油氣資源研究的熱點(diǎn)[1]。頁(yè)巖氣是指以游離態(tài)或吸附態(tài)賦存于泥頁(yè)巖層系中的連續(xù)型非常規(guī)油氣,具有典型的自生自儲(chǔ)、原地成藏的特點(diǎn)[2]。大量資料表明,我國(guó)南方志留系龍馬溪組(S1l)和奧陶系五峰組(O3w)富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖發(fā)育,是頁(yè)巖氣勘探選區(qū)與開(kāi)發(fā)的主要目的層位[3]。在頁(yè)巖氣勘探中,最佳的勘探與開(kāi)發(fā)區(qū)域或?qū)游槐环Q(chēng)為頁(yè)巖氣“甜點(diǎn)”,其核心參數(shù)主要包括有機(jī)質(zhì)含量(TOC)、頁(yè)巖層厚度及埋深、熱成熟度(Ro)、巖石脆性等。地震勘探方法因其分辨能力高和屬性識(shí)別能力強(qiáng),在頁(yè)巖氣勘探、甜點(diǎn)檢測(cè)以及頁(yè)巖氣開(kāi)發(fā)中發(fā)揮著重要作用。然而,我國(guó)南方頁(yè)巖氣勘探區(qū)大多屬于復(fù)雜山地,灰?guī)r覆蓋,地表及地質(zhì)條件復(fù)雜,地震勘探難以獲取高品質(zhì)的地震資料,且成本高昂。另外,頁(yè)巖氣藏分布于埋深大、演化程度高、有機(jī)質(zhì)豐富的泥質(zhì)烴源巖之中,沒(méi)有明確的圈閉特征,且頁(yè)巖儲(chǔ)層本身又是烴源巖層,孔隙度與滲透率極低,非均質(zhì)性強(qiáng),致使頁(yè)巖氣藏的地震特征不明顯,預(yù)測(cè)難度大,研發(fā)高精度的頁(yè)巖氣儲(chǔ)層地震預(yù)測(cè)方法面臨巨大挑戰(zhàn)[4],開(kāi)展大規(guī)模的綜合地球物理勘探是頁(yè)巖氣資源發(fā)展的主要途徑之一。

電磁勘探方法作為地震勘探最有效的補(bǔ)充手段,具有勘探深度大、工效高、成本低、適應(yīng)性強(qiáng)和油氣直接檢測(cè)等優(yōu)點(diǎn),在油氣勘探中發(fā)揮著重要作用[5-8]。近年來(lái),張春賀等[9]和李鵬飛等[10-11]在南方開(kāi)展了時(shí)頻電磁法(TFEM)和復(fù)電阻率法(CR)頁(yè)巖氣勘探方法研究與試驗(yàn),這兩種方法均從頻域電磁場(chǎng)中提取極化參數(shù)和電阻率參數(shù),借此反演富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖儲(chǔ)層的埋深、厚度和極化參數(shù),并對(duì)TOC進(jìn)行預(yù)測(cè),為頁(yè)巖氣甜點(diǎn)識(shí)別提供重要參數(shù)依據(jù),取得了較好的效果。YAN等[12]和向葵等[13]研究發(fā)現(xiàn)我國(guó)南方富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖具有低阻、高極化特征。胡起等[14]對(duì)大量測(cè)井資料進(jìn)行分析后發(fā)現(xiàn),黔北地區(qū)富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖層具有高伽馬、高聲波時(shí)差、低電阻、低密度、井徑擴(kuò)大等特征。以上研究表明,電磁法在富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖勘探中具有較好的物性參數(shù),其電性差異明顯優(yōu)于速度差異,展示出電磁勘探方法在頁(yè)巖氣勘探中良好的應(yīng)用前景。

