柴 方， 張大童， 張 文， 邱 誠

(華南理工大學(xué)國家金屬材料近凈成形工程技術(shù)研究中心，廣州510640)

由于大多數(shù)鎂合金為密排六方晶體結(jié)構(gòu)，塑性相對(duì)較差，故鎂合金的成形加工與工業(yè)應(yīng)用均受到一定的限制。晶粒細(xì)化作為提高鎂合金綜合性能的有效手段之一，其研究受到了廣泛關(guān)注。通過細(xì)化晶粒，不僅可以提高鎂合金的強(qiáng)度，還能改善其塑性與韌性。研究表明，在鎂合金加工過程中劇塑性變形(Severe plastic deformation，SPD)可以引入極大的變形量，具有顯著的晶粒細(xì)化效果［1，2］。代表性的劇塑性變形技術(shù)有等通道角擠壓(Equal channel angular pressing，ECAP)、高壓扭轉(zhuǎn)(High pressure torsion，HPT)、累積疊軋焊(Accumulative roll bonding，ARB)和攪拌摩擦加工(Friction stir processing，F(xiàn)SP)等，這些工藝不僅可以使材料獲得高強(qiáng)度、高韌性和高塑性，甚至還可以獲得優(yōu)異的超塑性［3］。FSP技術(shù)以加工工序少、制造成本低、綠色環(huán)保和顯著的晶粒細(xì)化效果等優(yōu)勢而受到研究者的高度重視［4，5］，它作為一種新型的SPD技術(shù)，是Mishra等人在攪拌摩擦焊(Friction stir welding，F(xiàn)SW)［6］基礎(chǔ)上提出的一種新型固態(tài)加工技術(shù)［7］。對(duì)于鎂合金的研究，攪拌摩擦加工技術(shù)主要集中在AZ系和ZK系細(xì)晶的制備、晶粒細(xì)化的機(jī)制和細(xì)晶性能等。目前，國內(nèi)外在攪拌摩擦加工AZ91鎂合金的研究方面已經(jīng)取得了一定的進(jìn)展［8～11］，Cavaliere等［9］利用攪拌摩擦加工技術(shù)獲得了晶粒尺寸為4μm的AZ91鎂合金，該材料具有良好的超塑性。盡管如此，由于在攪拌摩擦加工過程中軸肩和攪拌頭會(huì)產(chǎn)生熱積累，攪拌區(qū)發(fā)生動(dòng)態(tài)再結(jié)晶晶粒長大，從而影響細(xì)晶材料的形成。Mishra等［7］指出:若在合金加工過程中采用某種冷卻手段，可以在一定程度上抑制晶粒長大，提高材料的強(qiáng)度和塑性。為了進(jìn)一步細(xì)化攪拌摩擦加工材料的晶粒尺寸，近年來發(fā)展出了水下攪拌摩擦加工技術(shù)(Submerged friction stir processing，SFSP)。Su［12］等對(duì)7075鋁合金進(jìn)行攪拌摩擦加工的研究表明，用水、甲醇和干冰的混合液作為冷卻液，可在攪拌區(qū)得到平均晶粒尺寸為100nm的超細(xì)晶。Hofmann等［13］在水下對(duì)6061鋁合金進(jìn)行攪拌摩擦加工時(shí)發(fā)現(xiàn)，焊核區(qū)可以得到晶粒尺寸小于200nm的細(xì)晶組織。這些研究都表明，水下攪拌摩擦加工在細(xì)晶材料制備方面具有較大的潛力。

目前水下攪拌摩擦加工的研究僅局限于7075，6061和2219等鋁合金，而對(duì)于鎂合金的研究鮮有報(bào)導(dǎo)。本工作對(duì)AZ91鑄態(tài)鎂合金板進(jìn)行水下攪拌摩擦加工，研究加工后材料的組織和常溫力學(xué)性能，并與空氣中攪拌摩擦加工工藝進(jìn)行對(duì)比，對(duì)利用該新工藝制備細(xì)晶AZ91鎂合金進(jìn)行了探討。

