王小明，何 明，董克君，武紹勇，竇 亮，楊旭冉，趙慶章，張 慧，徐永寧，龐芳芳，龐義俊，姜 山

(1.中國原子能科學(xué)研究院，北京 102413；2.黑龍江省科學(xué)院 技術(shù)物理研究所，黑龍江 哈爾濱 150086；3.廣西師范大學(xué)，廣西 桂林 541000)

加速器質(zhì)譜研究超重核進(jìn)展

王小明1，何 明1，董克君1，武紹勇1，竇 亮1，楊旭冉1，趙慶章1，張 慧2，徐永寧1，龐芳芳3，龐義俊3，姜 山1

(1.中國原子能科學(xué)研究院，北京 102413；2.黑龍江省科學(xué)院 技術(shù)物理研究所，黑龍江 哈爾濱 150086；3.廣西師范大學(xué)，廣西 桂林 541000)

超重核的研究具有重要的科學(xué)與實(shí)際意義。目前，在自然界直接尋找超重核的方法主要包括普通質(zhì)譜(ICP-SF-MS)，加速器質(zhì)譜(AMS)及多重中子探測的方法等。相比其他方法，AMS具有靈敏度高、樣品用量少、測量時間短等優(yōu)勢。本文綜述了近年來國內(nèi)外利用AMS尋找超重核的方法及現(xiàn)狀。迄今為止，利用AMS尋找了40余種超重核素，但沒有明顯的證據(jù)表明超重核的存在，這些核素與其礦物主體元素的豐度比約在10-12到10-16之間。

超重核；加速器質(zhì)譜；靈敏度；磁剛度

1955年8月在日內(nèi)瓦舉行的和平利用原子能的國際會議上Wheeler 最早提出了超重核存在的可能性。然而幾年之后才有關(guān)于超重核計(jì)算的報道[1]，其中并沒有考慮到原子核殼效應(yīng)及形變問題。與此同時，Scharff-Goldhaber等提出了在質(zhì)子數(shù)126，中子數(shù)184的核及其附近可能存在一個相對穩(wěn)定的區(qū)域[2]。當(dāng)原子核殼效應(yīng)及形變被考慮之后，關(guān)于超重核穩(wěn)定島區(qū)域計(jì)算的報道接踵而至[3-7]。然而，超重核理論自問世以來，穩(wěn)定島的中心區(qū)域則一直沒有定論。目前預(yù)言超重穩(wěn)定島中心位置的理論主要有宏觀-微觀模型，Hatree-Fork理論以及相對論性平均場理論。各種理論由于選取的參數(shù)及處理方法不同得出的雙幻核的位置也不同[8-10]。相比而言，質(zhì)子數(shù)為114，中子數(shù)為184的雙幻核理論更易被接受。除殼模型外，超新星爆發(fā)的快中子俘獲也為超重核在自然界存在提供了可能性[11-13]。在實(shí)驗(yàn)方面，超重核的研究主要有實(shí)驗(yàn)室合成及自然界尋找兩大類。目前，在自然界中尋找超重核又包括裂變徑跡法[14]，多重中子探測法，普通質(zhì)譜法如ICP-MS[15-16]，加速器質(zhì)譜(AMS)法[17-19]等。

1 主要方法

理論認(rèn)為超重核可能是在恒星演化過程的快中子俘獲形成的。另外，基于原子核殼結(jié)構(gòu)的存在，超重核穩(wěn)定性大增，即使原始生成的量很少，倘若其半衰期足夠長，亦有可能留存至今。然而即使自然界中超重核確實(shí)存在，但是其含量很少，以致難以探測。AMS是一種基于加速器與探測技術(shù)的核素分析方法，適合于低含量核素的分析[20-23]。下面介紹關(guān)于AMS與其他主要方法。

