李 實，張翔宇，潘利祥

(中節(jié)能六合天融環(huán)保科技有限公司，北京 102212)

綜述與進展

重金屬污染土壤淋洗修復技術(shù)研究進展

李 實，張翔宇，潘利祥

(中節(jié)能六合天融環(huán)?？萍加邢薰?，北京 102212)

隨著我國工業(yè)發(fā)展的快速發(fā)展，大量重金屬排放到環(huán)境體系中造成了嚴重的污染，研究經(jīng)濟高效的方法修復重金屬污染土壤成為焦點。淋洗技術(shù)因其能夠高效﹑徹底地去除污染土壤中的重金屬等優(yōu)點受到人們關(guān)注。本文對土壤淋洗技術(shù)的概況作了簡述，對目前淋洗劑在重金屬污染土壤方面的技術(shù)特點﹑適用范圍﹑作用機制進行了總結(jié)，對影響淋洗技術(shù)的因素和限制條件進行了分析，同時列舉了國外經(jīng)典的化學淋洗修復工程的案例，以期為今后研究提供參考。

淋洗；重金屬；土壤

隨著我國工業(yè)的快速發(fā)展，大量重金屬污染排放，對環(huán)境造成了嚴重的污染。目前我國已經(jīng)進入環(huán)境風險凸顯﹑環(huán)境污染事故多發(fā)﹑高發(fā)期，重金屬污染等環(huán)境問題在我國集中出現(xiàn)?！吨亟饘傥廴揪C合防治“十二五”規(guī)劃》已明確將土壤污染列為需重點解決的突出環(huán)境問題，并且以重金屬污染防治重點區(qū)域﹑重污染工礦企業(yè)為重點，開展土壤污染治理與修復的示范工程，從而降低重金屬污染事件高發(fā)態(tài)勢[1]。

目前常用以下3種途徑治理被重金屬污染的土壤: ①將污染的土壤進行安全填埋處置，如挖掘填埋法；②利用一些技術(shù)手段使重金屬在土壤中固定，改變其存在形態(tài)來降低其在環(huán)境中的遷移性及生物可利用性，如固化穩(wěn)定化技術(shù)﹑玻璃化技術(shù)等；③從土壤中去除重金屬[2]，常用的方法有植物修復﹑化學淋洗等處理手段。安全填埋處置只是把環(huán)境問題從高危害區(qū)(即人口密集區(qū)) 轉(zhuǎn)移到低危害區(qū)，存在占用土地﹑滲漏﹑污染周邊環(huán)境等負面影響；固化方法只是改變重金屬在土壤中的存在形態(tài)，仍持留在土壤中，不能恢復其原始狀態(tài)，一般不適宜于進一步的利用[3]。化學淋洗技術(shù)能夠高效﹑徹底地去除污染土壤中的重金屬，無二次風險，適用于修復小面積重金屬嚴重污染的地區(qū)。

目前我國在土壤淋洗技術(shù)的研究方面處于起步階段，本文根據(jù)國內(nèi)外有關(guān)重金屬污染土壤淋洗修復技術(shù)的研究進行概述，以期為今后研究提供參考。

1 土壤淋洗技術(shù)

土壤淋洗就是使土壤中的污染成分與淋洗液或化學助劑相結(jié)合，并通過淋洗液的解吸﹑螯合﹑溶解或固定等化學作用，使污染土壤得到修復[4]。土壤淋洗按照修復的實現(xiàn)形式可以分為原位土壤淋洗和異位土壤淋洗。

原位土壤淋洗主要利用注射井等將淋洗劑施加到土壤中，讓淋洗液在重力或外力的作用下向下滲透，使淋洗液能與污染物充分接觸并與之相互作用，最后通過淋洗液的收集將土壤中的污染物遷移出來。原位土壤淋洗可分為3個部分，首先是利用投加設(shè)備將淋洗液施加到土壤中，其次是將淋出液進行收集，最后將淋洗液進行處理﹑回用[5]。原位土壤淋洗主要適用于滲透性較好﹑孔隙多的土壤，具有長效性﹑易操作性，并且適合治理的污染物范圍很廣，如含重金屬﹑非鹵代有機物和易揮發(fā)鹵代有機物的土壤[6]。