1 實(shí)驗(yàn)材料與方法

材料為鑄態(tài) AZ91鎂合金，尺寸為200mm× 185mm×6mm，采用ARL4460直讀光譜儀測量鎂合金的主要化學(xué)成分，結(jié)果如表1所示。在 FSWRT31-003型攪拌摩擦焊機(jī)上進(jìn)行攪拌摩擦加工實(shí)驗(yàn)，采用帶有螺紋的錐形攪拌針的攪拌頭，攪拌針長為5mm，根部直徑為4mm，攪拌針和焊機(jī)主軸的傾斜角為2.5°;攪拌頭的軸肩直徑為16mm，軸肩圓臺(tái)內(nèi)凹。分別在空氣中和水下對(duì)AZ91鎂合金鑄板進(jìn)行攪拌摩擦加工，加工速率為60mm/min，主軸旋轉(zhuǎn)速率為400r/min。水下摩擦攪拌加工前，以29mL/s的流速往水箱中注入冷卻水，直至水完全淹沒板材;加工過程中，冷卻水的流速保持不變。圖1為實(shí)驗(yàn)裝置實(shí)物圖。

表1 AZ91鎂合金的主要化學(xué)成分(質(zhì)量分?jǐn)?shù)/%)Table 1 Chemical compositions of AZ91 magnesium alloy (mass fraction/%)

圖1 水下攪拌摩擦加工裝置實(shí)物圖Fig.1 Photograph of the submerged friction stir processing equipment

垂直于加工方向取金相試樣，經(jīng)機(jī)械研磨和拋光后采用苦味酸酒精混合溶液(5g苦味酸+10mL乙酸+10mL蒸餾水+80mL酒精)進(jìn)行腐蝕，在LEICA光學(xué)顯微鏡下對(duì)加工區(qū)域的微觀組織進(jìn)行觀察，并采用截線法測量平均晶粒尺寸。采用HVS-1000型數(shù)顯顯微硬度計(jì)測量顯微硬度，加載載荷為1.96N，加載時(shí)間為10s，測量位置為試樣厚度方向的中線。利用SANS-CMT-5105微機(jī)控制電子萬能材料試驗(yàn)機(jī)進(jìn)行拉伸測試，用線切割機(jī)器平行于加工方向切取拉伸試樣，試樣標(biāo)距長度為5mm，寬度為3.5mm，厚度為1.5mm。室溫拉伸測試的應(yīng)變速率為1×10-3s-1，測試結(jié)果為5個(gè)試樣的平均值。采用LEO-1530VP型掃描電鏡觀察拉伸試樣斷口形貌，加速電壓為20kV。

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

2.1 宏觀形貌

圖2為空氣中和水下攪拌摩擦加工板的橫截面宏觀組織形貌。可以看出，在實(shí)驗(yàn)條件下，兩種攪拌摩擦加工板均質(zhì)量良好，無明顯的加工缺陷;攪拌區(qū)呈現(xiàn)上大下小的“盆”狀特征。

通過Image-Pro-Plus軟件測量攪拌區(qū)的面積，空氣中和水下攪拌摩擦加工板攪拌區(qū)的面積分別為25mm2和20.6 mm2。由于冷卻水的作用，空氣中攪拌摩擦加工板的攪拌區(qū)溫度比水下攪拌摩擦加工板的要高，受攪拌頭作用的金屬量增加，故空氣中攪拌摩擦加工板的攪拌區(qū)面積較大。

2.2 顯微組織

圖3為原始鑄態(tài)組織和攪拌摩擦加工板攪拌區(qū)的微觀組織。原始鑄態(tài)組織中α-Mg基體晶粒粗大且分布不均勻，其平均尺寸約為72μm(圖3a)。經(jīng)過攪拌摩擦加工后，由于受攪拌頭強(qiáng)烈的攪拌摩擦作用，攪拌區(qū)金屬發(fā)生塑性變形和動(dòng)態(tài)再結(jié)晶，α-Mg基體發(fā)生明顯細(xì)化且呈均勻的等軸晶結(jié)構(gòu)，空氣中和水下攪拌摩擦加工板的攪拌區(qū)平均晶粒尺寸分別為3.5μm和1.9μm(圖3b和3c)?？諝庵袛嚢枘Σ良庸た墒笰Z91組織細(xì)化，這方面已有較多的研究報(bào)道［8～11］。水下加工板攪拌區(qū)的組織比空氣中加工板的組織細(xì)小，這主要是因?yàn)樗膹?qiáng)制冷卻作用增大了冷卻速率，使停留在峰值溫度的時(shí)間變短且溫度下降更快，故水下加工板的熱負(fù)荷減小，在一定程度上抑制了再結(jié)晶晶粒長大，所以水下攪拌摩擦加工板攪拌區(qū)可以得到更為細(xì)小的組織［13］。此外，由于攪拌頭劇烈的攪拌作用使粗大的第二相被拉長、破碎和部分溶解于基體中，故攪拌摩擦加工后大部分第二相β-Mg17Al12由原始組織中連續(xù)網(wǎng)狀變?yōu)轭w粒狀(圖3d)。