1.1 多重中子探測法

超重穩(wěn)定島上的核素相對穩(wěn)定大洲上的核素有更高的中質(zhì)比，因而超重核裂變時相對于普通重核可能會放出更多中子。據(jù)此，通過對單裂變事件的多中子發(fā)射進(jìn)行計(jì)數(shù)可直接在礦物中探測超重核，例如，法國LMS地下實(shí)驗(yàn)室用3He管在鋨中尋找108號超重元素Hs[24]。假定Hs的半衰期為109年，對550克鋨樣品進(jìn)行了連續(xù)兩年的探測給出了Hs與Os的比值為10-14。多重中子探測法的優(yōu)點(diǎn)是不需要樣品制備及加工流程(原始樣品即可)，并且適合尋找的礦物非常廣泛。其缺點(diǎn)是為了降低本底(主要是宇宙射線引發(fā)的裂變事件)干擾，需要在地下或山洞進(jìn)行；為了增加探測靈敏度需要的樣品量非常大(公斤級)，測量時間長，需要幾年，其探測上限方可達(dá)到10-14量級。

1.2 質(zhì)譜(MS)法與AMS法

普通質(zhì)譜一般由離子源、分析器及探測器組成。從離子源引出的離子被加速到千電子伏能量范圍，再經(jīng)過電磁分析器后，由于質(zhì)量大小不同，經(jīng)不同的軌道進(jìn)入接收器。在MS的接收器中主要存在的離子包括待測定的核素離子，具有相同質(zhì)量的分子離子和同量異位素離子。AMS與普通MS相比，主要的區(qū)別在于設(shè)備的中間段有一串列加速器，因此離子可通過AMS被加速到兆電子伏級別的能量，在加速器的中部有一個剝離器(薄膜或氣體)，當(dāng)分子離子穿過剝離器時由于庫侖力的作用而使得分子離子被瓦解，因此能夠排除分子本底的干擾。另外由于離子具有較高的能量，AMS通過粒子鑒別可以消除或壓低同量異位素的干擾。

關(guān)于自然界超重核是否合成過在物理學(xué)界一直存在爭議。倘若太陽系形成時就有超重核生成，那么其穩(wěn)定性如何？現(xiàn)今自然界是否尚有超重核存在？關(guān)于其穩(wěn)定性，理論上一般認(rèn)為超重核是衰變核，現(xiàn)在自然界存在與否取決于最初生成時的量及其半衰期。假如超重核生成后，由于物理化學(xué)性質(zhì)與其同族元素具有相似性，一直以共生方式存在，假定其生成時與共生礦元素的數(shù)量比為1∶102～105，太陽系的年齡約46億年，如果其半衰期為108年，則可算得現(xiàn)存超重核與其共生礦的數(shù)量比約為1.42×10-16～10-19，可見即使目前具有最高靈敏度的具有最高靈敏度的AMS(約10-16)也難以測量。因此，若超重核存在于自然界，當(dāng)其半衰期>108年，通過選擇合適的礦物和和運(yùn)用適當(dāng)?shù)奶綔y方法才有可能探測到。目前就靈敏度而言，AMS無疑是自然界尋找超重核的首選。

2 測量超重核的原理

2.1 在共生礦物中尋找超重核

自然界尋找超重核需要考慮在哪些物質(zhì)中尋找哪些可能的超重核。希望要尋找的礦物中超重核是富集的，把要尋找的礦物稱之為超重核的“共生礦物”。一種可能的情況是超重核與其“共生礦物”起初并沒有一起生成，而是經(jīng)過漫長的演化史，通過各種地質(zhì)作用，由于超重核與其“共生礦物”相似的物理化學(xué)性質(zhì)，在此期間可能會逐漸彼此融合，并共生下來，以至于在其“共生礦物”中形成超重核的自然富集。錒系后元素最外層電子的相對論效應(yīng)越來越明顯，可能會影響其物化性質(zhì)，然而還無法準(zhǔn)確預(yù)知超重核的物理化學(xué)性質(zhì)，只能根據(jù)其在周期表的位置對其物理化學(xué)性質(zhì)進(jìn)行簡單的推斷，認(rèn)為超重核的化學(xué)性質(zhì)與其同族元素相似，物理性質(zhì)則呈現(xiàn)規(guī)律性變化。一般由于同主族相鄰周期的元素化學(xué)性質(zhì)更相似，物理性質(zhì)更接近，所以著重在與預(yù)言的超重核處于同主族相鄰周期的相應(yīng)礦物中尋找[19]。