本文基于我國(guó)南方富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖低電阻率和高極化率這一特性,針對(duì)CR法與TFEM法在南方復(fù)雜條件下施工困難,獲取的資料質(zhì)量差,且一次場(chǎng)、感應(yīng)場(chǎng)與極化場(chǎng)混疊難以分離等不足,提出了以時(shí)域電磁法(Time-Domain Electromagnetic Method,TDEM)進(jìn)行頁(yè)巖氣勘探的技術(shù)思路。該方法采用長(zhǎng)偏移距長(zhǎng)時(shí)窗瞬變電磁法[15]的工作方式,觀測(cè)電場(chǎng)分量中的二次場(chǎng),并從中提取出時(shí)域電阻率與極化率參數(shù)。首先,從富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖的巖石物理研究出發(fā),對(duì)我國(guó)南方地區(qū)頁(yè)巖儲(chǔ)層分布特征及野外富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖巖樣進(jìn)行復(fù)電阻率測(cè)試與結(jié)果分析,建立了研究區(qū)地電與激電融合模型。在該融合模型條件下進(jìn)行TDEM方法的數(shù)值模擬,分析研究該方法對(duì)富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖層的識(shí)別能力與作用,以期建立最佳激電模型,形成便捷高效且經(jīng)濟(jì)的頁(yè)巖氣電磁勘探新方法,為我國(guó)頁(yè)巖氣勘探提供有效的地球物理技術(shù)支撐和頁(yè)巖氣“甜點(diǎn)”檢測(cè)提供新思路。

1研究區(qū)頁(yè)巖氣儲(chǔ)層地電建模

1.1我國(guó)南方頁(yè)巖氣勘探有利層位的巖性特征

我國(guó)發(fā)育有海相、海陸交互相以及陸相3類(lèi)有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖,頁(yè)巖油氣資源潛力巨大。其中,我國(guó)南方地區(qū)發(fā)育8套以黑色頁(yè)巖為主的烴源巖,分別為上震旦統(tǒng)(陡山論組)、下寒武統(tǒng)、上奧陶統(tǒng)(五峰組)—下志留統(tǒng)(龍馬溪組)、中泥盆統(tǒng)(羅富組)、下石炭統(tǒng)、下二疊統(tǒng)(棲霞組)、上二疊統(tǒng)(龍?zhí)督M和大隆組)以及下三疊統(tǒng)(青龍組)[16]。其中五峰組—龍馬溪組分布廣泛,厚度大(20～140m),埋深適中(平均埋深1500～2500m),成藏條件好(TOC大于2%,Ro為2.0%～4.5%),是我國(guó)南方頁(yè)巖氣勘探的有利層位[17]。研究區(qū)五峰組—龍馬溪組巖性特征見(jiàn)表1。

1.2研究區(qū)頁(yè)巖的巖性與極化特征

1.2.1地質(zhì)露頭巖樣測(cè)試

為研究我國(guó)南方富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖儲(chǔ)層所具有的電性與極化特性,在四川宜賓和貴州遵義地區(qū)進(jìn)行了野外地質(zhì)露頭采樣,共采集巖樣274塊,經(jīng)過(guò)巖樣加工,成功取樣243塊。所采集的巖心所處地層層位及巖性見(jiàn)表2。

首先,采用AUTOSCAN-Ⅱ巖樣多參數(shù)掃描儀對(duì)243塊巖樣分別在干燥、不同鹽水飽和度條件下進(jìn)行復(fù)電阻率測(cè)量;其次,通過(guò)引入Cole-Cole模型,對(duì)測(cè)量的復(fù)電阻率進(jìn)行極化真參數(shù)反演,得出渝南貴北地區(qū)頁(yè)巖的電極化特征分布,如圖1 和圖2所示。

表1　巖性特征

表2　巖樣樣品所處地層層位及巖性

圖1的測(cè)量結(jié)果表明,五峰組—龍馬溪組富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖儲(chǔ)層的平均電阻率均比砂巖、白云巖和玄武巖的平均電阻率低,平均值約120Ω·m,整體表現(xiàn)為低電阻率特性。圖2測(cè)量結(jié)果表明,五峰組—龍馬溪組富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖儲(chǔ)層的極化率與周?chē)皫r、白云巖相比,整體表現(xiàn)為高極化率特性,平均值約20%,其中筇竹寺組頁(yè)巖最大極化率接近70%。李亞男[18]在頁(yè)巖氣測(cè)井評(píng)價(jià)中也發(fā)現(xiàn)了TOC升高,電阻率降低的電性異常特征,并初步確認(rèn)了與黃鐵礦含量的關(guān)系。這些結(jié)果表明,在渝南黔北地區(qū)時(shí)域電磁法識(shí)別富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖具有良好的物性基礎(chǔ)。