圖2 空氣中和水下FSP后的加工橫截面宏觀形貌 (a)FSP;(b)SFSPFig.2 Macro-structure showing the cross sections of the experimental specimens (a)normal FSP;(b)SFSP

圖3 鑄態(tài)AZ91鎂合金的原始組織和攪拌摩擦加工后攪拌區(qū)的顯微組織 (a)母材;(b)FSP后攪拌區(qū)的金相照片;(c)SFSP后攪拌區(qū)的金相照片;(d)SFSP后攪拌區(qū)的掃描照片F(xiàn)ig.3 Microstructure of AZ91 alloys before and after FSP (a)BM;(b)OM of normal FSP; (c)OM of SFSP;(d)SEM of SFSP

圖4為空氣中和水下攪拌摩擦加工板熱機(jī)影響區(qū)和熱影響區(qū)的典型微觀組織。由圖4a和4b可知，在兩種攪拌摩擦加工條件下，熱機(jī)影響區(qū)的材料在攪拌頭的機(jī)械作用下發(fā)生塑性變形，故該區(qū)域的晶粒被明顯地拉長，形成纖維狀組織，其組織比攪拌區(qū)的大，而水下攪拌摩擦加工板熱機(jī)影響區(qū)的纖維狀組織比空氣中加工板的組織更為細(xì)小。從圖4c和4d可以看出，由于熱影響區(qū)只受到熱循環(huán)作用沒有受到機(jī)械作用，故其微觀組織與母材相似，但晶粒尺寸有所增加。其中，空氣中和水下攪拌摩擦加工板熱影響區(qū)域的平均晶粒尺寸分別為82.9μm和72.4μm?？梢?，水下攪拌摩擦加工板熱機(jī)影響區(qū)的晶粒尺寸與母材相當(dāng)。這主要是因?yàn)樗膹?qiáng)制冷卻作用，減少了加工過程中的熱積累，縮短了晶粒長大的時(shí)間，故水下攪拌摩擦加工板熱影響區(qū)的組織沒有發(fā)生明顯粗化。

2.3 力學(xué)性能

圖5為空氣中和水下攪拌摩擦加工板橫截面上的顯微硬度分布曲線圖。實(shí)驗(yàn)測得母材的平均硬度為63.8HV。由圖可以看出:攪拌區(qū)的顯微硬度均明顯高于其他區(qū)域，攪拌摩擦加工板攪拌區(qū)的硬度與母材相比顯著提高。Datong Zhang等［14］在攪拌摩擦焊鎂合金的研究中也發(fā)現(xiàn)了類似規(guī)律，他認(rèn)為這主要是由于攪拌區(qū)的晶粒更為細(xì)小和攪拌摩擦加工后產(chǎn)生細(xì)小顆粒狀第二相所導(dǎo)致的。此外，水下攪拌摩擦加工板的攪拌區(qū)顯微硬度比空氣中加工板的要高，其平均硬度分別為95HV和86HV，這主要與水下攪拌摩擦加工板攪拌區(qū)的組織更為細(xì)小有關(guān)。

圖6為母材和攪拌摩擦加工板常溫拉伸力學(xué)性能。由圖6a可見，與母材相比，攪拌摩擦加工板的抗拉強(qiáng)度和伸長率均有顯著提高。圖6b為AZ91鎂合金原始組織和攪拌摩擦加工板室溫抗拉強(qiáng)度與伸長率柱狀圖。由于母材為鑄態(tài)組織，α-Mg基體晶粒粗大，且第二相β-Mg17Al12主要以網(wǎng)狀分布于晶界，故母材具有較低的抗拉強(qiáng)度和較小的伸長率，分別為105.1MPa和15.2%?？諝庵泻退聰嚢枘Σ良庸ぐ宓目估瓘?qiáng)度分別為272.5MPa和284.7MPa，約為鑄造母材的2.7倍。Feng［8］等人在攪拌摩擦加工AZ91鎂合金的研究中也報(bào)道了類似的研究結(jié)果。由圖3可見，攪拌摩擦加工后基體α-Mg晶粒尺寸得到了明顯細(xì)化，第二相β-Mg17Al12主要由連續(xù)網(wǎng)狀變?yōu)榧?xì)小顆粒狀，細(xì)晶強(qiáng)化和顆粒強(qiáng)化的綜合作用導(dǎo)致攪拌摩擦加工板的強(qiáng)度提高。此外，晶粒細(xì)化使材料受載時(shí)內(nèi)部的變形更為均勻，有利于材料塑性的提高，因而攪拌摩擦加工板的伸長率與母材相比也有所提高。由于水下攪拌摩擦加工板的組織與空氣中加工板相比更為細(xì)小，故其強(qiáng)度和伸長率均更高一些。