2.2 利用AMS測量超重核的原理

AMS一般由離子源、低能注入系統(tǒng)、加速器、高能分析傳輸系統(tǒng)及探測系統(tǒng)組成。圖1為AMS的結(jié)構(gòu)簡圖。其中低能注入系統(tǒng)包括低能靜電分析器與注入磁鐵；加速器中部有氣體或者碳剝離膜；高能分析傳輸系統(tǒng)包括高能分析磁鐵，高能靜電分析器及束流管道。

圖1 AMS結(jié)構(gòu)簡圖Fig.1 The schematic diagram of AMS

利用AMS測量核素時，其測量原理為：待測核素負(fù)離子通過銫束濺射樣品從離子源引出，進(jìn)入低能靜電分析器進(jìn)行能量選擇，之后通過注入磁鐵進(jìn)行質(zhì)量選擇，所選擇質(zhì)量數(shù)的離子(包括所需離子，相同質(zhì)量數(shù)的分子離子及同量異位素離子)被同時注入加速器，在加速器的高壓端有剝離膜，分子離子被完全瓦解成原子離子。待測稀有負(fù)離子被剝離成各種價態(tài)的正離子，正離子被加速到地電位。之后通過高能分析磁鐵，高能靜電分析器分別選擇相同磁剛度和相同電剛度的離子，所需要的離子進(jìn)入最后的探測系統(tǒng)，通過獲取系統(tǒng)得到待測離子的測量譜。

中國原子能科學(xué)研究院AMS小組測量超重核298Fl時采用了另外的傳輸方法，即利用PbO2樣品(或PbF2樣品)來通光路確定傳輸參數(shù)?；具^程是利用PbO2(質(zhì)量數(shù)208+32=240)來刻度注入磁場，通過加速器中端剝離器之后，選擇208Pb10+來模擬298Fl光路。這種傳輸方法為普通方法，是利用AMS的測量原理來通光路確定傳輸參數(shù)，通過分析系統(tǒng)的相應(yīng)磁剛度，電剛度相等來直接模擬超重核光路。具體測量時保持分析磁鐵數(shù)值不變，選定超重核測量時的價態(tài)為15+，于是其能量為定值(只是選擇分子離子測量時，由于分子碎片帶走一部分能量，因此須通過線性改變端電壓數(shù)值以保持能量不變)，超重核的磁剛度ME/q2、電剛度E/q為定值。模擬超重核光路時208Pb盡量選擇合適的價態(tài)，以使其磁剛度相同的情況下，其端電壓數(shù)值盡量與超重核的相近，并且使其電剛度亦盡量相近。由于電、磁元件參數(shù)均是線性放大，方法理論上是可行的，為了驗(yàn)證可行性，利用此方法刻度UO-注入磁場，高能端選擇12+價態(tài)，在探測系統(tǒng)成功獲取了238U的能量譜。表明利用此方法模擬超重核光路亦是可行的。方法的優(yōu)點(diǎn)是普遍，思路簡單，易于實(shí)現(xiàn)。其缺點(diǎn)是實(shí)驗(yàn)時參數(shù)變化較大，增加了不穩(wěn)定性。

利用AMS測量超重核有幾個問題需要考慮：(1) 利用AMS避免化學(xué)流程，以免超重核丟失；(2) 需要有足夠大束流模擬光路的離子，通過電剛度，磁剛度相近來模擬超重核的光路；(3) 所測量的樣品中能夠引出足夠大束流的參考離子用以計(jì)算超重核的豐度比；(4) 超重核必須可從離子源引出，涉及到超重核電子親和勢的大小，可通過文獻(xiàn)[18]給出的估計(jì)值來選擇超重核測量的具體化學(xué)形式。對于有些超重元素不同文獻(xiàn)給出的估計(jì)值差別甚大，倘若超重核的電子親和勢為負(fù)值，為了從離子源引出超重核，可采取必要的化學(xué)流程將樣品制成測量所需要的化學(xué)形式；(5) 超重核測量時加速器各節(jié)點(diǎn)的狹縫需要適當(dāng)放寬以提高測量效率，然而過寬會導(dǎo)致進(jìn)入探測器的低原子序數(shù)離子過多，給超重核的測量帶來堆積干擾。另外，有文獻(xiàn)對超重核的質(zhì)量進(jìn)行了理論計(jì)算，如文獻(xiàn)[25]給出298Fl的質(zhì)量為298.207 amu，超重核實(shí)際質(zhì)量與其質(zhì)量數(shù)之間可能會有較大的偏離，因此適當(dāng)放寬狹縫可以增加超重核傳輸?shù)教綔y系統(tǒng)的可能性。