1.2.2昭104井巖性與電性特征

滇北昭通地區(qū)富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖豐富,埋深淺,厚度大。該區(qū)昭104井頁(yè)巖氣開(kāi)發(fā)井成功產(chǎn)出工業(yè)氣流,并已示范開(kāi)發(fā)[19-20]。該井鉆遇五峰組—龍馬溪組黑色頁(yè)巖,產(chǎn)氣2×104m3/d。收集該井五峰組—龍馬溪組井段頁(yè)巖巖樣18塊,并進(jìn)行了電阻率測(cè)量,結(jié)合電測(cè)井曲線,得到了該井巖性與電性變化特征,如表3所示。從中看出,產(chǎn)氣的頁(yè)巖儲(chǔ)層(埋深2066.14m處，龍馬溪組)電阻率表現(xiàn)為低阻。

圖1　頁(yè)巖及圍巖電阻率測(cè)量結(jié)果

圖2　頁(yè)巖及圍巖極化率測(cè)量結(jié)果

1.3激電模型選取及地電與激電融合模型的確定

1.3.1激電響應(yīng)模型

復(fù)電阻率激電模型理論和常用的經(jīng)驗(yàn)公式較

多,其中比較常用的激電響應(yīng)模型有兩種。

1.3.1.1Cole-Cole模型[21-22]

在頻率域,Cole-Cole模型復(fù)電阻率數(shù)學(xué)表達(dá)式為:

(1)

式中:c代表頻率相關(guān)系數(shù);τ代表時(shí)間常數(shù),單位為s;ρ(iω)是不同頻率下的巖石復(fù)電阻率;m為極化率;ρ1為不存在極化時(shí)地層的電阻率。

表3　昭104井巖性與電性特征

實(shí)驗(yàn)表明,單一形式的Cole-Cole模型有時(shí)不能解釋某些物理現(xiàn)象,因此在該模型的基礎(chǔ)上形成多種改良模型,其中最具代表性的有Davidson-Cole模型[23]和復(fù)Cole-Cole模型[24]。復(fù)Cole-Cole模型的特點(diǎn)是利用兩個(gè)或兩個(gè)以上單一形式的Cole-Cole模型相乘。

1.3.1.2Dias模型

在頻率域中,Dias模型[25-26]的復(fù)電阻率的數(shù)學(xué)表達(dá)式為:

(2)

1.3.2研究區(qū)地電與激電融合模型的確定

在確定地電與激電融合模型時(shí),需要對(duì)不同的激電模型進(jìn)行理論與實(shí)驗(yàn)對(duì)比模擬。首先在實(shí)驗(yàn)室對(duì)昭104井產(chǎn)氣層(龍馬溪組,埋深2066.14m處)取樣頁(yè)巖巖心進(jìn)行復(fù)電阻率測(cè)量。然后采用不同的激電模型與測(cè)量數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合,最后利用擬合誤差的大小來(lái)決定模型的優(yōu)劣。圖3給出了昭104井產(chǎn)氣層段富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖巖樣復(fù)電阻率測(cè)試結(jié)果與多種激電模型反演曲線擬合情況。實(shí)測(cè)曲線與不同激電模型的復(fù)電阻率和相位曲線擬合的均方根誤差計(jì)算結(jié)果如表4所示。

由表4可看出,雙Cole-Cole模型的擬合誤差最小。雖然增加Cole-Cole模型的個(gè)數(shù)能夠減小擬合誤差,但同時(shí)會(huì)增加模型參數(shù),為反演解釋帶來(lái)不確定性。鑒于此,我們認(rèn)為雙Cole-Cole模型相對(duì)于其他激電模型對(duì)富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖的復(fù)電阻率和相位具有較好的描述,因此選用雙Cole-Cole模型及其模型參數(shù)進(jìn)行TDEM的正演模擬。

結(jié)合上述激電模型參數(shù)、昭104井電測(cè)深的電性與巖性描述及雙Cole-Cole模型反演激電譜真參數(shù),在滇北渝南地區(qū)建立如表5所示地電與激電融合模型。