異位土壤淋洗通常將土壤從原位挖出，經(jīng)過篩分后的土壤與淋洗劑均勻混合攪拌，反應一段時間后經(jīng)過固液分離將污染物從土壤中排出，最后將淋洗液進行處理﹑回用[7]。在固液分離過程及淋出液的處理過程中， 污染物通常被降解破壞或分離，處理后的清潔土壤可進行回填或者安全利用[8]。異位土壤淋洗主要用于治理被重金屬﹑石油烴類﹑揮發(fā)性有機物﹑放射性核素﹑多氯聯(lián)苯和多環(huán)芳烴等污染的土壤。

2 淋洗劑的種類及特點

淋洗技術(shù)應用的關(guān)鍵是淋洗劑的選擇，它可以是水﹑化學溶劑或其他可以把污染物從土壤中淋洗出的流體，甚至可能是氣體[9]。下文將介紹淋洗劑的分類。

2.1 無機淋洗劑

常用的無機淋洗劑包括水﹑酸﹑堿﹑鹽等無機溶液，主要是通過酸解﹑絡(luò)合或離子交換等物化作用來破壞土壤表面官能團與重金屬形成絡(luò)合物，從而將重金屬交換解吸下來，隨著淋洗液的排出可將土壤中的重金屬去除[10]。無機酸主要與重金屬發(fā)生置換反應來降低土壤中重金屬濃度;無機鹽或堿主要通過置換和絡(luò)合作用來提高淋洗效果[11]。常用的無機淋洗劑主要有HCl﹑NaOH﹑CaCl2﹑NH4NO3﹑FeCl3等。

無機淋洗劑的優(yōu)點是效果好﹑速度快﹑成本低，可以有效去除土壤中的重金屬污染物；缺點是部分無機淋洗劑酸度較高，會破壞土壤的理化和生物結(jié)構(gòu)，并使土壤養(yǎng)分流失嚴重[12]。同時，無機淋洗劑產(chǎn)液量大，難以回收利用，運營成本高，對處理設(shè)備的要求也較高，在實際應用中受到限制。

2.2 螯合劑

螯合劑主要是將土壤中的重金屬由不溶態(tài)轉(zhuǎn)化為可溶態(tài)，利用螯合作用與多種金屬離子形成穩(wěn)定的水溶性絡(luò)合物，使重金屬從土壤顆粒表面解吸。目前，在土壤淋洗修復常用的2類螯合劑，一類是人工合成螯合劑，如乙二胺四乙酸（EDTA）﹑二乙三胺五乙酸（DTPA）﹑，氨三乙酸(NTA )等，另一類是天然螯合劑，包括檸檬酸﹑草酸等。

人工螯合劑可溶解不溶性及被土壤吸附的重金屬，易與重金屬形成穩(wěn)定的復合物，但其費用高，易在土壤中殘留造成二次污染，限制了其實際應用。相比之下，天然有機酸生物降解性較好，不會對土壤的理化性質(zhì)造成大的破壞，對環(huán)境無二次污染，成為研究熱點，但需考慮成本問題。

2.3 表面活性劑

表面活性劑(surfactant)的作用是通過改變土壤表面性質(zhì)，增強有機配體在水中的溶解性， 或是發(fā)生離子交換，來促進金屬陽離子或配合物從固相轉(zhuǎn)移到液相中。表面活性劑可以分為人工合成表面活性劑﹑生物合成表面活性劑以及微乳液和膠態(tài)微氣泡懸浮液，常用的主要是化學表面活性劑和生物表面活性劑兩類。

2.3.1 化學表面活性劑

化學表面活性劑也稱為人工合成表面活性劑，指運用化學合成的表面活性劑作為淋洗劑去除土壤中污染物質(zhì)的方法。主要分為4種類型，包括陽離子表面活性劑如季銨化物等，陰離子表面活性劑如SDBS﹑SDS﹑LAS等，兩性表面活性劑如聚氧乙烯聚氧丙烯型﹑聚乙二醇型﹑糖苷APG型等，以及非離子表面活性劑如吐溫﹑OP-10﹑AEO﹑TritonX等?；瘜W表面活性劑對有機污染土壤和地下水修復具有良好的前景，而對于重金屬污染土壤的淋洗修復則作用不佳。