圖4 兩種加工條件下熱機(jī)影響區(qū)和熱影響區(qū)的典型組織 (a)FSP后熱機(jī)影響區(qū);(b)SFSP后熱機(jī)影響區(qū); (c)FSP后熱影響區(qū);(d)SFSP后熱影響區(qū)Fig.4 Representative Microstructure of TMAZ and HAZ (a)TMAZ of normal FSP;(b)TMAZ of SFSP; (c)HAZ of normal FSP;(d)HAZ of SFSP

圖5 空氣中和水下攪拌摩擦加工AZ91合金的硬度分布Fig.5 Microhardness distribution of the AZ91 alloys prepared by normal FSP and SFSP

圖6 AZ91鎂合金常溫拉伸性能 (a)真應(yīng)力-應(yīng)變曲線;(b)抗拉強(qiáng)度-斷后伸長率Fig.6 Tensile properties of AZ91 magnesium alloy at room temperature (a)true stress-strain curves;(b)tensile strength and elongation

圖7為材料攪拌摩擦加工前后拉伸斷口形貌。在原始鑄態(tài)材料的拉伸斷口上可以看到撕裂棱和解理面，呈現(xiàn)典型的解理斷裂特征(圖7a)［15］。攪拌摩擦加工后，AZ91鎂合金斷口處分布著大量密集的韌窩，其中一部分韌窩呈等軸狀，另一部分韌窩被剪切拉長，呈現(xiàn)為微孔聚合型韌性斷裂(圖7b和圖7c)，斷口形貌的觀察結(jié)果與圖6b中的伸長率測試結(jié)果相符。同時(shí)觀察發(fā)現(xiàn)，由于水的強(qiáng)制冷卻作用，韌窩不僅在數(shù)量上有所增加，而且分布也更加均勻，故水下加工后材料的塑性進(jìn)一步提高。

圖7 母材與拉伸試樣的斷口形貌 (a)母材;(b)FSP;(c)SFSPFig.7 Fracture surfaces of experimental materials (a)BM;(b)normal FSP;(c)SFSP

3 結(jié)論

(1)AZ91鑄態(tài)鎂合金經(jīng)攪拌摩擦加工后，基體α-Mg發(fā)生了明顯地細(xì)化，形成了細(xì)小均勻的等軸狀組織，空氣中和水下攪拌摩擦加工板攪拌區(qū)的平均晶粒尺寸分別為3.5μm和1.9μm;第二相β-Mg17Al12被拉長、破碎和溶解，由原始組織中連續(xù)的網(wǎng)狀變?yōu)榧?xì)小的顆粒狀。

(2)空氣中和水下攪拌摩擦加工板的組織在3個(gè)加工區(qū)域均有所不同。其中，空氣中和水下加工板攪拌區(qū)的面積分別為25.0 mm2和20.6 mm2;水下加工板熱機(jī)影響區(qū)的纖維狀組織與空氣中加工板相比更為細(xì)小;熱影響區(qū)的平均晶粒尺寸由空氣中加工板的82.9μm變?yōu)樗录庸ぐ宓?2.4μm，水下加工板此區(qū)域的晶粒尺寸與母材相當(dāng)。

(3)經(jīng)攪拌摩擦加工后，材料的硬度、抗拉強(qiáng)度和伸長率均顯著提高。空氣加工板的硬度、抗拉強(qiáng)度和伸長率分別為86.0HV，272.5MPa和17.02%，水下加工板則為95.0HV，284.7MPa和19.73%。由于水的強(qiáng)制冷卻作用使水下加工板的組織更為細(xì)小，故其硬度、抗拉強(qiáng)度和伸長率更高。

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