表5　頁(yè)巖氣儲(chǔ)層地電與激電融合模型

2基于地電與激電融合模型的TDEM正演模擬

2.1TDEM方法的原理及觀測(cè)方法

時(shí)域電磁法(TDEM)是可控源電磁勘探方法中的一種。其基本原理是通過(guò)接地導(dǎo)線源向地下發(fā)送大功率電流,電流波型為雙極性方波,占空比50%。在電流關(guān)斷后,接收隨時(shí)間變化的電磁場(chǎng)信號(hào)。對(duì)接收到的電磁場(chǎng)信號(hào)進(jìn)行處理,提取電性與激電參數(shù),達(dá)到探測(cè)地下地質(zhì)體的目的[27],其野外觀測(cè)方式如圖4所示。

圖4　TDEM觀測(cè)裝置示意

2.2TDEM正演理論

時(shí)域電磁法野外數(shù)據(jù)采集時(shí),相比于水平電場(chǎng)數(shù)據(jù),垂直磁場(chǎng)數(shù)據(jù)的獲取更易受到外界條件的干擾,此外,在地形復(fù)雜區(qū),獲取垂直磁場(chǎng)數(shù)據(jù)時(shí),施工存在較大的困難。因此本文主要研究時(shí)域場(chǎng)的水平電場(chǎng)分量。當(dāng)電偶極子位于水平層狀各向同性地層上時(shí),產(chǎn)生的頻率域電場(chǎng)表達(dá)式為[28-29]:

[mJ0(mr)cos2θ-J1(mr)cos2θ/r]dm

(3)

其中:

(4)

經(jīng)過(guò)時(shí)頻變換獲得水平電場(chǎng)在時(shí)間域的表達(dá)式。時(shí)頻變換關(guān)系式為[28]:

(5)

計(jì)算時(shí),在頻率域引入表征激發(fā)極化效應(yīng)的雙Cole-Cole模型,計(jì)算出帶激電效應(yīng)的水平電場(chǎng),然后采用(4)式變換得到帶激電信息的時(shí)間域電磁響應(yīng)。

2.3數(shù)值模擬結(jié)果分析

2.3.1僅考慮電性變化的TDEM電場(chǎng)正演

正演計(jì)算中裝置參數(shù)為偶極子長(zhǎng)度1000m,偏移距7000m,模型參數(shù)見(jiàn)表5。模型一為不存在頁(yè)巖儲(chǔ)層的情況;模型二表示存在五峰組與龍馬溪組富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖儲(chǔ)層的情況,但這里只考慮富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖的電性變化,而不考慮其極化的情況。二者的正演模擬結(jié)果如圖5所示。從圖5中可看出,早期電阻率曲線在0.01s處出現(xiàn)分離,這種分離是由模型一、模型二中第8層電阻率變化(即富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖存在)引起的,其相對(duì)變化率達(dá)22.1%,遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過(guò)了視電阻率觀測(cè)誤差上限5%。說(shuō)明TDEM方法對(duì)2000m埋深下200m厚的低阻頁(yè)巖層反應(yīng)十分靈敏。因而從電阻率上講時(shí)域電磁法對(duì)富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖的有效探測(cè)是可行的。

圖5　不同地電模型的正演模擬結(jié)果

2.3.2考慮電性與激電融合模型的TDEM正演

保持相同的裝置參數(shù),而激電參數(shù)值為:c1=0.43,m1=0.5,τ1=180s,c2=0.55,m2=0.06,τ2=140s,采用電性與激電融合模型(模型二),模擬計(jì)算富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖儲(chǔ)層電性與極化特性變化時(shí)視電阻率曲線,并研究其異常特征,正演結(jié)果如圖6 所示。從圖6中可看出,相對(duì)于不存在極化效應(yīng)的早期電阻率曲線,考慮極化效應(yīng)的早期電阻率曲線相對(duì)變化異常達(dá)到16.36%,遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過(guò)了視電阻率觀測(cè)誤差上限5%。說(shuō)明極化效應(yīng)對(duì)視電阻率影響嚴(yán)重,同時(shí)也說(shuō)明激電參數(shù)是TDEM法進(jìn)行富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖儲(chǔ)層勘探與識(shí)別的重要參數(shù)。

圖6　考慮極化效應(yīng)的正演模擬結(jié)果

3結(jié)論

1) 不同激電模型的復(fù)電阻率和相位曲線與實(shí)測(cè)頁(yè)巖復(fù)電阻率和相位曲線擬合結(jié)果表明:雙Cole-Cole激電模型與實(shí)測(cè)資料擬合最好,說(shuō)明該模型能很好地反映頁(yè)巖層復(fù)電阻率變化趨勢(shì),是進(jìn)行頁(yè)巖儲(chǔ)層巖性描述的有效激電模型。