2.3.2 生物表面活性劑

生物表面活性劑（bio-surfactant）是指運用微生物﹑植物和動物產(chǎn)生的具有表面活性劑特性的物質(zhì)(如糖脂﹑多糖脂﹑脂肽或中性類脂衍生物等)作為淋洗劑去除土壤中污染物質(zhì)的方法[13-14]。它們通常比合成類表面活性劑的化學結(jié)構(gòu)更為復雜和龐大，對土壤中一些種類的重金屬修復效果較好，且具有陰離子特性，低成本，易降解，表面活性大[15]。目前，用于土壤淋洗修復研究的生物表面活性劑主要有皂角苷﹑沙凡婷﹑鼠李糖脂﹑槐糖脂﹑環(huán)糊精等。

大量研究表明，生物表面活性劑對重金屬的去除能力較強，而對有機污染物的去除能力相比化學表面活性劑要低[16-17]。David 等[18]認為生物表面活性劑可以被生物降解，并且對不同重金屬具有各自的專一性，可通過絡(luò)合作用去除重金屬。

生物表面活性劑優(yōu)點包括：①無毒或低毒，一般對生物的刺激性較低，生物降解性好，不易造成二次污染；②分子結(jié)構(gòu)類型多樣，專一性強，可適用于特殊的領(lǐng)域；③原料易得價廉；④環(huán)境相容性好，起泡性高。但是由于產(chǎn)量較低，生產(chǎn)成本較高，分離提取工序復雜而限制了實際應用[19]。目前隨著研究進展，國外出現(xiàn)規(guī)模化生產(chǎn)案例，如發(fā)酵液中鼠李糖脂的產(chǎn)率已經(jīng)超過了100 g·L-1[20]，可見生物表面活性劑有著良好的發(fā)展前景。

2.3.3 微乳液和膠態(tài)微氣泡懸浮液

微乳液一般是由表面活性劑﹑油和水混合制成的一種透明狀液體。其優(yōu)點是分散性好，通過改變體系組成控制微粒子的形成和增長，可制備粒徑均勻的納米級微粒；缺點是需用大量的表面活性劑，后續(xù)處理繁瑣[21]。膠態(tài)微氣泡懸浮液可由表面活性劑溶液在文丘里槽或其他改進設(shè)備中制得。在實際應用中，微乳液或CGAs的治理效果常顯示比傳統(tǒng)表面活性劑佳，但制備比較麻煩[22]。

2.4 復配淋洗劑

復配淋洗劑淋洗修復是指對不同類型的淋洗劑進行優(yōu)化復配，運用復配藥劑的協(xié)同增溶效應，達到實現(xiàn)強化土壤中污染物最大去除效率和節(jié)約淋洗劑使用量的目的[23]。在一些條件下單一表面活性劑用于淋洗的效果差，一些學者研究了表面活性劑復配，以形成淋洗效果更佳的復合淋洗劑。使用多種表面活性劑進行連續(xù)的土壤淋洗，對污染物的去除效果往往要優(yōu)于使用單一表面活性劑。另外，還可在表面活性劑溶液復配基礎(chǔ)上再加入助劑以進一步提高淋洗液的淋洗效率。

多種淋洗劑復合應用可以提高淋洗劑的淋洗效果，同時可減少淋洗劑對土壤的破壞作用。利用不同化學淋洗劑對金屬去除能力的差異進行組合的多步淋洗法，是一種較為高效的去除污染土壤中重金屬的化學淋洗修復方法[24]。

2.5 氧化劑

氧化劑通常用在難降解有機物的治理方面，如多環(huán)芳烴﹑多氯聯(lián)苯或部分難降解無機物(如酚類﹑氰化物等)污染的土壤淋洗中。通常，化學氧化劑的氧化能力隨著氧化還原電位的增大而增強，目前常用的氧化劑主要包括Fenton試劑﹑氧化氫﹑高錳酸鉀(鈉)以及臭氧等。該方法適用于地下水也同時受到污染的情況[25]。