3 發(fā)展歷史

最早利用AMS測量超重核的工作是在美國布魯克文國家實(shí)驗(yàn)室10 MV串列加速器上完成的，在獨(dú)居石樣品中尋找了質(zhì)量數(shù)在345到355之間的核素，由于當(dāng)時的設(shè)備比較簡陋，技術(shù)不夠完善，初步給出超重核在獨(dú)居石中的含量約10-10[26]。早期曾利用AMS在鉑中尋找超重核294Ds，給出其相對于鉑的豐度上限為1×10-11[27]。近年來，以色列Marinov 等宣稱利用ICP-SF-MS觀察到在自然金中有質(zhì)量數(shù)為261,265的超重核存在，以及在商業(yè)釷溶液中有質(zhì)量數(shù)為292的超重核存在[15-16]。然而，結(jié)果受到Barber and de Laeter[28]的批評，認(rèn)為如此低豐度的核素測量，只有AMS才有可能做到?jīng)]有本底的干擾。Marinov 研究小組對ICP-SF-MS和AMS做了比較，同時宣稱ICP-SF-MS目前已可以測量同位素豐度比在10-15水平的核素[29]。隨著AMS技術(shù)的不斷發(fā)展，目前其探測下限最低可達(dá)10-16。奧地利維也納環(huán)境科學(xué)研究實(shí)驗(yàn)室中Dellinger等及德國慕尼黑工業(yè)大學(xué)萊布尼茨實(shí)驗(yàn)室中Ludwig等對Marinov及其合作者的工作利用AMS進(jìn)行了驗(yàn)證[17-19]，認(rèn)為Marinov及其合作者實(shí)驗(yàn)中的觀察結(jié)果可能來自分子本底的干擾。

4 現(xiàn)狀與展望

自Marinov 研究小組發(fā)表超重核尋找的肯定的結(jié)果以來，目前共有三家實(shí)驗(yàn)室利用AMS從事超重核的研究。分別為奧地利維也納環(huán)境研究加速器(VERA)實(shí)驗(yàn)室，德國慕尼黑工業(yè)大學(xué)萊布尼茨實(shí)驗(yàn)室與中國原子能科學(xué)研究院加速器質(zhì)譜實(shí)驗(yàn)室。

奧地利維也納環(huán)境研究實(shí)驗(yàn)室(VERA)的AMS裝置運(yùn)行的最大端電壓為3 MV。2001年系統(tǒng)升級后允許對重核進(jìn)行測量，特別是過去幾年對鈾、钚核素的測量取得很好的結(jié)果[30-31]。因此對超重核的測量取得較高的水平。在自然金中尋找了長壽命的111號元素錀Rg[17]；另外在自然的鉑、鉛和鉍中尋找了質(zhì)量數(shù)為288到300的相應(yīng)超重核Ds、Fl及115號元素Eka-Bi的多種同位素[18]。給出超重核與樣品中主體元素的原子個數(shù)比約為10-13～10-16。

德國慕尼黑工業(yè)大學(xué)的AMS是一臺基于14 MV串列加速器的裝置，并最早利用AMS對Marinov 研究小組的工作進(jìn)行驗(yàn)證[32]。在豐度比約10-12到10-13水平的情況下沒有發(fā)現(xiàn)超重核的存在。隨后對系統(tǒng)作了改進(jìn)，在加速器與探測系統(tǒng)之間增加了三個速度選擇器。對超重核測量的探測上限降低了約2個數(shù)量級，達(dá)到了與VERA實(shí)驗(yàn)室相當(dāng)?shù)乃健udwig等利用該裝置在鋨礦，粗鉑，氟化鉛中尋找了質(zhì)量數(shù)在292到310之間的超重核[19]。