2) 考慮電阻率和極化率變化的地電與激電融合模型的TDEM方法正演模擬結(jié)果表明:TDEM方法對(duì)2000m以下約200m厚的富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖層反應(yīng)靈敏。電阻率影響大于極化參數(shù)影響,且極化參數(shù)影響不能忽略。兩參數(shù)的同時(shí)應(yīng)用,將更好地提高TDEM法對(duì)富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖層探測(cè)的可靠性。

3) 由于視電阻率曲線受電阻率和極化率影響明顯,因而反演電性與激電真參數(shù)就十分有效,也保證了較好的精度,這為我們研究電阻率和極化率與TOC的關(guān)系提供了依據(jù),進(jìn)而為T(mén)OC預(yù)測(cè)提供了數(shù)據(jù)保證。

4) 低阻、高極化特征的電性與極化特性融合模型是在特定的研究區(qū)大量富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖巖樣物性測(cè)量與分析的基礎(chǔ)上建立起來(lái)的,對(duì)該區(qū)的頁(yè)巖氣電磁法勘探具有重要的指導(dǎo)意義。但值得注意的事,該模型不具有普適性,因而對(duì)新區(qū)頁(yè)巖氣電磁勘探來(lái)說(shuō),巖石復(fù)電阻率的物性研究至關(guān)重要。

致謝:感謝中石油東方地球物理公司物化探處、非常規(guī)油氣湖北省協(xié)同創(chuàng)新中心和江蘇省有色金屬華東地質(zhì)勘查局八一四隊(duì)對(duì)本研究的大力支持。

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(編輯:朱文杰)

The feasibility of TDEM in the exploration for rich organic shale reservoir in Southern China

XU Fengjiao1,XIE Xingbing1,ZHOU Lei1,YAN Liangjun1,WANG Zhigang2

(1.YangtzeuUniversity,HubeiCooperativeInnovationCenterofUnconventionalOilandGas,Wuhan430100,China；2.BureauofGeophysicalProspectingINC.,CNPC,Zhuozhou072751,China)

Abstract:Seismic method plays an important role in the shale gas exploration.But at the same time it faces huge challenges because of the rugged topography and complex geological conditions in Southern China.The time domain electromagnetic (TDEM) exploration method could be used as an effective supplement way in the exploration for rich organic shale reservoir because it features deeper exploration depth,high efficiency,low cost and flexible layouts.Complex resistivity measurement and analysis have been carried out based on the samples of shale reservoir which were collected from the outcrops and the cores in Southern China.The results show that the rich organic shale reservoirs in Southern China are characterized by low resistivity and high polarization,and which is the physical basis for the application of TDEM method in rich organic shale exploration.By the research of geological and geophysical characteristics of rich organic shale stratums distributed in Yunnan,Chongqing and Guizhou,combined with the laboratory measurements of complex resistivity,the fusion model of geo-electric and induced polarization of rich organic shale was built.Based on this model,forward modeling of TDEM method under the condition of polarized medium was realized.The result reveals that the apparent resistivity has changed distinctly when there is rich organic shale stratum.This proves that the TDEM method could identify the rich organic shale reservoir more effectivly .

Keywords:time domain electromagnetic (TDEM),shale gas,forward modeling,polarizability,resistivity

文章編號(hào)：1000-1441(2016)02-0294-09

DOI:10.3969/j.issn.1000-1441.2016.02.016

中圖分類(lèi)號(hào)：P631

文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A

基金項(xiàng)目：國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(U15621092,41274082)和國(guó)家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展計(jì)劃(973計(jì)劃)項(xiàng)目(2013CB228605)資助。

作者簡(jiǎn)介：徐鳳姣(1988—),女,碩士在讀,主要研究方向?yàn)殡姺碧郊皵?shù)值模擬。通訊作者：謝興兵(1978—),男,講師,主要研究方向?yàn)殡姺碧郊皵?shù)值模擬。

收稿日期：2015-09-15;改回日期：2015-12-18。

This research is financially supported by the National Natural Science Foundation of China (Grant Nos.U15621092,41274082) and the National Key Basic Research and Development Program of China (973 Program) (Grant No.2013CB228605).