化學氧化修復常采用原位化學氧化修復技術(shù)。優(yōu)點包括：1）化學反應速度快，處理時間短；2）對污染物性質(zhì)和濃度不敏感；3）化學氧化法不需要挖出或移出污染土壤或地下水，只需要在污染場地設(shè)置不同深度的通道，將氧化劑注射到地下，可節(jié)約成本；4）化學氧化過程中，只產(chǎn)生水和二氧化碳等無害的反應產(chǎn)物，對環(huán)境二次污染風險低[26]。表1列舉了一些淋洗劑配方對重金屬污染土壤的修復情況。

表1 不同淋洗劑對重金屬污染土壤修復情況

3 影響因素

在實際操作中，影響淋洗技術(shù)的原因有很多，主要包括土壤的性質(zhì)﹑污染物的性質(zhì)及工藝操作條件等。

3. 1 土壤的性質(zhì)

影響淋洗效果的土壤性質(zhì)主要是粒級分配﹑質(zhì)地﹑有機質(zhì)含量﹑陽離子交換能力等。不同的土壤類型與重金屬的結(jié)合力也不盡相同，當土壤中至少含50%～70%砂土時，比較適合采用淋洗技術(shù)；黏土對重金屬的結(jié)合力比砂土強，導致淋洗效果不佳。有人認為粘質(zhì)土/壤質(zhì)土占整個土體20%～30%時，利用淋洗法治理效果不佳[31]；土壤有機質(zhì)含量較高﹑陽離子交換能力較大時也對淋洗效果有影響，不利于污染物的去除。

3. 2 污染物自身性質(zhì)

重金屬進入土壤后，通過溶解﹑沉淀﹑凝聚﹑絡(luò)合吸附等各種反應，形成不同的化學形態(tài)[32]。土壤中重金屬的存在形態(tài)主要有有機態(tài)﹑可溶態(tài)﹑交換態(tài)和殘渣態(tài)，這些形態(tài)按照淋洗效率從大到小的順序排列為交換態(tài)＞碳酸鹽結(jié)合態(tài)＞鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)＞有機物結(jié)合態(tài)＞殘渣態(tài)。土壤淋洗能有效去除以有機態(tài)﹑可溶態(tài)﹑交換態(tài)結(jié)合的重金屬；這幾種形態(tài)的重金屬的環(huán)境風險較高，是土壤中的潛在污染物；而以殘渣態(tài)形式結(jié)合的重金屬，其生物有效性非常低，去除難度較大，環(huán)境風險也較低，因此，以有效態(tài)形式存在的重金屬是土壤淋洗的重點[33]。

3.3 工藝操作條件

工藝操作條件主要包括攪拌強度﹑淋洗時間﹑固液比及淋洗溫度。1）攪拌強度影響顆粒間的碰撞摩擦作用，有助于被吸附的和硬殼態(tài)污染物的洗脫；攪拌也在一定程度上能將團聚的土壤分散，從而促進被土壤顆粒包裹的污染物的釋放；2）不同的淋洗劑對土壤的反應平衡時間存在較大差異[34]，淋洗時間不宜過長，一方面增加處理費用，另一方面有可能使油水形成乳化液，不利于后續(xù)廢液的處理和回用；3）提高液固比一般會提高污染物的去除率，這是由于提高液固比相當于提高了單位質(zhì)量污染土壤所加入的淋洗液的量[35]；4）淋洗溫度對土壤中污染物的去除效率有一定影響，一般條件下，提高溫度有助于提高污染物的去除效率，溫度升高污染物的溶解量會增大，但是過高的溫度會導致表面活性劑自身的增溶空間減少，增溶量反而下降。選取合適的淋洗工藝操作條件不僅有助于實現(xiàn)污染物的去除，同時也能兼顧修復成本。