中國原子能科學(xué)研究院AMS小組近年來也開展了超重核尋找的研究。目前尋找過的核素只有298Fl。鑒于其電子親和勢的不確定性，測量時引出了不同的離子形式，其中包括氧化物離子，氟化物離子及原子離子。由于引出原子離子測量時參考離子208Pb-很難引出，因此與參考元素鉛的原子數(shù)比的上限較高，約10-12到10-14。與國外探測水平相比較，同樣引出分子離子時探測上限要高約一個數(shù)量級，探測系統(tǒng)與國外其它兩家從事超重核實(shí)驗(yàn)的AMS裝置相比尚有一定的差距。實(shí)驗(yàn)成功利用CIAE-AMS探測系統(tǒng)測量了超重核298Fl，建立了超重核測量方法。該方法包括實(shí)驗(yàn)中超重核298Fl的傳輸。利用參考離子208Pb10+的傳輸參數(shù)設(shè)定超重核傳輸參數(shù)，并利用238U12+來檢驗(yàn)此方法的可行性。同時對于超重核探測上限的計(jì)算避開超重核與參考離子在離子源引出效率及加速器傳輸效率的不同，直接利用探測系統(tǒng)給出的數(shù)值進(jìn)行計(jì)算，增加了可信度。

目前，利用AMS對超重核的測量均沒有肯定的結(jié)果，然而并不意味著超重核在自然界不存在。倘若超重核在自然界存在，探測不到可能有以下兩種情況。一是自然界超重核量極少，利用目前的AMS裝置尚且探測不出或者所尋找的礦物中超重核極少；二是測量過程不夠精細(xì)，未能以最佳的探測狀態(tài)對其進(jìn)行測量，AMS對核素的探測是經(jīng)過多重選擇進(jìn)行的，其中只要一個實(shí)驗(yàn)參數(shù)偏離就會導(dǎo)致測量的失敗，因此即使超重核的豐度在AMS的探測水平范圍內(nèi)也必須認(rèn)真，仔細(xì)，甚至需要運(yùn)氣的幫助。因此超重核依然是今后AMS的研究對象，隨著AMS技術(shù)的發(fā)展，探測技術(shù)的提高，尋找方法的改進(jìn)，或許有一天會有奇跡的發(fā)生。

致謝：感謝中國原子能科學(xué)研究院加速器運(yùn)行組在實(shí)驗(yàn)上給予的幫助。

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Study of Super-heavy Nuclei with AMS

WANG Xiao-ming1, HE Ming1, DONG Ke-jun1, WU Shao-yong1, DOU Liang1, YANG Xu-ran1, ZHAO Qing-zhang1, ZHANG Hui2, XU Yong-ning1, PANG Fang-fang3, PANG Yi-jun3, JIANG Shan1

(1.ChinaInstituteofAtomicEnergy,Beijing102413,China;2.TechnicalPhysicsInstituteofHeilongjiangAcademyofScience,Heilongjiang150086,China;3.GuangxiNormalUniversity,Guilin541000,China)

There are significantly scientific and practical significance for the study of super-heavy nuclei. Currently, the methods for the study of searching for super-heavy nuclei in nature mainly include ordinary mass spectrometry methods such as ICP-SFMS, accelerator mass spectrometry (AMS) and the method of multiple neutron detection. Compared to the other methods, AMS have some advantages, such as high sensitivity, small sample size and short measuring time. The methods and the status of searching for super-heavy nuclei with AMS at home and abroad in recent years were reviewed. Until now, more than 40 species of super-heavy nuclides have been searched with AMS. There was no clear evidence of the existence of super-heavy nuclei. The abundances of these nuclides with respect to host elements of mineral were about 10-12to 10-16.

super-heavy nuclei; accelerator mass spectrometry; sensitivity; magnetic rigidity

10.7538/tws.2015.28.03.0183

2015-03-10;

2015-04-14

王小明(1981—),男，山西晉中人，博士研究生，主要從事加速器質(zhì)譜方面工作

姜 山，E-mail: jiangs@ciae.ac.cn

O571.32+4

A

1000-7512(2015)03-0183-06