4 問題分析

土壤淋洗技術(shù)的弊端在于大量淋洗廢液的產(chǎn)生。在淋洗時，大部分污染物及營養(yǎng)物質(zhì)從土壤轉(zhuǎn)移到液相淋洗液中，這就需要消耗大量淋洗液，有些污染淋洗液可送入常規(guī)水處理廠進行污水處理，有些需要特殊處理。淋洗后的土壤營養(yǎng)元素流失嚴重，因為淋洗劑在活化土壤中的重金屬的同時，往往也活化了土壤中的其他礦物元素，致使營養(yǎng)物質(zhì)也被淋洗液一同從土壤中洗脫出去。所以淋洗廢液的無害化處理及回用和淋洗后土壤肥力的保持是淋洗工藝的關(guān)鍵，否則土壤淋洗法的優(yōu)勢也難以發(fā)揮。

5 技術(shù)應用與展望

歐美國家開展污染土壤化學淋洗修復工程較早，有較多實際案例，我國目前處于起步階段。比如，英國倫敦將2012 年奧運場館建設(shè)在倫敦東部斯特拉特福德的垃圾場和廢棄工地上，該地被石油﹑汽油﹑焦油﹑氰化物﹑砷﹑鉛﹑低含量放射性物質(zhì)和有毒工業(yè)溶劑等污染，污染土壤大約有100萬m3。美國CH2M HILL公司成功運用土壤異位淋洗法修復這塊土地使得土壤得到“解毒”。 美國超基金項目中，美國新澤西州Winslow鎮(zhèn)的一塊土地被重金屬砷﹑鈹﹑鉻﹑銅﹑鉛﹑鎳和鋅所污染，處理的土壤和污泥量近19000t，該地采用異位淋洗方法，包括土壤清洗系統(tǒng)﹑篩分﹑固液分離﹑空氣浮選﹑污泥濃縮和土壤脫水等工藝，成功地修復了該污染點的土壤重金屬污染。美國馬薩諸塞州Monsanto地區(qū)有34hm2田地受到萘﹑BEHP﹑砷﹑鉛和鋅污染，1996年技術(shù)人員在該地搭建了處理能力為15t·h-1的清洗工廠對該地進行異位土壤淋洗修復工程；該工程共修復土壤9600t，污染物去除率達93%，土壤清洗和生物修復總費用為90萬美元。

由以上案例可以看出，采用淋洗法去除土壤中的重金屬越來越成為一種趨勢，但目前在我國實際廣泛應用還受到一些局限。主要原因是已有的淋洗劑還需進一步優(yōu)化，需提高其去除效果和減少二次污染；其次是淋洗劑﹑重金屬的回收利用還沒有較好的方法。目前針對土壤治理比較理想的淋洗劑是天然有機酸﹑生物表面活性劑等新型淋洗劑，它們對重金屬的清除能力好，而且這些淋洗劑易生物降解，對環(huán)境友好；復配淋洗劑或者化學淋洗與植物修復或微生物修復技術(shù)的聯(lián)合使用將成為今后的研究重點。

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Research on Remediation of Heavy Metal Contaminated Soils by Washing

LI Shi, ZHANG Xiang-yu, PAN Li-xiang
(CECEP Liuhe Talroad Environmental Technology Co. Ltd.， Beijing 102212， China)

With the rapid development of China's industrial developmen t, heavy metal emissions to the environment system caused serious pollution, remediation of heavy metal contaminated soils had become the focus of economic efficiency. Soil leaching technique was attented by the advantages of high eff i ciency, completing removal of heavy metal pollution in soil. The soil leaching technology, and the characteristics of heavy metal pollution in soil, leaching agent in the scope of application and mechanism of action was summarized. The influence factors on leaching technology and constraints was analyzed, and the classical chemical leaching restoration projects abroad was list in order to provide reference for future studies.

soil; heavy metal; soil leaching

X 53

A

1671-9905(2014)11-0027-05

李實， 環(huán)保行業(yè)研發(fā)工程師，15201312553，地址：北京市昌平區(qū)興壽鎮(zhèn)天融環(huán)保產(chǎn)業(yè)園，E-mail：shi.li@talroad.com.cn

2014-09-24